ANALISIS SOBRE LAS CONSECUENCIAS DE LA REACCION TERMITA EN CASO DE ACCIDENTES EN REACTORES DE INVESTIGACION QUE UTILIZAN COMBUSTIBLE TIPO PLACA.

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1 ANALISIS SOBRE LAS CONSECUENCIAS DE LA REACCION TERMITA EN CASO DE ACCIDENTES EN REACTORES DE INVESTIGACION QUE UTILIZAN COMBUSTIBLE TIPO PLACA. Norma L. Boero, Hernan R. Bruno, Esteban F. Camacho, Daniel O. Cincotta y Daniel Yorio Centro Atómico Constituyentes, CNEA Av. de los Constituyentes y Gral Paz 1650, Buenos Aires, Argentina RESUMEN La mezcla Al-U 3 O 8 no se encuentra en equilibrio químico, y a una temperatura de entre 850ºC y 1000ºC, reacciona en forma exotérmica. Esta reacción en la bibliografía en Ingles, es conocida bajo el nombre de Thermite (Termita). Esta mezcla es utilizada en la fabricación de combustible tipo placa para su utilización en reactores de investigación. Se ha planteado que la liberación de energía de esta reacción podría representar un riesgo en posibles accidentes en los mencionados reactores. Las conclusiones, en general, tienden a señalar que dicho riesgo no existiría, aunque no se lo hace en forma contundente, lo cual plantea en definitiva una cierta duda. El objetivo del presente trabajo es estudiar en profundidad que ocurre en la placa combustible cuando se produce en ella la reacción Termita. Por otra parte analizar las consecuencias de la liberación de energía generada por la reacción dentro del núcleo de un reactor, definiendo claramente el problema para este tipo de combustible y esta clase de reactor. Palabras clave : Termita, combustible, U 3 O 8, Al. I. INTRODUCCION A fines de 1997 se puso a crítico el reactor de investigación MPR en el Cairo (Egipto), el cual fue construido junto con la planta de fabricación del correspondiente combustible, FMPP. Los mencionados proyectos fueron ejecutados por la empresa Argentina INVAP, con el asesoramiento de parte de personal de la Comisión Nacional de Energía Atómica, CNEA. Durante el transcurso del proyecto se generó en el comprador (AEA), la necesidad de despejar la inquietud planteada por el trabajo: A Review of the U 3 O 8 -Al Reaction as a Potential Heat Source in Research and Test Reactor Accidents [1]. Este trabajo junto con otros previos [2] y [3], plantean un margen de duda respecto a las consecuencias de la liberación de energía, producto de la reacción Termita, durante un accidente en un reactor. Durante el desarrollo del presente trabajo, en principio, se hace una breve descripción de la reacción y de la placa combustible, luego se analizan los resultados de difracción de rayos X sobre los núcleos de distintas placas. Además, sobre microgrfías, y con ayuda del EDAX, se analiza el desarrollo de la reacción. Por otra parte, se ponderan las temperaturas y energías en juego mediante el uso de Análisis Térmico Diferencial (DTA) y Análisis de Calorimetría Diferencial de Barrido (DSC), luego se estiman tiempos y velocidad de reacción. Por último se analiza la incidencia de la liberación de la energía calculada en el núcleo del reactor y se sacan conclusiones. II. DESARROLLO Descripción de la reacción. La reacción Al-U 3 O 8 se desarrolla de la siguiente manera, pudiendo en principio llevarse a cabo de dos maneras distintas: U 3 O 8 + 4/3 Al 3 UO 2 + 2/3 Al 2 O 3 (1) ó U 3 O 8 + 5/6 Al ¾ U 4 O 9 + 5/12 Al 2 O 3 (2)

2 A su vez, el U 4 O 9 de la reacción (2) puede reaccionar nuevamente con el aluminio para dar UO 2 : U 4 O 9 + 2/3 Al 4 UO 2 + 1/3 Al 2 O 3 (3) Finalmente el UO 2 producto de las reacciones (1) y (3) puede reaccionar nuevamente con el aluminio para dar aluminuros de uranio: UO 2 + (4/3 + x) Al UAl x + 2/3 Al 2 O 3 (4) Las cuatro reacciones son exotérmicas, siendo la (1) la predominante en este sentido. Hay que tener en cuenta que la eficiencia de la reacción y por lo tanto la energía liberada dependerá de una serie de factores, los mas importantes son el tamaño de partícula de U 3 O 8 (los tamaños óptimos están por debajo de los 75 micrones) y la relación Al-U 3 O 8 ( la relación óptima está entre el 60 y 75% en peso de U 3 O 8 ). Por otra parte es de esperar que durante el proceso de fabricación de la placa combustible (laminación a aproximadamente 500ºC) parte del U 3 O 8 reacciona a U 4 O 9 por medio de la ecuación (2), esto implicaría menor energía disponible para ser liberada posteriormente. En definitiva, la cantidad de energía liberada por la reacción en la placa combustible dependerá principalmente de que relación Al-U 3 O 8 tenga, y de cual sea el tamaño promedio de partícula. Placa combustible. Para los cálculos del presente trabajo nos parece apropiado utilizar los datos correspondientes al núcleo para el reactor de investigación MPR de Egipto. El núcleo de dicho reactor consta de 29 elementos combustibles, y a su vez cada elemento contiene 19 placas. Cada placa es el resultado de una laminación en caliente, un corte de la placa es mostrado en la figura 1: conformado por elementos cuyas placas contienen, en promedio, menos de 125 g. Supongamos una hipotética condición de carga máxima, donde el núcleo del mencionado reactor contenga todas sus placas con 125 g de U 3 O 8 : Masa total máxima de U 3 O 8 en el núcleo = 19x29x125 g = = g y esta masa equivale a : 82 moles de U 3 O 8 Figura 2. Núcleo de placa combustible Se caracterizaron por medio de difracción de rayos X los núcleos de dos placas combustibles, la primera en su estado normal y la segunda luego de ser llevada a 1250ºC durante 6 horas, ambas placas fueron previamente tratadas de forma tal de dejar expuesto su núcleo. Aluminio 0.4 mm Núcleo 0.7 mm Aluminio 0.4 mm Figura 3. Comparación entre Placa Combustible y U 3 O 8 puro Figura 1. Corte de Placa El núcleo de la placa es una mezcla de Al-U 3 O 8 al 73% en peso de U 3 O 8, ver figura 2, micrografía a 100 aumentos, donde puede observarse el núcleo en la parte central y el Aluminio puro en los extremos. Como máximo cada placa puede contener 125 g de U 3 O 8, es decir que en general el núcleo del reactor estará El resultado obtenido con la primer placa demuestra la presencia de otro componente, además del U 3 O 8 y el Al; esto confirmaría la transformación de parte del U 3 O 8 en U 4 O 9 durante el proceso de laminación. Como podemos ver, en la Figura 3 se hace la comparación entre rayos X de la placa con la del U 3 O 8 puro. En cuanto a la segunda placa, el resultado coincidió con lo esperado según las reacciones, observándose aún la

3 Figura 4. Placa sometida a 1250 C presencia de U 3 O 8, lo cuál indicaría que la reacción no fue completa respecto a éste. Por otra parte, el aluminuro detectado fue el UAl 4, lo cuál indicaría que éste es el aluminuro producto en la reacción (4). No fueron detectados UO 2 ni U 4 O 9. En la Figura 4 se muestra primero el diagrama de rayos X de esta segunda placa, y a continuación, en la Figura 5, podemos ver una comparación entre los diagramas de ambas placas, además del diagrama del U 3 O 8 puro. puntuales, con el objeto de tener una idea de la conformación de cada una de ellas. De cada zona se obtuvo un gráfico distinto. De su lectura se desprende que: la zona 1 contiene básicamente Uranio, en el caso de la zona 4 se observa que contiene casi en su totalidad Aluminio. En cuanto a las zonas 2 y 3, en ambas se detectó tanto Uranio como Aluminio, con la salvedad de que en la zona 2, la relación U/Al era mayor que en la zona 3. En base a esto podemos inferir que la zona donde está el punto 1 es U 3 O 8 sin reaccionar, que la zona donde está el punto 4 es básicamente Aluminio puro, en cuanto a la zona de interfase en donde están los puntos 2 y 3, se trataría de los productos de la reacción, es decir, Al 2 O 3 y UAl 4. El hecho de que no haya reaccionado todo el U 3 O 8 presente, puede deberse a que al reaccionar el Aluminio con la partícula sólida de U 3 O 8, los productos de reacción cubren la partícula hasta aislarla, desactivando la reacción. Además, se sabe que la reacción está controlada por el proceso de difusión, esto la hace más lenta e impide que sea completa. Si quisiéramos obtener una reacción completa respecto al U 3 O 8, deberíamos usar en la mezcla partículas que en promedio sean de menor tamaño que las del combustible en estudio. De todos modos, el presente trabajo se limita a analizar lo que ocurre en la mezcla de la placa en estudio, donde el tamaño de todas las partículas es menor a 90 micrones, y más del 50% de ellas se encuentran entre 90 y 45 micrones. Temperaturas y Energía en juego. Con el objeto de confirmar la temperatura a la que se produce la reacción exotérmica, se realizó un Análisis Térmico Diferencial (DTA), con una muestra de placa combustible. El análisis señaló el pico endotérmico de fusión del Aluminio a los 608 C y el pico exotérmico buscado a los 840 C. La velocidad de calentamiento fue de 4 C/min, y la muestra Zona 3 Zona 2 Zona 1 Zona 4 Figura 5. Comparación entre ambas Placas y U 3 O 8 puro Como se observa en la Figura 7, se tomaron micrografías, a distintos aumentos, al corte pulido de dos placas combustibles. La muestra A es la misma que la Figura 2, es decir, un corte de la placa laminada sin ningún tratamiento térmico. La muestra B es el mismo tipo de placa, pero sometida a 1400 C. En la micrografía de la muestra B puede observarse la reducción del área ocupada por el U 3 O 8, y la aparición de una zona de interfase entre éste y el aluminio, en la cuál se encuentran los productos de reacción. En la micrografía que se muestra en la Figura 6, a 3500 aumentos, se ha hecho EDAX sobre cuatro zonas Figura 6. muestra tratada a 3500 X

4 MUESTRA A ( SIN TRATAMIENTO ) MUESTRA B ( TRATADA ) 200 x 200 x 800 x 800 x Figura 7. Micrografías de Placas Combustibles fue llevada de 25 C a 1000 C, en atmósfera de aire. Este análisis fue acompañado también por un Análisis Termogravimétrico (TGA). Para obtener valores de la energía liberada durante la reacción, una muestra fue sometida a un Análisis de Calorimetría Diferencial de Barrido (DSC). Las primeras muestras fueron tratadas a una velocidad de calentamiento de 5 C/min, hasta alcanzar los 1400 C. El resultado obtenido fue un pico exotérmico formado por tres subpicos, como muestra la Figura 8, cuyos datos se dan a continuación, en la Tabla 1. Finalmente, el H total para todo el conjunto, determinado por cálculo de áreas relativas, fue de : J/g de muestra. El pico endotérmico que se observa en el diagrama, a C corresponde a la fusión del Aluminio. Posteriormente, fueron realizados otros Análisis de Calorimetría Diferencial de Barrido (DSC), pero a una Tabla 1. Datos de Subpicos Pico % de Areas T(ºC) max H (J/g) velocidad de calentamiento de 50 C/min. No se observaron cambios importantes en las áreas de los picos, con respecto a las corridas a 5 C/min. Es de esperar que el error sea mayor en el calentamiento a 50 ºC/min (por ejemplo, los picos se corren hacia temperaturas mayores, como se indica en la Figura 9), por lo tanto, sería conveniente utilizar para los cálculos los datos de las corridas a 5 C/min. La corrida a 50 C/min será útil, posteriormente, para tratar de ponderar la velocidad de la reacción.

5 Energía total máxima liberada para todo el núcleo = = KJ. A modo de comparación, se hace notar que esta cantidad de energía equivale al calor latente necesario para evaporar apróximadamente 40 kg de agua. Figura 8. Calorimetría Diferencial de Barrido a 5 C/min Figura 9. Calorimetría Diferencial de Barrido a 50 C/min La energía obtenida de 635 J/g es por gramo de muestra. Si tenemos en cuenta que el 44.7% del peso de la muestra analizada es U 3 O 8 Energía Liberada = 1421 J/g de U 3 O 8 Si además tenemos en cuenta el peso molecular del U 3 O 8 enriquecido al 20% Energía Liberada = 1194 KJ/ mol de U 3 O 8. Es importante recordar que este valor de energía es por mol de U 3 O 8 inicialmente presente en la placa, y no por mol de U 3 O 8 que ha reaccionado (en ese caso, la energía sería mayor, recordar que apróximadamente la mitad del U 3 O 8 no reaccionó), sin embargo, nos parece conveniente expresarla de esta forma. Finalmente, si queremos tener una idea de la magnitud de energía que se desprendería dentro del reactor tomado como modelo como consecuencia de la reacción Termita, debemos tener en cuenta, además, la masa de U 3 O 8 en el núcleo. Si consideramos que el núcleo del reactor contendría, como máximo, 82 moles de U 3 O 8, la máxima energía liberada en su interior debido a la reacción sería de: Tiempos y Velocidad de Reacción. Hasta aquí se tiene estimada la energía liberada por la reacción para todo el núcleo del reactor. Ahora faltaría conocer en qué tiempo es liberada, en definitiva, la velocidad de la reacción. En las experiencias realizadas a bajas velocidades (4 y 5 C/min) se han obtenido valores de tiempo que varían entre los 20 y los 50 minutos. En las corridas a 50 C/min, el valor del tiempo se encuentra entre 4 y 5 minutos. Este último valor, obtenido a una mayor velocidad, es más representativo que los anteriores. Sin embargo, de la comparación con la corrida a baja velocidad se infiere una cierta estabilidad en la reacción. Se ha observado que la reacción Termita no es violenta ni explosiva. En trabajos previos muestran tiempos del órden de los 7-8 minutos, en un caso, o bien se afirma que el tiempo necesario para completar la reacción es del órden de minutos. Por otra parte, si tenemos en cuenta que la velocidad de reacción está controlada por la difusión, esto nos indica que la misma tendrá un límite impuesto por dicho fenómeno. Es evidente la dificultad para reproducir las mismas condiciones en las cuáles se produciría la reacción en el reactor, pero aún así podríamos llegar a afirmar (basándonos en lo anterior) que el tiempo en el cuál se libera la energía es mayor al minuto. Reactor y Energía. Se sabe que la reacción ocurre entre los 850 C y 1000 C, pero durante el funcionamiento normal del reactor, las placas combustibles se encuentran a aproximadamente 105 C, por lo tanto, para que esta reacción se produzca, tendría que elevarse la temperatura del núcleo por lo menos hasta 850 C. En definitiva, para poder encontrarnos en la situación en que se produzca la reacción debería, previamente, originarse un accidente de origen neutrónico o termohidráulico, en el cuál se incrementa notablemente la temperatura. Por otra parte, se sabe que los reactores se diseñan y construyen para que dichos accidentes tengan una probabilidad muy baja de ocurrencia, además de poseer sistemas de emergencias para evitar la fusión del núcleo. Si aún así suponemos que, de todos modos, el accidente ocurre y genera la reacción, deberíamos evaluar qué efectos produciría la energía liberada por ésta, comparándola con los niveles de energía con que habitualmente trabaja el reactor.

6 La potencia con que normalmente funciona el reactor tomado como modelo es de 22 MW, y en caso de ocurrir un accidente, ésta sería mucho mayor (puede llegar hasta los 2000 MW). Si tenemos en cuenta que la energía máxima total liberada por la reacción, para el núcleo del mismo reactor es de KJ, esta misma cantidad de energía es liberada por calor de fisión (durante el funcionamiento normal a 22 MW) en 4 ½ segundos, y en caso de accidente llegando a 2000 MW, una energía equivalente sería liberada en sólo 1/20 segundos. Es evidente que dichos tiempos son realmente cortos respecto al tiempo necesario para desarrollar la reacción. También podemos verlo desde otro punto de vista y decir que si la energía liberada por la reacción se desprendiera, por ejemplo, en 100 segundos, aportaría una potencia equivalente a 1 MW más, durante ese tiempo. III. CONCLUSIONES * Al producirse la reacción entre el Al y el U 3 O 8 en una placa combustible, donde el núcleo está formado por una mezcla U 3 O 8 -Al al 73% en peso de U 3 O 8 (tamaño de partícula inferior a 90 micrones), se ha observado que la reacción es incompleta quedando sin reaccionar aproximadamente la mitad del U 3 O 8 inicial. El aluminuro producto observado fue UAl 4. La velocidad de reacción es controlada por la difusión, dicho fenómeno la limita, e impide que la reacción sea completa. La reacción no es violenta ni explosiva. No fue observada liberación de gases con la reacción. La medición de la energía liberada por la reacción dio un valor de : 1194 KJ/mol de U 3 O 8 inicialmente presente en la placa. Se observó que las muestras utilizadas mantuvieron su integridad luego de ser sometidas a temperaturas de hasta 1400 C, produciéndose solo deformaciones sobre la superficie de la placa. * La reacción exotérmica entre el Al y el U 3 O 8 en una placa combustible ocurre entre los 850 C y 1000 C. Para que el núcleo del reactor alcance dichas temperaturas, deberá previamente originarse un accidente de origen neutrónico o termohidráulico. Por lo tanto, la reacción exotérmica es una consecuencia más de un accidente y nunca una causa de éste. * La energía liberada por la reacción en el tiempo en que ésta ocurre es realmente baja en comparación con la potencia con que está habituado a funcionar el reactor. * Si tenemos en cuenta, además, que la reacción con la consecuente liberación de energía implica que nos encontramos simultáneamente en un accidente, obviamente esta liberación de energía es un hecho de relativa importancia, en comparación con la magnitud del accidente en sí. En el peor de los casos, la consecuencia sería alcanzar un porcentaje de fusión un poco mayor que al que se llegaría sin la reacción; en definitiva, los cálculos de la curva criterio no serían afectados. * Por último, es importante destacar que debido al diseño intrínseco de este tipo de reactor, la probabilidad de accidente es sumamente baja. Inclusive, tampoco sería posible que el núcleo alcanzara las temperaturas a las que se produce la reacción, siempre y cuando nos basemos en el diseño teórico del reactor. AGRADECIMIENTOS Podestá D. - Div. ECRI, CAC, CNEA. Benítez A. - Div. PECA, CAC, CNEA. Esteban A. - Facilidad Alfa, CAC, CNEA. Leiva G. - Física del Sólido, CAC, CNEA. Quattrini D. - Cerámicos Especiales, CAB, CNEA. Waldman R. M. - ARN. Ramella J. L. - PFPU, CAC, CNEA. Personal de Microscopía Electrónica de Barrido, Quím. de Reactores y Depto. de Materiales, CAC, CNEA. REFERENCIAS [1] SNELGROVE, J.L., A Review of the U 3 O 8 -Al Reaction as a Potential Heat Source in Research and Test Reactor Accidents, Nuclear Safety,Vol 33, Nº 4, October-December [2] FLEMING, J.D., and JOHNSON, J.W., Aluminium- U 3 O 8 Exothermic Reactions, Nucleonics, Vol 21, Nº 5, (May 1963). [3] Exothermic Reactions in U 3 O 8 Dispersion Fuel. ARGONNE NATIONAL LABORATORY - RERTR, PROGRAM, ARGONNE. OAK RIDGE NATIONAL LABORATORY - OAK RIDGE, TENNESSEE. ABSTRACT The mixture of Al-U 3 O 8 is not in a state of chemical equilibrium, and at temperatures of between 850ºC and 1000ºC, it reacts exothermally. This is known, in corresponding bibliography, as a Thermite reaction. This mixture is used in the manufacturing of the plate-type fuel used in research reactors. It has been pointed out that the release of energy caused by this type of reactions might represent a risk in case of accidents in this type of reactor. Conclusions, in general, tend to indicate that no such risk exists, although no concrete assurance is given that this is the case, and this fact, therefore, leaves room for doubt. The objetive of this paper is to provide an in-depth study of what happens to a fuel plate when it is subjected to thermite reaction. We will, furthermore, analyze the consequences of the release of energy generated by this type of reaction within the core of the reactor, clearly

7 defining the problem for this type of fuel and this kind of reactor.

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