Dra. T. I. Grokhlina Institute of Mathematical Problems of Biology, Pushchino 14290, Russia
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- Julia Navarro Poblete
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1 1. Nombre del Proyecto, participantes y afiliaciones. Cálculos de estructura electrónica y de mecánica molecular para biomoléculas con ligandos en fase gaseosa y en solución Integrantes del Cuerpo Académico DRA. ALEXANDRA DERIABINA DR. VALERI POLTEV DR. J.NOE F. HERRERA PACHECO DR. EDUARDO GONZALEZ JIMENEZ I Colaboradores Externos DRA. DOLORES GARCÍA TORALFIQ-BUAP DR. JOSÉ FRANCISCO RIVAS SILVA IFUAP-BUAP I Colaboradores Internacionales Dr. Victor M. Anisimov University of Maryland, 20 Penn St., Baltimore, MD 21201, USA Dra. T. I. Grokhlina Institute of Mathematical Problems of Biology, Pushchino 14290, Russia Dra. Tanja Van Mourik School of Chemistry, University of St. Andrews, North Haugh Fife, KY16 9ST, Scotland, United Kingdom Estudiantes de Doctorado Carolina Sanchez Rosales Jhony Eredi Ramirez Cancino Luciano Martinez Balbuena Estudiantes de Licenciatura Física Juan Carlos Sánchez Pérez Germán Daniel Vázquez León Manuel Solís Tobón Estudiantes de Maestría Rodrigo Orlando Salazar Castillo Veranda Palacios Corte Carlos Morante Méndez
2 Propuestas de trabajo del Cuerpo Académico debiofísica y 2. Introducción MecánicaEstadística Toda la información necesaria para el funcionamiento de los sistemas vivos se conserva en la secuencias de los nucleótidos de ADN. Esta información posteriormente se transcribe en la secuencia de los nucleótidos de ARN, y después en la secuencia de aminoácidos de proteínas. La estructura molecular (química) de los ácidos nucleicos es bastante simple, la secuencia de cuatro nucleótidos de ADN que difiere en sus bases define toda la diversidad de los seres vivos. Esta estructura durante millones de años de evolución biológica fue elaborada de manera extremadamente idónea. En los ácidos nucleicos, durante los procesos de su funcionamiento biológico, estos sufren transiciones conformacionales relacionadas con el cambio estructural de la doble hélice como es la separación de 2 cadenas, la formación de fragmentos de híbridos ADN-ARN y la recuperación de la hélice doble a partir de las cadenas simples. Miles de trabajos experimentales y teóricos has sido dedicados a la investigación de la estructura espacial de los fragmentos de los ácidos nucleicos y las coordenadas de varios miles de estructuras de diferentes conformaciones de secuencias de ácidos nucleicos obtenidos con los métodos de difracción de rayos X, han sidoalmacenadas en el NucleicAcid Data Bank. El análisis de estas estructuras, la utilización de las coordenadas de estos fragmentos en calidad de datos iníciales para la optimización por métodos teóricos, la comparación de las características energéticas y estructurales entre las estructuras experimentales y optimizadas, todo esto nos permitirá sacar conclusiones sobre las regularidades generales de la estructura y la función de la molécula principal de la vida, el ADN. En esta dirección hemos realizado de varios proyectos utilizando los recursos de cómputo de nuestro laboratorio, los resultados[1-2] han mostrado una serie de importantes características de diferentes conformaciones de la doble hélice las cuales ya están presentes en el fragmento mínimo de ADN. Estos resultados nos permiten pasar a considerar fragmentos de ADN más largos, para esclarecer que características de la doble hélice que se definen por las interacciones entre las cadenas complementarias e interacciones de los componentes alejados de las cadenas. Esta tarea podrá ser realizada solo con grandes recursos de cómputo como los que nos facilitara el centro de Supercomputo. Como los sistemas bajo estudio son las biomoleculas: los ácidos nucleicos y fragmentos de proteínas, estos se encuentran en el medio acuoso y en interacción con diferentes ligandos. Estos sistemas llegan a tener varios cientos o miles de átomos así los métodos de estudio constan de cálculos de estructura electrónica para el estudio de la microhidtatacion de componentes de los ácidos nucleicos [3] y de mecánica molecular, como es el estudio de la
3 hidratación de fragmentos de ADN por el método de Monte Carlo. Por lo que es indispensable considerables enormes recursos de cómputo. Otro de los sistemas biológicos que se estudia son los sitios activos dentro de los receptores de adenosina. La modelación molecular de la formación de complejos de los fragmentos del receptor de adenosina con cafeína y la adenosina puede contribuir a la comprensión del mecanismo de la acción fisiológica principal de uno de los compuestos activos más comunes - la cafeína [4]. La modelación de estos sistemas por Mecánica Molecular para las proteínas involucradas incluye miles de átomos que podrán ser tratados en Supercomputo. Un grupo mas de moléculas biológicamente activos que se estudian, son los flavonoides: Quercetina y Dihydroquercetina. Haciendo un análisis de la capacidad antioxidante desde punto de vista de mecánica cuántica determinaran las configuraciones más favorables para utilizar en los cálculos con las proteínas al formar complejos dentro de las enzimas. También se investigan las características estructurales y energéticas de la hidratación de estos flavoniodes. Se implementaraión computacional de la movilidad interna de moléculas biológicamente activas (Dihidroquercetina) dentro del marco de la Mecánica Molecular. 3. Metodología y justificación de uso de Supercómputo En el trabajo se utilizarán tanto los métodos de mecánica cuántica (DFT y ab-initio) como los métodos de mecánica molecular. El método de mecánica molecular se basa en las suposiciones de la física clásica y exige menos recursos computacionales que los métodos de mecánica cuántica, pero tiene restricciones relacionados con la necesidad del refinamiento de los parámetros del campo de fuerzas al considerar nuevos sistemas moleculares y sus nuevas propiedades. Un campo de fuerzas desarrollado por los participantes del proyecto y refinado especialmente para los cálculos de los ácidos nucleicos [5] se utiliza para la optimización preliminar y la búsqueda de las posiciones mutuas más probables de los sistemas de muchos componentes. El método ab initio es más estricto desde punto de vista físico, las versiones más exactas de este método requieren recursos computacionales grandes y se utilizarán para los cálculos de los sistemas comparativamente simples (monómeros y complejos de bases) después de las investigaciones preliminares por otros métodos. Por otro lado el método DFT de la mecánica cuántica no-empírico se puede considerar como un compromiso razonable entre la exactitud de los resultados obtenidos y el costo de su realización. El método DFT se puede considerar como una alternativa a los métodos más estrictos ab initio. La parte significativa de los cálculos se realizará con este método y utilizara los recursos del centro de Supercomputo. Los cálculos propuestos se realizarán con ayuda de 2 programas: DGAUSS y ADF (Amsterdam Density Functional). En el programa DGAUSS se usa el llamado conjunto base ajustado para una aproximación rápida de la energía de Coulumb esto permite calcular sistemas suficientemente grandes. Usamos un conjunto bases DZVP (split-valencedouble zeta basis set augmented with polarization function) especialmente optimizado para cálculos DFT y el funcional W91PW91 (gradient-corrected exchange-
4 correlation functional). Los recientes estudios han demostrado que el funcional PW91 reproduce razonablemente los resultados ab initio correlacionados para enlaces de hidrogeno y complejos de bases apiladas de ADN. El paquete ADF usa funciones de Slater en el cual el esquema de integración numérica es mas ajustable y manipulable, ya que la partición es automáticamente adaptado a las funciones base apropiadas. Una densidad ajustada, técnica de escalamiento lineal reduce el costo de la evaluación del potencial de Coulomb. El uso de este software como el funcional PW91 y el conjunto de bases TZP (triple zeta with polarization functions) nos permite reproducir la geometría experimental del grupo fosfato un poco mejor que en trabajos anteriores. Además se utiliza el campo universal AMBER, implementado en el paquete AMBER. El campo de fuerzas AMBER toma en cuenta todos los sumandos de la energía de las interacciones no-valentes, usado tradicionalmente en la mecánica molecular (energías debido a la desviación, de la longitud del enlace respecto a su valor de equilibrio, energías de las distorsiones del ángulo de valencia, las energías de torsión, y la energía de todas las interacciones entre los pares de átomos que no están enlazados a otro o al tercer átomo, esta tiene contribuciones electrostáticas y términos de atracción de Van der Waals (usualmente, inversamente proporcional a la sexta potencia de la distancia) y un término de repulsión (usualmente inversamente proporcional a la doceava potencia de la distancia). Nuestro campo de fuerzas para los cálculos de las interacciones de las bases de ácidos nucleicos supone las bases fijas y la energía de interacción entre las moléculas se supone igual a una suma de todas las interacciones de los átomos no pertenecientes a la misma molécula, por pares. Los cálculos por método de ab initio se realizan con el programa GAUSSIAN 09, nivel de teoría MP2/6-31G(d,p) tomando en cuenta Basis Set Superposition Error (BSSE). Para el Procesamiento se requiere: En promedio 128 núcleos (en general para cada cálculo, 3-4 cálculos simultáneos, pero para algunos cálculos extensos se requieren hasta 64 núcleos por cálculos) Para Almacenamiento es indispensable: 20 Tb RAM: 256 GB Mayor cantidad de RAM disponible puede disminuir sustantivamente los requerimientos de almacenamiento y aumentar la velocidad de los cálculos en GAUSSIAN 4. Listado básico de Software requerido DGAUSS Q-Chem GAUSSIAN 09 ADF
5 AMBER TCP Linda FORTRAN 5 Productos Esperados en los próximos 4 años: Tres tesis de Doctorado y Tres de Maestría. 4 Artículos en revistas indexadas. 6. Referencias 1. Valeri Poltev, Victor M. Anisimov, Victor I. Danilov, Dolores Garcia, Carolina Sanchez, Alexandra Deriabina, Eduardo Gonzalez, Francisco Rivas, Nina Polteva The role of molecular structure of sugar-phosphate backbone and nucleic acid bases in the formation of single-stranded and double-stranded DNA structures. Biopolymers, Volume 101, Issue 6, pages , June V.I. Poltev, V.M. Anisimov, V.I. Danilov, A. Deriabina, E. González, R. Salazar, D. Garcia, F. Rivas, N. Polteva: DFT Study of DNA Sequence Dependence at the Level of Dinucleoside Monophosphates Computational and Theoretical Chemistry 975(1-3) 69-75, Noviembre E. González, J. Lino, A. Deriabina, J. N. F. Herrera, V. Poltev, Interactions of DNA bases with individual water molecules. Molecular mechanics and quantum mechanics computation results vs experimental data. Biophysics v.58, N.5, , Valery Poltev, Efren Rodrigues, Alexandra Deriabina, Eduardo González, Nina Polteva. Computational Study of Possible Complexes of Caffeine and Adenosine with Adenosine Receptor Fragments, Computational and Theoretical Chemistry, Volume 1043, 1 September 2014, Pages 17 23, Poltev V.I, Deriabina A.S, Gonzalez E, Grokhlina TI, Interaction Between Nucleic Acid Bases. New Potential Parameter and New Energy Minimum, Biophysics, v.47, 972, 2002
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