Derivación por Equilibrio de Complejo Activado

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1 1/3/14 Energía Libre de Gibbs reactivos G Estado de transición Productos Coordenada de reacción Reacción: HO + CH 3 r [HO --- CH r] + CH 3 OH + r Derivación por Equilibrio de Complejo ctivado I. Equilibrio : X P. Energía de vibración clásica energía de vibración cuántica E k T h E clásica cuántica k es la constante de oltzman kt h (1) (). Rapidez del complejo activado a moverse a través de la barrera de energía potencial. d X x frecuencia de descompoción de X dt d kt x X X dt h (3) (4) 1

2 1/3/14 Continuación derivación C. Del equilibrio del complejo activado X P : X K X K D. Sustituyendo (5) en (4): kt d d kt dt h dt h E. Si definimos : X K kt k K h (7) F. Sustituyendo (7) en (6) : d k (8) dt K se calcula por termodinámica estadística, usando propiedades físicas fundamentales para los reactivos y el complejo activado (largo de enlace, frecuencia de vibración, masa y momento de inercia). (5) (6) Relación de K con termodinámica II. Ecuaciones termodinámicas: K G G RT lnq G RT ln K G. K exp y G H T S (9) RT S H. K exp (1) R RT C. Sustituyendo (1) en (7): G S H kt kt kt k K exp exp exp (11) h h RT h R RT Ecuación de Eyring de Teoría de Complejo ctivado

3 1/3/14 sociación de Eyring con rrehnius kt. Eyring en la ecuación (7): k= K h. logaritmo natural a ambos lados : kt ln k= ln ln K (1) h C. derivada con respecto a T : dln k 1 dln K (13) dt T dt sociación de Eyring con rrehnius kf kr dln K dln U D. pero: (14) dt dt RT dln k 1 dln K E. Sustituyendo (14) en (13): dlnk 1 U RTU dt T RT RT dt T dt (15) pero H U n RT (16) ln (1 ) d k RT H n RT H RT n dt RT RT (17) 3

4 1/3/14 Equivalencia con rrhenius dln k (1 ) ln rr E d k a H RT n Ey. (18) dt RT RT dt. (1 ) (19) Energía activación: E = H RT n a C. Por lo tanto : H RT (1 n H ) E a - RT RT RT 1 n k=e e e e e () Equivalencia con rrhenius D. de la ecuación (11): H S kt RT R k e e h E. igualando () y (11) : H H S RT kt RT R e 1 n e e e e e e n e h S kt R h (1) () exp(s/r)-orientación; cambios en configuración; orden y desorden del complejo activado 4

5 1/3/14 Dinámica de choques Ileana ieves Martínez Colisiones probables 5

6 1/3/14 Colisiones probables Factores que afectan la probabilidad de reacción Violencia del choque Proximidad: diferencia entre colisión frontal vs roce. Orientación relativa Rotación y vibración Propiedades físicas: conductividad termal, viscosidad, difusión, etc. 6

7 1/3/14 d Modelo de esferas rígidas d d La velocidad con que se mueven las partículas es inversamente proporcional a la masa de la partícula. Se define (sigma) como la distancia entre los centros de las eferas para un sistema it de dos esferas rígidas y de acuerdo a la ecuación: 1 d d r r Modelo de esferas rígidas (continuación) Sección tranversal de colisión: es el área que incluye los centros de las partículas y se define por la expresión: = πσ = π(r +r ) (área de un círculo) El desplazamiento de estas partículas en un tiempo dado se puede definir por la ecuación de velocidad: desplazamiento d v d v dt unidad de tiempo dt 7

8 1/3/14 Choques parícula liviana contra pesada sumiendo que las partículas livianas () se mueven con una velocidad promedio <v> y que las más pesadas () se mantienen estáticas en un área equivalente a la sección transversal, podemos representar esta situación con el diagrama a continuación: Las partículas sombreadas tienen la capacidad de chocar efectivamente ya que su centro está dentro del cilindro que se forma a consecuencia del movimiento. Choques (continuación) El desplazamiento de las partículas dentro del cilindro con la velocidad promedio <v> se representa por la expresión: Volumen dl del cilindro x d x v dt r r v dt El # de choques de las partículas livianas,, con las partículas pesadas,, dependerá de la cantidad de partículas pesadas que haya dentro del cilindro o de su densidad (número de partículas pesadas por unidad de volumen, V). Si definimos el # de choques de partícula liviana por unidad de tiempo (dt = 1) como z entonces, Volumen r r v dt z V r r v 8

9 1/3/14 úmero de choques y velocidad relativa Cuando ambas partículas se mueven se considera el movimiento relativo y la velocidad relativa se representa: 1 Velocidad v v v vv cos v Velocidad v a) cercamiento con Energía Cinética baja Velocidad Velocidad b) cercamiento con Energía Cinética alta Choque efectivo vs no efectivo Colisión efectiva Colisión inefectiva Complejo ctivado inestable 9

10 1/3/14 Velocidad relativa Si se asumen los siguientes ángulos entre los vectores de velocidad tenemos las situaciones a continuación: = = = 18 = 9 Se asume que el ángulo más probable es 9, entonces el cos 9 =. Velocidad relativa (continuación) Cuando = la expresión para la velocidad relativa es: v v v cos v 1 cos v 1 cos Para θ = 9 : v v Cuando y θ = 9 la velocidad relativa es: 8 RT 8 RT v v v M M 1 1 1

11 1/3/14 Resultado de colisiones Se sustituyó la definición de velocidad promedio que predice la Teoría Cinético Molecular de los gases ideales: v 8RT M El número de colisiones cuando ambas partículas se mueven entonces es: para = z v d V para 8RT 1 1 z r r M M 1 V Colisiones totales La rapidez de colisión total por unidad de volumen se representa por Z o Z y se expresa: 1 Z V z r r 8RT 1 1 M M V V 1 1 Z z v d V V 1 1 P 8RT Z d M RT n v P v donde : V V RT 11

12 1/3/14 Trayectoria libre media, Definición: distancia total recorrida en un segundo entre el número total de choques de una partícula. dist. total recorrida en un seg v dt # total de choques de una part. z v RT d d P v V n v P v ya que : V V RT v Trayectoria libre media, presiones altas habrá choques entre partículas y la trayectoria libre media será más pequeña. l vacío la trayectoria libre media puede ser bien grande (16 metros). Medidas de trayectoria t libre media son útiles para describir las propiedades de transporte de gases. 1

13 1/3/14 Teoría de Colisiones por Ileana ieves Martínez Reacción imolecular en estado gaseoso I. Redistribución energía para choques intermoleculares ( movimiento relativo):. Esferas rígidas : 1 8RT Z r r v r r V V V V. Distribución de velocidad : C Z v e V V kt Distribución de Energía 1 3 v kt dv 1 kt Z e d V V kt kt Z e d V kt (1) () (3) (4) 13

14 1/3/14 D. Rapidez : Continuación derivación n v n V d V v V d d d R v dt dt dt dt 1 8 RT E RT Z r r e V V 1 8RT E RT n n R Z r r e v V V 1 8RT E RT R r r e v R d v r r RT e dt 1 8 E RT v 1 RT R r r v e 8 E RT Continuación derivación E. Constante específica de rapidez de acuerdo a TC : 1 E 1 E RT RT 8RT k r r v e T e (6) 1 E ln k ln ln T RT (7) 1 dln k 1 E RT E Ea dt T RT RT RT (8) E 1 a RT E 14

15 1/3/14 Continuación derivación Para determinar TC Ea E 1 E 1 RT RT RT k e e e T e E RT e 1 1 e T e : E RT RT e T e rr v p' 15

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