TEMA 9 EL ENLACE IÓNICO Y LOS SÓLIDOS IÓNICOS

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1 TEMA 9 EL ENLACE IÓNICO Y LOS SÓLIDOS IÓNICOS Son aquellos en los que los iones constituyentes están unidos entre sí por fuerzas electrostáticas. Algunas de sus propiedades características son las siguientes: a.-estereoquímica: Los enlaces iónicos son bastante fuertes y omnidireccionales. Las fuerzas iónicas se extienden a través del espacio y son igualmente fuertes en todas las direcciones. b.-puntos de fusión y de ebullición: En virtud de las fuerzas electrostáticas fuertes catión-anión, que se extienden a través de toda la red cristalina, los compuestos iónicos presentan altos puntos de fusión y de ebullición, altos calores de fusión y de vaporización. c.-dureza: Debido a las fuerzas de atracción electrostáticas multivalentes dentro del cristal iónico, el cristal es duro. La dureza se incrementa con la disminución de las distancias interiónicas y aumenta con la carga iónica. d.-fragilidad: Si se suministra suficiente energía a la capa cristalina de una celda unitaria, las fuerzas de atracción se hacen de repulsión, debido a las repulsiones anión-anión y catión-catión, y el cristal se quiebra. De ahí que los cristales iónicos, aún cuando son duros, son quebradizos y se les puede convertir con facilidad en polvos al martillearlos. e.-solubilidad: Los compuestos iónicos se disuelven en disolventes polares que poseen altas constantes dieléctricas debido (i) la disminución en las fuerzas de atracción entre los iones en un medio dieléctrico y (ii) las interacciones dipolares ión-disolvente, las cuales suministran una energía considerables capaz de romper la red cristalina iónica. f.-conductancia: En estado sólido, los compuestos iónicos poseen una conductancia muy baja, puesto que los iones se mantienen fuertemente unidos en sus posiciones en la red cristalina. En estado fundido y en solución, los compuestos iónicos conducen la electricidad debido a la formación de iones libres móviles, los cuales pueden desplazarse libremente en un campo eléctrico y de esta forma pueden portar la corriente.

2 Conceptos de número de coordinación y celda unidad en la descripción de los sólidos iónicos El número de coordinación es el número de partículas que rodean a una determinada. El concepto fundamental en una estructura del estado sólido es el de celda unidad, la unidad estructural más pequeña que se repite y que, por empaquetamiento al azar, reproduce la estructura total del sólido. La elección de una celda unidad es algo arbitraria, pero es costumbre elegir aquella que tenga en los vértices el mayor número de átomos posibles. La celda unidad en dos dimensiones se representa con dos parámetros a y b y el ángulo que forman entre ellos. La celda unidad en tres dimensiones se representa con tres parámetros a, b y c y los ángulos que definen entre ellos, a, b y g, como muestra la Figura 6.2. Hay siete tipos básicos de celda unidad en tres dimensiones, que son las descrita en la Tabla 6.1. La mayoría de estos tipos básicos (o sistemas cristalinos) se pueden subdividir; por ejemplo, una celda unidad cúbica primitiva (o simple) contiene unidades (átomos o moléculas) solamente en los vértices, una celda unidad cúbica centrada en el cuerpo los contiene en el centro y en los vértices, una celda unidad cúbica centrada en las caras los contiene en los centros de las caras y en los vértices. Todas ellas se muestran en la Fgura 6.3. Un átomo del interior de la celda unidad pertenece solamente a ella, los situados en el centro de las caras son compartidos por dos celdas unidad, los de los puntos medios de las aristas por cuatro celdas unidad y los de los vértices por ocho celdas unidad.

3 Métodos para describir la estructura de los sólidos inorgánicos Existen dos métodos para describir la estructura de los sólidos inorgánicos, el método del empaquetamiento compacto de esferas y el método de los poliedros compartidos. -En la descripción por empaquetamiento compacto de esferas se supone que cuando las partículas constituyentes del sólido inorgánico se disponen en la celda unidad lo hacen de tal manera que se aprovecha al máximo el espacio disponible. El empaquetamiento compacto en dos dimensiones puede ser, cuadrado (a), con número de coordinación cuatro, o, hexagonal (b) con número de coordinación seis. Este último es más eficiente, es decir aprovecha más el espacio disponible. La eficiencia de empaquetamiento es el cociente entre el volumen ocupado por las esferas y el volumen de la celda unidad.

4 El empaquetamiento compacto en tres dimensiones puede ser empaquetamiento hexagonal compacto o empaquetamiento cúbico compacto. Como puede observarse en la Figura 6.4, las esferas de una capa se empaquetan de la forma más compacta posible disponiéndose de forma tal que sus centros se encuentren en los vértices de un triángulo equilátero y cada una está rodeada por un hexágono de otras seis esferas. La segunda capa se obtiene colocando las esferas en las depresiones que quedan encima de la primera capa, pero solamente hay espacio para que las esferas ocupen la mitad de las depresiones. Cuando se añaden las esferas de la tercera capa, hay dos formas de colocarlas. Podemos colocar las esferas de forma que cada una de las esferas de la capa tercera se encuentre directamente encima de una esfera de la capa primera (con lo que las capas primera y tercera son idénticas), o podemos colocarlas sobre las depresiones sin ocupar de la capa primera (es decir, no quedando encima de ninguna de las capas anteriores). En las Figuras 6.5 y 6.6 se encuentran las ilustraciones de estas disposiciones, quedando patente su simetría hexagonal y cúbica.

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7 Se pueden describir las secuencias de capas como ababab... y abcabc... para los empaquetamientos hexagonal compacto (ehc) y cúbico compacto (ecc), respectivamente. En cada estructura, cualquier esfera está rodeada por otras doce a la misma distancia, situadas seis en el mismo plano y tres en cada una de las capas adyacentes, la fracción ocupada del espacio total es el 74%, pero la simetría de la coordinación, y por tanto la simetría global, es diferente. Puede verse que el empaquetamiento cúbico compacto es, de hecho, equivalente a la estructura cúbica centrada en las caras. Otro aspecto de interés en las estructuras de empaquetamiento compacto es la presencia de sitios intersticiales o huecos octaédricos y tetraédricos. En las Figuras 6.4 y 6.7 se pueden distinguir dos tipos de huecos o sitios, uno rodeado por seis esferas dispuestas octaédricamente y el otro por cuatro colocadas tetraédricamente. Los huecos octaédricos, de los que hay uno por cada esfera, son los mayores, y pueden acomodar esferas de radio hasta 0.41 veces el de la esfera más voluminosa, sin que la estructura sufra una distorsión. Hay dos huecos tetraédricos por cada esfera, pero son mucho más pequeños, y pueden acomodar solamente esferas de radio hasta 0.23 veces el de las esferas de empaquetamiento compacto. Los huecos octaédricos y tetraédricos de una red de empaquetamiento cúbico compacto (cúbico centrado en las caras) se muestran en la Figura 6.8.

8 Los gases nobles cristalizan con estructura cúbica de empaquetamiento compacto; la mayoría de los metales adoptan la estructura hexagonal compacta o la cúbica compacta, o, como sucede con bastante frecuencia, ambas, de donde se puede inferir que las energías de las dos estructuras difieren muy poco. Otra forma de describir la estructura del cloruro de sodio consiste en decir que es una estructura de empaquetamiento cúbico compacto de aniones en la que los cationes, relativamente pequeños, ocupan todos los huecos octaédricos, mientras que si manteniendo la misma estructura para los aniones, los cationes ocupan la cuarta parte de los huecos tetraédricos, se obtiene la estructura del fluoruro de calcio.

9 - En la descripción de los poliedros compartidos se resalta el número de coordinación de la partícula.

10 El enlace en los sólidos iónicos

11 Energías o entalpías de red: energía reticular (U) La energía de red es el cambio de energía para la formación de 1 mol de un sólido iónico a partir de sus iones gaseosos constituyentes. Los procesos que existen son a) Formación de iones M(g) M + (g) EI(Cs)= Kcal/mol X(g) X - (g) AE(Cl)= Kcal/mol La resultante de energía es de +27 Kcal/mol. Por tanto, debe intervenir una energía de interacción entre aniones y cationes para que se forme el sólido iónico. Esta es la energía reticular. Se tratará en primer lugar (a) la energía reticular para un par de iones M Z+ X Z- y a continuación (b) la energía reticular para el cristal iónico. (a) Cuando dos iones se aproximan se manifiesta entre ellos una energía atractiva, debido a sus cargas positiva y negativa, y repulsiva debido a que ambos iones son una nube de electrones. La evolución de ambas en función de la distancia es la que se muestra en la Figura.

12 El potencial que crea un catión M Z+ con carga Z + e es igual a la energía multiplicado por la carga. La energía coulómbica de atracción es, [(Z + e)/4πε 0 r] Z - e= -(Z + Z - e 2 )/( 4πε 0 r) La energía repulsiva es B/r n, donde n es el exponente de Born que depende de la configuración electrónica del ión, y está relacionado con la compresibilidad del sólido, K= ( V/V)/ P= (18r o4 )/Ae 2 (n-1), siendo A la constante de Madelung que depende de la estructura del sólido iónico.

13 La energía reticular U= Ec(energía coulómbica) + Er(energía repulsiva) U= -(Z + Z - e 2 )/( 4πε 0 r) + B/r n Debe cumplirse que: (du/dr) en el punto r=r 0 = 0 (du/dr) = -[(Z + Z - e 2 )/4pe 0 ](-1/r 2 ) + B(-n)r -n-1 = (Z + Z - e 2 )/( 4pe 0 r 2 ) [(nb)/r n+1 ] En el punto r=r 0 se tiene que [(Z + Z - e 2 )/( 4πε 0 r 02 )] [(nb)/r n+1 0 ] = 0 ; de donde se obtiene: B= (Z + Z - e 2 r n+1 0 )/( 4πε 0 r 02 n) Sustituyendo en la expresión de la U para el punto r= r 0 se tiene: U) r0 = -[(Z + Z - e 2 /4πε 0 r 0 )] + [(Z + Z - e 2 r n+1 0 )/( 4πε 0 r 02 nr 0n )] = -[( Z + Z - e 2 )/( 4πε 0 r 0 )][1-(1/n)] Es la expresión de la U para un par iónico.

14 En un sólido iónico existe una ordenación regular de aniones y cationes que se extiende en las tres direcciones del espacio. Por ello, en el NaCl existen mas iones que aquéllos que sumistra el par iónico. Concretamente: Por cada Na + hay : 6 Cl - a r 0 12Na + a (2) 1/2 r 0 8 Cl - a (3) 1/2 r 0 6 Na + a 2 r 0 24 Cl - a (5) 1/2 r 0... La expresión de la energía coulómbica se modifica de la siguiente manera: Ec= -[(Z + e6z - e)/(4πε 0 r 0 )] + [(Z + e12z + e)/(4πε 0 (2) 1/2 r o )] [(Z + e8z - e)/(4πε 0 (3) 1/2 r o ] +... Siempre Z + = f(z - ) para el NaCl se tiene Z + =Z - =1 y por tanto la expresión de la energía coulómbica queda: Ec= -[(Z + Z - e 2 )/( 4πε 0 r 0 )] ( 6 12/(2) (1/2) + 8/(3) 1/ = = -[(Z + Z - e 2 A)/( 4πε 0 r 0 )] que sumándole la expresión de la energía repulsiva queda: U= -[(Z + Z - e 2 A)/( 4πε 0 r 0 )] + B/r n Cambiando B por su valor, se tiene para la U U= -[(Z + Z - e 2 A)/( 4πε 0 r 0 )](1-(1/n)) que es la energía /cristal de NaCl x cristales NaCl/1 mol de cristales de NaCl, queda por tanto: U= -[(Z + Z - e 2 AN A )/( 4πε 0 r 0 )](1-(1/n)) [energía/mol de cristales de NaCl] Cuando no se conoce la estructura del sólido iónico se emplea la ecuación de Kapustinskii: U= [( ν Z + Z - ) / r 0 ] (1 (34.5/r 0 ) Donde ν es el número de iones en la unidad formula del sólido iónico

15 1.7.- Entalpías de atomización Es la energía necesaria para la formación de 1 mol de átomos gaseosos de un elemento que se encuentra en su forma física normal a temperatura ambiente. Este término energético representa la ruptura del enlace metálico en metales o las fuerzas intermoleculares en no metales. Las siguientes ecuaciones representan procesos de atomización: Cu(s) Cu(g) I 2 (s) I 2 (g)

16 1.8.- Cambios de entropía La entropía es discutida en base a valores absolutos. El punto cero es el de un cristal perfecto de una sustancia en el punto cero absoluto de temperatura. Se calcula el cambio de entropía estándar para una reacción de la misma manera que el cambio de entalpía: S 0 (reacción) = ΣS 0 (productos) - ΣS 0 (reactivos) Por ejemplo se puede calcular el cambio estándar de entropía para la formación de NaCl a partir del sodio metal y del cloro gas Na(s) + ½ Cl 2 (g) NaCl(s) De la manera: S 0 = [S 0 (NaCl(s))] - [S 0 (Na(s))] - ½[ S 0 (Cl 2 (g))]= = (+72 J/molK) (+51 J/molK) ½(+223 J/molK)= -90 J/molK Se debe esperar un descenso de entropía para el sistema en este proceso, porque implica la pérdida neta de ½ mol de gas. La reacción es espontánea a temperatura ambiente, por tanto debe ser conducida entálpicamente. (En efecto, el valor recogido de la entalpía de formación H 0 fdel NaCl es de 411 KJ/mol).

17 Formación de compuestos iónicos: Ciclo de Born-Haber Es un ciclo termodinámico en el que se plantea el cálculo de la DH f0 a través de dos caminos distintos: H 0 f M(s) + ½ X 2 (g) MX(s) hsublimc (Edisoc)/2 A.E X(g) E.I M(g) U X - (g) + M + (g) Como la entalpía H es una función de estado, se tiene que su valor por cualquiera de las dos rutas es el mismo: H f0 = Hsublimción + EI + Edis/2 + AE + U <0 <0 El criterio de espontaneidad sera G < 0, siendo G = H - T S

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20 3.- Termodinámica de los procesos en solución para los sólidos iónicos Energía de red Para romper la unión de los iones libres en la red se requiere una considerable cantidad de energía. El valor de la energía de red depende de la fortaleza del enlace iónico, y de esta manera está relacionado con el tamaño y carga del ión. De esta manera, el óxido de magnesio, con iones dipositivos, tendrá una mayor energía de red que fluoruro de sodio con iones monopositivos (3933 KJ/mol y 915 KJ/mol, respectivamente). Al mismo tiempo, el factor entrópico será altamente favorable cuando el sistema cambia desde el estado altamente ordenado del cristal al desordenado de la fase gaseosa. Consecuentemente, para la disociación de la red DS y DH son siempre positivos.

21 Energía de hidratación En disolución acuosa los iones están rodeados por moléculas polares de agua. Una primaria esfera de hidratación de moléculas de agua (usualmente seis) rodean a los cationes, con el oxígeno parcialmente negativo orientado hacia los cationes. Similarmente el anión está rodeado por moléculas de agua con los hidrógenos parcialmente positivos orientados hacia el anión. Detrás de la primera esfera de capas, se encuentran adicionales capas (Figura 6.5). El número total de moléculas de agua que efectivamente rodean al ion se denomina número de hidratación. Cuanto más pequeños y más altamente cargados estén los iones tendremos un mayor número de moléculas de agua en la esfera de hidratación comparativamente con los iones menos cargados. Como resultado el tamaño efectivo del ión hidratado en disolución puede ser muy diferente del de la fase sólida. Esta diferencia de tamaño se ilustra en la Tabla 6.7. El menor tamaño del ión hidratado potasio le permite pasar a través de las membranas biológicas mas fácilmente que al más hidratado ion sodio.

22 La formación de las interacciones dipolo-dipolo de los iones hidratados es altamente exotérmica. El valor de la entalpía de hidratación es también dependiente de la carga del ión y de su tamaño, es decir, de su densidad de carga. La Tabla 6.8 muestra la fuerte correlación entre la entalpía de hidratación y la densidad de carga de una serie de cationes isoelectrónicos. La entropía de hidratación es también negativa, principalmente porque las moléculas de agua que rodean a los iones están en un estado más ordenado que lo que estarían las moléculas de agua libres. Con los más pequeños y altamente cargados cationes, tales como el magnesio y el aluminio, las esferas de hidratación son mayores que las del sodio, puesto que existe un fuerte ordenamiento de las moléculas de agua alrededor de los dos cationes con mayor carga. Para estos cationes existe un gran decrecimiento de la entropía para el proceso de hidratación

23 Cambio de energía del proceso de disolución Se puede emplear el proceso de disolución del cloruro de sodio para ilustrar un ciclo de entalpía de disolución. Primeramente la red debe ser vaporizada (disociada en iones gaseosos) NaCl(s) Na + (g) + Cl - (g) H 0 = +788 KJ/mol Luego los iones deben ser hidratados: Na + (g) Na + (aq) Cl - (g) Cl - (aq) H 0 = -406 KJ/mol H 0 = -378 KJ/mol De esta manera el cambio de entalpía H 0 para el proceso de disolución es: (+788) + (-406) + (-378) = + 4 KJ/mol

24 El proceso es representado en la Figura 6.6.

25 Los cambios de entalpía son habitualmente mayores que los cambios de entropía a temperatura normales. Sin embargo, en este caso, el muy grande cambio de entalpía esencialmente cancela a cada uno de los otros, haciendo del pequeño cambio de entropía un factor determinante en la solubilidad del cloruro de sodio. De esta manera, ahora se hace un cáculo similar para los factores de entropía. Se pueden por tanto comparar los resultados con los valores de entalpía, se usarán datos T S 0 a 298 K. Primero la red debe ser vaporizada: NaCl(s) Na+(g) + Cl - (g) T S 0 = + 68 KJ/mol Luego los iones son hidratados: Na + (g) Na + (aq) Cl - (g) Cl - (aq) T S 0 = -27 KJ/mol T S 0 = -28 KJ/mol De esta manera, el cambio de entropía (como TDS 0 ) para el proceso de disolución es (+68) + (-27) + (-28) = +13 KJ/mol

26 El proceso se ilustra en la Figura 6.7. Después calculando el cambio de energía libre para el proceso de disolución, se observa que el cambio neto de entropía favorece el proceso de disolución, mientras que el cambio de entalpía no lo hace. Como resultado de evaluar ambos se observa que el cloruro de sodio es bastante soluble en agua a 298 K. G 0 = H 0 - T S 0 = (+4 KJ/mol) (+13 KJ/mol)= -9 KJ/mol

27 La estructura de los sólidos iónicos Hay cuatro estructuras básicas en las que cristalizan las sales de fórmula general MX: las de cloruro de sodio, cloruro de cesio, sulfuro de cinc (blenda de cinc) y sulfuro de cinc (wurtzita); en la Figura 6.9 se han representado las tres últimas. Las estructuras de cloruro de sodio, cloruro de cesio y blenda de cinc tienen simetría cúbica y la wurtzita es hexagonal. En la estructura del cloruro de cesio, cada ión está rodeado por ocho vecinos más próximos de carga opuesta situados en los vértices de una cubo, esta estructura es, relativamente, poco corriente, pero se encuentra en el cloruro, bromuro y ioduro de cesio, en cloruro y bromuro de talio (I), y en cloruro y bromuro amónicos, a temperaturas ordinarias. En la estructura del cloruro de sodio, cada ión tiene seis vecinos más próximos situados en los vértices de un octaedro regular, ésta es la estructura adoptada por la mayoría de los haluros de los metales alcalinos, los óxido de los metales alcalinotérreos, el fluoruro, cloruo y bromuro de plata, el cianuro potásico y el cloruo y bromuro amónico, por encima de 184 y 134 C, respectivamente. En las estructuras de la blenda de cinc y de la wurtzita, cada ión está rodeado por cuatro vecinos más próximos situados en los vértices de un tetraedro regular, y las estructuras se diferencian solamente en la forma de orientación relativa de los tetraedros: cloruro, bromuro y yoduro de cobre (I) tienen la estructura de la blenda de cinc, yoduro de plata, óxido de cinc, fluoruro amónico y nitruro de aluminio adoptan estructura de wurtzita.

28 En las sales de fórmula MX 2, el número de coordinación de X, debe ser, obviamente, la mitad del de M. En la estructura cúbica del fluoruro de calcio (fluorita) el catión tiene ocho vecinos más próximos situados en los vértices de un cubo, y el anión cuatro en los vértices de un tetraedro regular; entre las sustancias que adoptan esta estructura se encuentran los fluoruro de los metales alcalinotérreos, el cloruro de bario y los dióxido de los elementos lantánidos y actínidos. Si el compuesto tiene la fórmula M 2 X (por ejemplo, los monóxidos y sulfuros de los metales alcalinos) las posiciones de los cationes y de los aniones de la estructura de fluorita se intercambian, y se dice que la sustancia tiene estructura de antifluorita. En la estructura tetragonal del rutilo (una forma de dióxido de titanio), los números de coordinación del catión del catión y del anión son seis (octaédrico) y tres (triangular equilátero), respectivamente, fluoruro de magnesio, difluoruro de cinc y los dióxidos de estaño, plomo y manganeso tienen esta estructura. En la cristabalita-b (una forma de sílice) cada átomo de silicio está rodeado, tetraédricamente, por cuatro átomos de oxígeno, y cada átomo de oxígeno tiene dos átomos de silicio como vecinos más próximos; el fluroro de berilio y el dióxido de germanio tienen estructura de cristabalita- b, pero el segundo compuesto existe también con estructura de rutilo.

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30 Otros muchos compuestos de fórmula MX 2 cristalizan en estructuras denominadas en capas, una típica es el yoduro de cadmio, de simetría hexagonal, que se ilustra en la Figura Cada átomo de cadmio está rodeado por seis átomos de yodo situados en los vértices de un octaedro regular, pero los tres átomos de cadmio más cercanos a cada átomo de yodo están en los vértices de la base de una pirámide de la que el átomo de yodo es la cúspide.

31 En la perovskita, CaTiO 3, debido a la semejanza de su fórmula con la del carbonato de calcio, podría pensarse que la perovskita es titanato(iv) de calcio, pero cuando se examina la celda unidad, cúbica, de este compuesto, mostrada en la Figura 6.12, no puede discernirse ningún anión titanato, por lo que el nombre correcto es óxido de calcio y titanio (IV). El átomo de titanio se encuentra en el centro del cubo, los átomos de calcio en los vértices y los átomos de oxígeno ocupan los centros de todas las caras. Por tanto, el átomo de calcio tiene doce átomos de oxígeno como vecinos más próximos, encontrándose ordenados en un ordenamiento cúbico compacto; el átomo de titanio tiene a su alrededor seis átomos de oxígeno, dispuestos octaédricamente, como vecinos más próximos; y cada átomo de oxígeno tiene dos átomos de titanio contiguos, siendo la coordinación lineal. Entre otros compuestos que tienen esta estructura se encuentran muchos óxidos y fluoruros dobles tales como BaTiO 3, SrFeO 3, NaNbO 3, LaGaO 3, KMgF 3 y KZnF 3.

32 Sólidos iónicos con defectos Hasta ahora, se ha supuesto implícitamente que todos los sólidos considerados poseen redes ideales en las que cada posición está ocupada por el tipo adecuado de átomo o ión. Sin embargo, esta situación solamente representa un estado de equilibrio en el cero absoluto. Por encima de esta temperatura, siempre existen defectos: aunque hay que suministrar energía para crearlos, queda más que compensada por el incremento resultante de la entropía de la estructura. Hay dos tipos de defectos inherentes a todas las redes infinitas. Un defecto de Schottky consiste en una vacante en una posición atómica (un metal), catiónica o aniónica (en una sal de fórmula MX), o en una vacante en una posición del catión y en dos posiciones del anión (en sales de fórmula MX2); en cada caso, el átomo o ión es eliminado de la superficie del cristal. En un defecto de Frenkel, un átomo o ión ocupa una posición reticular propia. Los defectos de Frenkel son más corrientes en los cristales iónicos, en los que el anión es mucho más voluminoso que el catión.

33 Las estructuras de otros sólidos inorgánicos La estructura del trióxido de renio, ReO 3, es la misma que la de la perovskita, SrTiO 3, pero sin los átomos de Sr en el centro de la celda unidad. La celda unidad contiene átomos de Re en los vértices con los átomos de oxígeno en los centros de las aristas. Los ocatedros ReO 6 se unen mediante sus vértices para formar un esqueleto tridimensional, similar al formado por los octaedros TiO 6 en la perovskita, pero en esta estructura los huecos octaédricos están vacíos.

34 Las ilmenitas son un grupo de fases de fórmula ABO 3 ; A= Fe, Co, Ni, Cd. Mg; B= Ti, Rh. Mn. La simetría es romboédrica pero la estructura puede ser dibujada y visualizada más fácilmente utilizando una gran celda hexagonal. La estructura puede ser descrita como un ordenamiento aproximadamente hexagonal compacto de iones óxido con los cationes ocupando dos tercios de los huecos octaédricos. Los cationes están separados de tal manera que a lo largo del eje c existen capas alternadas de los cationes A y B. La estructura del arseniuro de níquel(nias, Figura 4.16) se basa en una disposición de empaquetamiento hexagonal compacto, expandida y distorsionada, de aniones, donde los átomos de níquel ocupan los huecos octaédricos y cada átomo de arsénico está en el centro de un prisma trigonal de átomos de níquel. Es también la estructura del NiS, FeS y de otros sulfuros. Esta estructura es típica de compuestos MX que contienen cationes blandos y aniones blandos, lo que sugiere que la estructura del arseniuro de níquel está favorecida por la covalencia.

35 La α-alúmina(a-al 2 O 3, mineral corindón) adopta una estructura que se puede describir como un empaquetamiento hexagonal compacto de iones óxido con los cationes en dos tercios de los huecos octaédricos. La estructura del corindón es adoptada por los óxidos de titanio, vanadio, cromo, hierro y galio es su estado de oxidación +3. Dos de estos óxidos, Ti 2 O 3 y V 2 O 3, presentan transiciones de conductividad metálica a semiconductividad por debajo de 410 y 150 K, respectivamente. En el V 2 O 3, la transición va acompañada por la ordenación antiferromagnétcia de los espines. Los dos aislantes Cr 2 O 3 y F 2 O 3 exhiben también ordenación antiferromagnética.

36 Como ejemplo de las espinelas están los óxidos simples del bloque d F 3 O 4, Co 3 O 4 y Mn 3 O 4 y muchos compuestos de metales mixtos relacionados con ellos exhiben unas propiedades interesantes. Todos ellos poseen estructuras relacionadas con la de la espinela, MgAl 2 O 4, y se les puede asignar la fórmula general AB 2 O 4. La estructura de la espinela, que es bastante compleja (Figura 18.18), consiste en una disposición cúbica centrada en el cuerpo de iones óxido en la que los iones A residen en un octavo de los huecos tetraédricos, y los iones B en la mitad de los huecos octaédricos. A veces es útil subrayar esta ordenación de los cationes encerrando los iones octaédricos entre corchetes, escribiendo A[B 2 ]O 4. Algunos compuestos de composición AB 2 O 4 poseen una estructura de espinela inversa, en la que la distribución de los cationes es B[AB]O 4. El factor de ocupación, l, de una espinela es la fracción de átomos B que hay en las posiciones tetraédricas. Así, l= 0 para una espinela normal y 0.5 para un espinela inversa. Cuando el ión A 2+ es un ión d 6, d 7, d 8 o d 9 y B 3+ es Fe 3+, la estructura inversa es la favorecida, generalmente. Las espinelas inversas de fórmula AFe 2 O 4 reciben, en ocasiones, el nombre de ferritas. Cuando KT> J, siendo J la energía de interacción de los espines de los iones diferentes, las ferritas son paramagnéticas. Sin embargo, cuando KT< J, las ferritas puede ser ferromagnéticas o antiferromagnéticas. En la Tabla 4.2 se proporcionan ejemplos de algunos compuestos con estructuras específicas.

37 Relación entre los radios y números de coordinación Puesto que los cationes y los aniones en los compuestos iónicos se mantienen unidos sólo mediante las fuerzas electrostáticas, tienden a ordenarse en un arreglo geométrico tal que las repulsiones entre las cargas similares sean mínimas y la atracción entre las cargas opuestas máxima. El arreglo más estable es aquél en donde los aniones se tocan entre sí y en forma simultánea también al cation [Figura 5.1(b)]. Si el tamaño del anión disminuye, los aniones no pueden tocar a los otros aniones, aún cuando estén en contacto con el catión [Figura 5.1(a)]. Si el tamaño relativo del catión sigue aumentando, un mayor número de aniones pueden acomodarse alrededor de él, dando lugar a una mayor estabilización con el cambio del número de coordinación y la estructura. Por otra parte, si el tamaño del anión aumenta, ya no pueden tocar al catión y el incremento en las repulsiones interelectrónicas, que sacará a uno de los aniones de la esfera de coordinación del catión, alterará la estructura. Las redes cristalinas iónicas más estables y más comunes son la tetraédrica, octaédrica y cúbica, que corresponden respectivamente a los números de coordinación 4, 6 y 8 [Figura 5.2].

38 Cálculo de la relación entre los radios 1.- Red cristalina cúbica En el caso de una red cristalina cúbica, los aniones se encuentran en los vértices de un cubo y los cationes en el centro. En el caso en donde los aniones se tocas entre sí, y en forma simultánea al catión (caso límite), la arista del cubo es igual que el doble del catión (= 2r c ). La diagonal más larga es igual que el radio de dos aniones en los vértices de la diagonal (= 2r a ) más el diámetro del catión (=2r c ), en donde r a y r c son respectivamente los radios del anión y del catión (Figura 5.5). Si el tamaño del cubo es b, su diagonal más larga es b(3) 1/2, de tal forma que: b= 2r a y b(3) 1/2 = 2r a + 2r c por lo cual [(2r a + 2r c ) / 2r a ] = (3)1/2 lo cual al simplificar conduce a (r a / r c ) = En consecuencia, si se considera que los iones son esferas duras que no pueden comprimirse, la relación mínima entre los radios para una red cristalina cúbica es de un cálculo geométrico

39 2.- Red cristalina octaédrica Los cuatro aniones se encuentran en los vértices del cuadrado de la Figura 5.6, el catión en el centro y un anión arriba y otro abajo del plano formado por los cuatro aniones que contienen al catión. Todos los iones se tocan entre si para dar lugar a un arreglo lo más estable posible. En consecuencia, el tamaño de un lado del cuadrado, b, es igual que el doble del radio aniónico r a, y la diagonal del cuadrado, b(2) 1/2, es igual al diámetro del catión (2r c ) más dos veces el radio de los aniones (2r a ). De ahí que: b = 2r a y b(2)1/2 = 2r a + 2r c que al dividir, [(2r a + 2r c ) / 2r a ] = (2) 1/2 lo cual al simplificar dal lugar a (r c / r a ) = Esta es la relación mínima calculada para la red cristalina octaédrica en esferas no comprimibles.

40 3.- Red cristalina tetraédrica En un cubo, cuando se unen los vértices alternados, se obtiene un tetraedro. El centro del tetraedro coincide con el del cubo. Un arreglo tetraédrico estable es aquél en donde los cuatro aniones en los vértices se tocan entre si y en forma simultánea al catión que se encuentra en el centro [Figura 5.7]. En este arreglo, los dos aniones al final de la diagonal de la cara se tocan entre si [b(2) 1/2 = 2r a ]. El catión se encuentra en el centro de la diagonal larga y toca a uno de los aniones en el vértice. La mitad de la longitud de la diagonal larga [b(3) 1/2 ] es igual que la suma de los radios del catión (r c ) y del anión (r a ). De ahí que: {[b(3) 1/2 ] /2 } = r c + r a y b(2) 1/2 = 2ra que al dividir da lugar a [(r c + r a ) / r a ] = [(3) 1/2 / (2) 1/2 ] lo cual al simplificarse produce (r c / r a ) = Este es el límite estable inferior para la red cristalina tetraédrica.

41 4.- Para un número de coordinación tres, el arreglo más estable es el trigonal plano en donde los tres aniones se tocan unos y otros así como al catión que se encuentra en el centro (Figura 5.8). Se tiene que: AD = AB cos 30 = [b(3) 1/2 ] / 2 Si G es el centro del triángulo y en consecuencia del catión: AG = (2/3) AD = (2/3) b (3) 1/2 (1 / 2) = b/(3) 1/2 De tal forma que (r a + r c ) = b/(3) 1/2 Puesto que b = 2r a (r a + r c ) = 2r a / 3(1/2) que al simplificar produce (r c / r a ) = 0.155

42 El número de coordinación dos se refiere a un arreglo lineal, en el cual no puede formarse una red cristalina completa. Algunas redes cristalinas y la relación límite entre los radios para dichas redes se presenta en la Tabla 5.3

43 Estado sólido con defectos Hasta ahora, se ha supuesto implícitamente que todos los sólidos considerados poseen redes ideales en las que cada posición está ocupada por el tipo adecuado de átomo o ión. Sin embargo, esta situación solamente representa un estado de equilibrio en el cero absoluto. Por encima de esta temperatura, siempre existen defectos: aunque hay que suministrar energía para crearlos, queda más que compensada por el incremento resultante de la entropía de la estructura. Hay dos tipos de defectos inherentes a todas las redes infinitas. Un defecto de Schottky consiste en una vacante en una posición atómica (un metal), catiónica o aniónica (en una sal de fórmula MX), o en una vacante en una posición del catión y en dos posiciones del anión (en sales de fórmula MX2); en cada caso, el átomo o ión es eliminado de la superficie del cristal. En un defecto de Frenkel, un átomo o ión ocupa una posición reticular propia. Los defectos de Frenkel son más corrientes en los cristales iónicos, en los que el anión es mucho más voluminoso que el catión.

44 Reglas de Fajans Las reglas que rigen la transición del enlace iónico al covalente se deniminan reglas de Fajans. Se basan en la deformación de los iones que interactúan en el enlace A + B - (polarización de los iones). Cuando un anión se acerca a un catión, su nube electrónica no sólo es atraída por el núcleo sino también por la carga del catión. Esto causa una deformación de su nube electrónica, denominada polarización del anión. En virtud del pequeño tamaño del catión, la polarización del catión no es significativa (Figura 5.10). Como consecuencia de la polarización, el par electrónico del enlace está más compartido por los átomos enlazados que en el caso de los compuestos iónicos, dando lugar a un enlace covalente.

45 El aumento en la polarización de los iones y, en consecuencia, de la covalencia, se debe a los siguientes factores, denominados reglas de Fajans. 1)Mayor carga. La covalencia de un enlace aumenta con el incremento de la carga del catión. Esto puede observarse en los puntos de fusión y en las conductividades eléctricas de los compuestos que tienen un anión en común (Tabla 5.7). Aún cuando no se tienen muchos datos para los aniones, la tendencia parece ser la esperada. 2)Menor radio del catión. El incremento de la densidad de carga en cationes de tamaño pequeño incrementa su capacidad polarizante y, en consecuencia, su tendencia a formar enalces covalentes (Tabla 5.7b). 3) Mayor tamaño del anión. La nube electrónica de un ión voluminoso está sujeta en forma menos firme por el núcleo y, en consecuencia, el anión será más fácilmente polarizable. Esto puede deberse al apantallamiento de los electrones externos por la capa interna de electrones. Como se observa en la Tabla 5.7c, el anión yoduro tiende a formar compuestos covalentes.

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