C. Trallero-Giner CINVESTAV-DF (2010)

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1 Dispersión Raman en Sólidos I. Introdución Notas históricas Detalles experimentales II. Dispersión de la luz Leyes de conservación Excitaciones elementales C. Trallero-Giner CINVESTAV-DF (2010)

2 III. Aplicaciones Dispersión Raman resonante Plasmones Temperatura de los dispositivos Autoenergía y tiempo de vida Rompimiento de la simetría Efecto de la presión IV. Teoría clásica de la dispersión ió elástica Sección eficaz de dispersión Caso isotrópico Medios anisotrópicos V. Dispersión Raman. Interpretación macroscópica Dinámica de la luz dispersada Sección eficaz Reglas de selección

3 VI. Dispersion Raman en nanoestructuras Fonones o esópticos cosen sistemas s s deb baja dimensionalidad d d Dispersión Raman resonante de primer orden Dispersión Raman resonante de orden superior Hyper-Raman Ejemplos y aplicaciones

4 I. Introdución Introducción histórica Las primeras investigaciones teóricas sobre la dispersión inelástica de la luz fueron realizadas por Brillouin i en Física clásica. Se estudió la dispersión de la luz por los líquidos. Adolf Gustav Smekal. Físico austriaco. En 1923 utilizando la Mecánica Cuántica predijo que las excitaciones i elementales l conducen a un cambio de la frecuencia de la luz dispersada. Kramers y Heisenberg en 1925 desarrollaron las ideas de Smekal obteniendo una fórmula para la dispersión ió de la luz haciendo uso de la teoría clásica de ondas y del principio de correspondencia. El estudio sobre las intensidades de la luz por de Kramers - Heisenberg fue de importancia fundamental en el desarrollo ulterior de la Mecánica Cuántica. En 1927 Dirac reformuló los resultados anteriores mediante su teoría cuántica de la radiación.

5 La dispersión ió inelástica de la luz fue observada experimentalmente t por Raman Experimentos con luz solar. Cambio de color en la luz dispersada, frecuencia dispersada diferente a la frecuencia de la luz incidente. Posteriormente se trabajo en espectros de diversos líquidos. Se usaba una lámpara de mercurio y un espectrógrafo. Volumen de unos 600 ml y unas 24 horas de exposición para un espectro. Luego se generalizo y se analizaron diferentes vibraciones i de los líquidos y sólidos. Desde el punto de vista histórico se debe destacar que Landsberg y Mandelstam en Rusia anunciaron la observación del mismo efecto en el cuarzo. En la literatura Rusa este efecto se conoce como Dispersión Combinada de la Luz. El primer estudio del efecto Raman en un semiconductor fue en el diamante y reportado por Ramaswamy en Un paso importante en la comprensión de este fenómeno fue dado por Loudon el cual desarrolló un modelo microscópico para la dispersión Raman en cristales polares y no polares. Desde el punto de vista teórico y conceptual este fue un trabajo fundamental para el ulterior desarrollo y análisis de la dispersión Raman de la luz en los sólidos.

6 Detalles experimentales El efecto Raman es un efecto típicamente débil. La eficiencia Raman o probabilidad de dispersión por unidad de ángulo sólido por unidad de longitud de la intensidad la luz emitida es del orden de 10 ⁶ a 10 ⁸ veces la intensidad de la radiación incidente. La profundidad de penetración L de la luz proveniente de un láser es inversamente proporcional al coeficiente i de absorción de la luz en el medio. Para un semiconductor típico sería del orden de Å o quizás un poco mayor La eficiencia total será Así en el proceso participará uno de cada 10¹² fotones!!!!!!!

7 Dada que la estabilidad e intensidad de las fuentes existentes eran muy limitadas, la espectroscopia Raman fuese de limitado empleo. La fuente de luz existente era muy débil para compensar la baja intesidad de la radiación emitida. En 1952 en Toronto/Canadá se introdujo como fuente de luz la emisión de un arco eléctrico lo que permitía una radiación de 50 watts en los nm de la línea de emisión del mercurio. Época pre-laser y post-laser. El efecto Raman fue utilizado por algunos grupos fundamentalmente los de química molecular hasta el advenimiento del laser de He-Ne. Período pre-laser. En los años 60, con el desarrollo comercial de los láseres visibles de onda continua (CW), se revolucionó la espectroscopia Raman. La coherencia, su característica monocromática e intensidad de estos láseres permitieron obtener con mayor facilidad espectros para muestras pequeñas de sólidos, líquidos y gases. Los láseres CW permiten obtener espectros en condiciones extremas : Altas temperaturas Soluciones de muy bajas concentraciones Muestras al vacío

8 La importancia del laser como fuente del luz para el estudio del efecto Raman en semiconductores fue demostrado en La aparición de motores de paso, contadores de fotones, adquisición digital de datos y procesamiento computacional, la espectroscopía Raman se ha convertido en una técnica de mayor demanda, mayor utilidad y versatilidad que la espectroscopía infrarroja. Utilizando analizadores ópticos multicanal se pueden detectar todas las longitudes de ondas dispersadas. Un espectro Raman puede obtenerse en microsegundos. Común la dispersión inelástica particularmente en muestras opacas como metales y semiconductores que utilizan una geometría de retrodispersión (la luz incidente y reflejada tienen dirección opuestas).

9 Desarrollo experimental Muy buena instrumentación. Se necesita una fuente de luz (laser), monocromador doble o triple, detector de multicanal y contador de fotones (single photon counting) Fig. 1 Representación esquemática de un montaje experimental para la espectroscopia Raman.

10 Fuente de luz Los láseres utilizados son de Ar+, Kr+, CW, láseres de pulso y láseres de frecuencia variable Los CW láseres producen un flujo contínuo de fotones y vienen siendo los más usados actualmente. Inicialmente laser helio-neón (632.8 nm). Láseres más potentes, laser de kriptón y de argón. Estos láseres brindan un buen número de líneas, algunas de las cuales, particularmente las cercanas a la región ultravioleta solo están disponibles en las versiones más potentes de estos láseres. Los láseres de pulso son mayormente utilizados en estudios de la espectroscopía no lineales. Estos últimos tienen un alto grado de sintonía y gran potencia. El principio de funcionamiento de los Dye laser consiste en hacer pasar un laser a través de una disolución coloreada, esto produce una banda ancha coherente de mayor longitud de onda que la del laser que incide en la solución coloreada. Colector óptico Cuando la luz incidente es dispersada por la muestra, las longitudes de onda salen en distintas direcciones y el objetivo del colector óptico es capturar los fotones dispersados en tales direcciones. Como colector óptico se puede utilizar una lente o fibras ópticas.

11 Monocromador El monocromador se utiliza para separar la señal llegada desde el colector en las diferentes frecuencias y para eliminar el fondo de la luz del laser. Casi siempre es necesario monocromadores dobles o tripes para aumentar la eficiencia de la luz dispersada. Detector de fotones El detector de fotones detecta y cuenta los fotones según sus respectivas longitudes de onda y a la salida da una medida de las intensidades de las correspondientes longitudes de onda. Por muchos años el fotomultiplicador se ha utilizado para los estudios Raman. La desventaja del fotomultiplicador es el tiempo que demora en obtener el espectro. Por esto es utilizado en estudios de sistemas estáticos. En el caso de sistemas dinámicos generalmente se requiere el uso de un detector multicanal. Sistema de análisis Como sistema de análisis se puede utilizar un sistema computacional que almacene los datos y muestre el espectro en forma de gráfico

12 Ventajas de la espectroscopía Raman Técnica no destructiva. Se pueden estudiar muestras muy pequeñas incluso del orden de las monocapas de un sólido. Ejemplo láminas delgadas, superficies, pozos cuánticos, etc. Facilidad para estudiar el espectro de sistemas en un amplio rango de temperaturas y presiones y para conocer el tiempo de respuesta de tales sistemas. La posibilidad de análisis de muestras a distancia con el uso de la fibra óptica. Análogamente, es posible capturar los fotones dispersados por medio de fibras ópticas cercanas a la muestra. Esto permite analizar muestras alejadas del espectrómetro. tó t

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