Efectos del Disolvente modelos implícitos. Esquer Rodríguez Raymundo Química Computacional

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1 Efectos del Disolvente modelos implícitos Esquer Rodríguez Raymundo Química Computacional 1 S

2 Por qué es Importante? La mayor parte de la química y bioquímica tiene lugar en disolución, y el disolvente puede tener un efecto mayor sobre la posición de equilibrio químico, las velocidades de reacción, propiedades moleculares y termodinámicas. 2

3 Efecto del disolvente 3

4 Ejemplo 4

5 Tratamientos empíricos y semiempíricos de los efectos del disolvente Las moléculas de d i s o l v e n t e s e reemplazan por u n d i e l é c t r i c o continuo Incluye muchas moléculas individuales de disolvente 5

6 TRATAMIENTOS EMPÍRICOS Y SEMIEMPÍRICOS DE LOS EFECTOS DEL DISOLVENTE 6

7 Método del disolvente explícito O b t i e n e n l a s p r o p i e d a d e s t e r m o d i n á m i c a s o c i n é t i c a s mediante un adecuado promedio 7

8 El hamiltoniano efectivo para el sistema QM/MM se escribe como: Si ψ QM es la función de onda de la región QM, la E del sistema es: 8

9 El Hamiltoniano para la interacción entre las regiones QM y MM se aproxima como: 9 ONIOM, en Gaussian09, puede utilizar un método de mecánica molecular para el sistema en su conjunto y un ab initio uno para el sitio de interés.

10 Modelo del Disolvente Continuo. Modelos implícitos 10

11 Energía de Solvatación Proceso de Solvatación: M (g) M (dis) 11

12 Energía de Solvatación 12

13 Qué es un dieléctrico? 13

14 Qué es la constante dieléctrica? Para que un soluto se disuelva en un líquido, es necesario que el disolvente disgregue las moléculas del soluto para facilitar su solvatación. A mayor fuerza de atracción entre las moléculas, mayor resistencia a la disgregación. La constante dieléctrica, disminuye esta fuerza. 14

15 Modelo de disolvente continuo u La estructura del disolvente se ignora. u El disolvente se modela como un dieléctrico continuo de extensión infinita, que rodea una cavidad que contiene la molécula de soluto M u El dieléctrico continuo se caracteriza por una constante dieléctrica ε. u La interacción entre una molécula y el continuo dieléctrico se modela mediante: 15

16 Considera una molécula de soluto M Efectos del disolvente u El momento dipolar de una molécula de soluto M inducirá un momento dipolar en las proximidades de cada molécula de disolvente que añade un momento dipolar permanente. u El disolvente adquiere una polarización global en la región de cada molécula de soluto. 16

17 Efectos del disolvente u El disolvente polarizado genera un campo eléctrico (campo de reacción) para cada molécula de soluto. u El campo de reacción distorsiona la función de onda electrónica molecular de soluto con respecto a la correspondiente en fase gaseosa. 17

18 Efectos del disolvente u Se produce un momento dipolar inducido que se suma al momento dipolar permanente en fase gaseosa. u El momento dipolar aumentado de M polariza posteriormente al disolvente. μ dis > μ gas μ dis =f(tiempo) Cambios en las propiedades moleculares 18

19 Campo de reacción autoconsistente (SCRF) La función de onda electrónica y la densidad de probabilidad electrónica de la molécula de soluto M cambia al pasar de fase gaseosa a disolución, de forma que se alcance la autoconsistencia entre la distribución de la carga M y el campo de reacción del disolvente. Cualquier tratamiento en el que se alcance la autoconsistencia, se denomina modelo SCRF. 19

20 Modelos de SCRF 20

21 Método de Onsager cuántico (dipolo en una esfera) v La cavidad molecular es una esfera de radio a v Aproxima la distribución de carga molecular como un dipolo eléctrico en el centro de la cavidad. v El campo eléctrico producido por la polarización del disolvente es: 21

22 La energía potencial de la interacción electrostática entre μ y el campo de reacción E R, y el correspondiente operador mecanocuántico es: 22

23 Cálculo Onsager-cuántico SCRF 1. Se usa un método para calcular una densidad de probabilidad electrónica ρ (0) (r) para la molécula aislada. 2. Calcular el momento eléctrico dipolar en el vacío: 3. Se usa μ (0) para dar una estimación inicial E (0) R. 4. Se calcula una estimación de V (0) int. 5. Se obtiene una densidad de probabilidad electrónica ρ (1) 23

24 Modelo del continuo polarizable (PCM) v Cada núcleo atómico de M está rodeado por una esfera de radio 1.2 veces el radio de van der Waals. 24

25 v El potencial eléctrico ϕ producido por el continuo dieléctrico polarizado es igual al potencial eléctrico de una carga superficial aparente (ASC), distribuida sobre la superficie de la cavidad molecular. Es una distribución continua de carga caracterizada por una densidad de carga superficial. 25

26 ASC se aproxima reemplazándola por muchas cargas puntuales. Si Q k es la carga aparente en la región k-ésima, r k es el punto donde esta Q k, entonces el potencial eléctrico es: 26

27 La electrostática clásica da las siguientes expresiones para las cargas aparentes: El potencial eléctrico en la cavidad es: 27

28 Cálculo PCM Las cargas superficiales aparentes se obtienen mediante el siguiente proceso iterativo: 1. Se desprecia la contribución del dieléctrico polarizado. 2. La distribución de carga de M se calcula a partir de la densidad electrónica de M en el vacío (DFT). 28

29 1. Se obtiene Q k para encontrar una estimación del potencial eléctrico producido por el dieléctrico polarizado. 2. El potencial se mejora: 3. Se continua iterando hasta que las cargas convergen en Q k (f). 4. Se obtiene una estimación para V int : 29

30 Energía de Solvatación Proceso de Solvatación: M (g) M (dis) 30

31 Otros métodos u Modelo del continuo polarizable de isodensidad (IPCM). Modificación del PCM que define la superficie de la cavidad molecular como una superficie de contorno de densidad electrónica constante de la molécula M. La función de onda electrónica del soluto cambia en cada iteración, por lo que el tamaño de la cavidad también lo hace. 31

32 Otros métodos u Modelo del continuo polarizable de isodensidad autoconsistente (SCIPCM). Refinamiento del IPCM que permite efectuar una optimización de la geometría, así como hacer cálculos de frecuencias vibracionales para la molécula de soluto en disolución. u PCM HF de átomos unidos (UAHF). Utiliza esferas atómicas para definir la cavidad molecular. 32

33 Otros métodos u PCM (IEF-PCM). Generalización del PCM que permite tratar con disolventes anisotrópicos, tales como cristales líquidos. u COSMO (método de solvatación tipo conductor). Usa cargas superficiales en la superficie de la cavidad alrededor del soluto, calculadas usando una condición adecuada para un medio disolvente que es un conductor eléctrico. u COSMO-RS. Extensión de COSMO que va más allá de la aproximación del continuo dieléctrico. 33

34 Cómo hacer cálculos SCRF? 34

35 Gaussian Los cálculos SCRF requieren de una línea adicional, la cual contiene las especificaciones de la sección donde estará la molécula: Para SCRF=Dipole. El cálculo de la energía con la palabra ``Volume proporcionará un valor estimado para a 0. 35

36 36

37 Diferencia de energía entre los confórmeros del Dicloroetano Resultados. Confórmeros del Dicloroetano 37

38 Comparación de los métodos SCRF 38

39 Bibliografía. Christopher J Cramer. Essentials of Computational Chemistry (Second Edition). Computational Chemistry. Introduction to the Theory of Applications of Molecular and Quantum Mechanics. James B. Foresman.Exploring Chemistry with Electronic Structure Methods (Second Edition). Gaussian, Inc. Ira N. Levine. Química Cuántica (5ta Edición). Prentice Hall. 39

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