Estructura atómica de superficies

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1 Estructura atómica de superficies El número de coordinación de los átomos en una superficie es mucho menor que el número de coordinación de los átomos en el sólido. Uno puede pensar que forma una superficie removiendo una capa de átomos del sólido. Las consecuencias de poseer un número de coordinación menor son varias: 1. La región superficial tiene una energía relativa mayor que la del sólido. 2. La estructura electrónica de la superficie es diferente a la estructura electrónica del sólido. 3. La estructura cristalográfica de la superficie puede ser diferente que la del sólido porque los átomos cambian posiciones (o reconstruyen) para minimizar la energía superficial.

2 Estructuras ideales Los átomos en sólidos toman estructuras cristalográficas ordenadas y regulares para minimizar su energía libre G. El valor mímino de G se obtiene cuando el sistema se encuentra en equilibrio y esto depende de las condiciones precisas de presión y temperatura. Por ejemplo para metales como el Cu, Pt, Rh, Pd y Ni la estructura cristalográfica usual es la cúbica centrada en las caras (fcc) en la que cada átomo tiene 12 primeros vecinos. Mientras que metales como el Fe, W y Mo tienen una estructura cúbica centrada en el cuerpo (bcc) donde cada átomo tiene 8 primeros vecinos. Las estructuras metálicas más comunes son las fcc, bcc y hcp (hexagonal closedpacked por ejemplo Co, Zn, Ti y Ru).

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4 fcc fcc

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7 Estructura fcc: Cu, Pt, Pd, Rh, Ni La secuencia ABCABCABC de la estructura fcc da lugar a una estructura tridimensional con simetría cúbica (por eso se llama estructura cúbica centrada en las caras!). Sin embargo no debemos olvidar que las capas que componen esta estructura tienen simetría hexagonal. El número de coordinación de los átomos en el sólido es 12.

8 Estructura hcp: Co, Zn, Ti, Ru La secuencia ABABAB de la estructura hcp da lugar a una estructura tridimensional con simetría hexagonal. Se definen cuatro ejes, los primeros tres a 120 grados localizados en el plano compacto hexagonal y el cuarto perpendicular al mismo.

9 Estructura bcc: Fe, W, Mo La estructura bcc difiere de las estructuras hcp y fcc ya que no es una estructura con empaquetamiento compacto. El número de coordinación de los átomos en esta estructura es 8.

10 Índices de Miller Podemos obtener superficies ordenadas cortando un cristal tridimensional a lo largo de un plano determinado. La superficie ideal se obtiene removiendo todos los átomos de un lado del plano. La manera en que este plano intersecta la estructura tridimensional se define a través de los índices de Miller. 1. Encontrar las intercepciones del plano con las direcciones cristalográficas en términos de los vectores primitivos (a, b, c) 2. Invertir 3. Multiplicar por el menor número que convierte a cada uno en un entero. 1. Intercepta en: 2, 5, 4 2. Invertir: 1/2, 1/5, 1/4 3. Multiplicar por 20: 10, 4, 5. El índice de Miller es el (10, 4, 5)

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12 Indices de Miller de los planos de bajo índice de un sistema cúbico

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15 En dos dimensiones hay un total de 5 celdas unitarias posibles

16 Celdas unitarias superficiales La celda unitaria es la unidad periódica repetitiva más simple que puede ser identificada. Toda la superficie puede construirse por la translación repetitiva de la celda. Las convenciones para asignar los vectores de las celdas unitarias son: (i) a1 y a2 se asignan en el sentido contrario a las agujas del reloj (ii) a2 > a1

17 fcc (100) STM Ag (100) Cada átomo superficial tiene 4 primeros vecinos en el mismo plano y 4 en la capa siguiente por lo que el número de coordinación es 8. Si bien se pueden ver los átomos que componen la segunda capa, los mismos no están accesibles para las moléculas que llegan desde la fase gaseosa. 1. Todos los átomos superficiales son equivalentes. 2. La superficie es relativamente plana a nivel atómico. 3. La superficie tiene varios sitios de adsorción para moléculas con diferentes simetrías locales: (a) on-top (arriba de un átomo), (b) bridging (entre dos átomos) y (c) hollow (entre cuatro átomos). Por lo que dependiendo del sitio ocupado una molécula puede estar unida a uno, dos o cuatro átomos del metal.

18 fcc (110) Los átomos es esta superficie se encuentran menos compactos que los átomos en la superficie (100). A lo largo de las columnas los átomos están en contacto, pero en la distancia perpendicular hay una distancia substancial entre átomos. Esto quiere decir que los átomos en la segunda capa se encuentran relativamente expuestos. Au(110) STM Cada átomo superficial tiene 2 primeros vecinos en la primer capa, cuatro en la capa inmediatamente debajo y uno directamente debajo. Por lo que el número de coordinación es 7. El número de coordinación de los átomos en la segunda capa es 11 ya que solo les falta el átomo que hubiera estado directamente sobre ellos. Todos los átomos superficiales son equivalentes, pero los átomos de la segunda capa también se encuentran expuestos. La superficie es atómicamente rugosa y tiene una anisotropía alta. Los sitios de adsorción posibles son: (a) on-top, (b) short bridge (entre dos átomos de una columna), (c) long bridge (entre dos átomos en columnas adyacentes) y (d) sitios con mayor coordinación entre las columnas.

19 fcc (111) STM Au(111) Los átomos superficiales se encuentran empaquetados de manera hexagonal. Los átomos superficiales tienen 6 primeros vecinos en la misma capa y tres en la segunda, con lo que el número de coordinación es todos los átomos superficiales son equivalentes y tienen un número de coordinación relativamente alto. 2. la superficie es plana a nivel atómico 3. los sitios de adsorción son: (a) on-top, (b) bridge, (c) hollow

20 Superficies con escalones: altos índices de Miller Las terrazas y los escalones son estructuras con índices de Miller bajos: notación alternativa

21 Superficies con altos índices de Miller Las superficies metálicas con índices de Miller altos están compuestas por terrazas con arreglos atómicos idénticos a las superficies con bajos índices de Miller separadas por escalones monoatómicos. El número de coordinación de los átomos en los kinks es 6, en los escalones es 7 y en las terrazas es de 9. Por lo tanto los sitios de adsorción adyacentes a los escalones tienen características diferentes y pueden jugar un papel importante en algunas reacciones químicas superficiales.

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23 Superficies quirales (f.c.c.) (643) superficie. Las terrazas que separan los escalones monoatómicos tienen una orientación local (111), mientras que los escalones están compuestos de dos orientaciones distintas que se repiten periodicamente a lo largo del escalón.

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25 Todas las superficies posibles de una estructura fcc Los puntos en el perímetro del triángulo contienen las superficies no quirales, mientras que los puntos contenidos en el triángulo representan superficies quirales. En el centro del triángulo se encuentra la superficie (531) que es la que posee mayor densidad de sitios quirales.

26 Nomenclatura de Wood para nombrar estructuras ordenadas de adsorbatos Si tenemos un adsorbato (átomo o molécula), utilizamos los vectores b1 y b2 para definir la celda unitaria del adsorbato. Mantenemos las convenciones, tal que yendo de b1 a b2 vamos en el sentido contrario a las agujas del reloj y si es posible b1 es paralelo a a1 y b2 paralelo a a2. Una vez asignados a1, a2, b1 y b2 el nombre es: M(hkl) (b1/a1 x b2/a2) R αº - A, ejemplo Pt(111)-(2x2)-CO α es el ángulo entre las mayas del sustrato y el adsorbato (omitir si es cero) (100) (2x2)

27 Nombrar las siguientes estructuras: (110)-(2x2) (111)-(2x2) (100)-c(2x2) (100)-( 2x 2)-R 45º (110)-(2x1) (100)-(1x3)

28 Cu(100) c(2x2) I Pt(111) (2x2) O Pt(111) (4x2) CO

29 Densidades atómicas superficiales Celdas unitarias de un cristal fcc con los planos (001), (110) y (111) superpuestos. El plano (001) contiene dos átomos por celda unitaria y un área de a 2 con lo que N=2/ a 2. Igualmente, N= 2 / ( 2 a 2 ) para (110) y N= 4 / ( 3 a 2 ) para (111). Para un cristal con a = nm: N(111) = 1.86 x cm -2 > N(100) = 1.24 x cm -2 > N(110) = 1.14 x cm -2.

30 Energías superficiales En un cristal fcc un átomo metálico tiene 12 primeros vecinos por lo que cuando un átomo se evapora desde la superficie deben romperse en promedio seis enlaces. Si consideramos que solo las interacciones entre primeros vecinos son importantes e ignoramos las interacciones con segundos vecinos, podemos estimar a la energía necesaria para romper un enlace M-M como E(M-M) = ΔHv / 6L, donde ΔHv es la entalpía de vaporización del sólido y L es el número de avogadro. Si separamos el sólido cortándolo a través del plano (111) para formar dos superficies (111) cada una con N átomos superficiales, romperemos tres enlaces M-M por átomo superficial. La energía superficial γ(111) = 3 E(M-M) N / 2, dado que se rompen tres enlaces por átomo superficial y se forman dos superficies. γ(111) = ΔHv / (L 3 a 2 ) En el caso de la superficie (100) se rompen cuatro enlaces por átomo superficial y por lo tanto: γ(100) = 3 ΔHv / (4 L a 2 ) La energía superficial relativa puede ser estimada a partir de las expresiones para cada superficie específica y se encuentra que: γ(111) < γ(100) < γ(110) < γ(superficies con escalones) Mostrando que las superficies más compactas tienen menor energía y son por lo tanto menos reactivas. Entonces las superficies sólidas más estables son aquellas con mayor densidad superficial y con mayor número de coordinación. Dado que hay que romper enlaces para formar superficies, las mismas tienen una energía positiva de formación por lo que su formación es energéticamente desfavorable. Esto puede ser minimizado de diversas maneras: 1. reduciendo el área superficial expuesta 2. exponiendo predominantemente planos superficiales con menor energía 3. Modificando la estructura atómica local de una manera que reduce la energía superficial.

31 Partículas metálicas Cómo es la estructura atómica de superficies de nanopartículas metálicas? La forma de estos cristales pequeños se determina por la contribución superficial a la energía libre del sistema. Hay dos maneras de disminuir la energía superficial: (i) disminuyendo el área superficial y (ii) exponiendo solo las superficies con menor energía superficial. El compromiso entre estos factores da lugar a partículas metálicas que exponen los planos cristalográficos con bajos índices de Miller como el (111) y el (100).

32 Las superficies planas de muestras monocristalinas corresponden a un plano con un único índice de Miller y cada superficie tiene por lo tanto una estructura atómica bien definida. Generalmente se utilizan estas superficies planas para la mayoría de los estudios en la ciencia de superficies. Sin embargo en muestras tecnologicamente importantes las muestras tienen formas irregulares que exhiben caras que corresponden a planos con un rango de índices de Miller. HRTEM Au 4 x 2.5 nm D.Jefferson Cambridge University

33 Relajación superficial La relajación superficial es un reordenamiento pequeño y sutil de las capas superficiales sin embargo es energéticamente significativo. La misma implica un ajuste de la separación perpendicular entre las capas atómicas, no hay cambios en la simetría de la superficie ni en la periodicidad paralela a la superficie. La primera capa de átomos es atraída hacia la segunda disminuyendo la separación entre las mismas. La magnitud de la reducción en la separación de la primera capa es generalmente pequeña (< 10%) y la misma se extiende varias capas dentro del sólido.

34 Las superficies más abiertas (con escalones, BCC(100), BCC(110)) muestran mayor relajación que las superficies con empaquetamientos compactos FCC(111) y FCC(100)

35 Reconstrucción superficial La reconstrucción superficial es un fenómeno que implica un desplazamiento mayor de átomos superficiales que ocurre con las superficies metálicas con menor estabilidad y en superficies de semiconductores. La reconstrucción implica un cambio en la estructura de la periodicidad superficial. Por ejemplo, la superficie (110) de metales fcc se reconstruye de acuerdo al missing row model como muestra la siguiente figura: La fuerza impulsora para la reconstrucción es la reducción de la energía libre superficial. Si bien para superficies metálicas no siempre resulta claro porque la reconstrucción causa una disminución en la energía superficial, el cambio en la periodicidad de las superficies cambia la estructura electrónica superficial por otra de menor energía.

36 Reconstrucción superficial En el caso de superficies de semiconductores la reducción en la energía superficial se debe a la formación de nuevos enlaces entre los átomos superficiales. Por ejemplo, cada átomo de Si en la superficie del Si(100) tiene dos orbitales híbridos que no forman enlaces y cuelgan hacia el vacío dangling bonds. Un movimiento coordinado de los átomos en la superficie causa que pares de átomos de Si se junten formando dímeros de Si dejando solo un dangling bond por átomo. Este proceso cambia la periodicidad superficial, las superficies de Si(100) se reconstruyen en Si(100)-2x1.

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38 Reconstrucción superficial La superficie de Si(111) también se reconstruye adoptando una estructura de energía mínima donde 49 orbitales híbridos que no forman enlaces (dangling bonds) se reducen a 12 en la primera capa atómica y a 6 en la segunda capa por celda unitaria. STM image Si(111)7x7

39 Reconstrucción superficial inducida por adsorbatos La adsorción de moléculas o átomos puede inducir la reconstrucción de superficies. La fuerza impulsora son interacciones adsorbato-sustrato comparables o mayores que las interacciones sustrato-sustrato. La reconstrucción missing row también está inducida por la presencia de adatomos

40 Resumen Las superficies más compactas tienen menor energía y son por lo tanto menos reactivas. Las superficies sólidas más estables son aquellas con mayor densidad superficial y con mayor número de coordinación. Dado que hay que romper enlaces para formar superficies, las mismas tienen una energía positiva de formación por lo que su formación es energéticamente desfavorable. Esto puede ser minimizado de diversas maneras: 1. reduciendo el área superficial expuesta. 2. exponiendo predominantemente planos superficiales con menor energía. 3. Modificando la estructura atómica local de una manera que reduce la energía superficial: relajación, reconstrucción.

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