C. Trallero-Giner CINVESTAV-DF (2010) IV. - Dispersión Raman. Interpretación macroscópica Dinámica de la luz dispersada Sección eficaz

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1 Dispersión Raman en Sólidos C. Trallero-Giner CINVESTAV-DF (2010) IV. - Dispersión Raman. Interpretación macroscópica Dinámica de la luz dispersada Sección eficaz Reglas de selección

2 Dinámica de la luz dispersada -La interacción de la radiación con el cristal puede desarrollarse desde el punto de vista clásico analizando la radiación incidente y la respuesta del material. -La radiación observada a la salida está condicionada por los procesos de interacción del láser con la sustancia -La información de estos procesos está en la susceptibilidad eléctrica Χ(ω l ) del medio. momento dipolo = unidad de volumen inducido por unidad de campo eléctrico.

3 Pueden ocurrir los siguientes casos sobre la luz dispersada: -la frecuencia de la radiación emitida ω s sea igual a la frecuencia incidente ω l y solo cambie el sentido del vector del momento k s (k s k l pero k s = k l ). o -ωω s ω l y k s k l. Esto se debe a las inhomogeneidades del medio Fluctuaciones en la dependencia de la susceptibilidad El cambio de la frecuencia y del momento de la luz incidente.

4 Las inhomogeneidades pueden ser estáticas o dinámicas. -Estáticas: Son las debidas a defectos de la red cristalina o presencia de impurezas, Ocasionan fluctuaciones espaciales en la susceptibilidad d la dispersión será elástica Δω =0. Dispersión de Rayleigh. -Dinámicas: Están relacionadas con las excitaciones elementales del cristal. En este caso las fluctuaciones de la susceptibilidad dan cambios en la frecuencia de la radiación incidente y se observará la dispersión inelástica, Δω 0 y Δk 0. Atendiendo a esto podemos describir varios ordenes de dispersión:

5 a) La dispersión de orden cero o elástica. La dispersión de la luz está modulada por las inhomogeneidades espaciales. Fenómenos. Transmisión, reflexión y absorción. Son los fenómenos e que estudia la óptica geométrica. b) La dispersión de primer orden. Aquí es donde se consideran intercambios de energía y momento de la radiación con la materia. Esto es debido a la estimulación ió de un proceso característico ti (excitaciones elementales). La radiación emitida obedecerá la ley de conservación de energía ω s =ω l ± ω 0 y la ley de conservación del momento k s =k l ±q 0.

6 c) Dispersión de segundo orden. Procesos donde se intercambian energía y momento por medio de dos excitaciones elementales. Así ω s =ω l ± ω 1 ± ω 2 y k s =k l ±q 1 ±q 2. Hay un numero mayor de combinaciones. Para analizar la física de estos procesos de dispersión estudiaremos como varia la susceptibilidad y tomaremos como ejemplo la dispersión de la luz por fonones. Fonones Las oscilaciones de la red pueden escribirse a través de las coordenadas normales: momento frecuencia

7 Vamos a analizar como varia -Consideremos oscilaciones pequeñas -La frecuencia de los fonones es mucho menor que la frecuencia de los procesos electrónicos ; ω j <<ω 0. Aproximación adiabática, donde Q(t) se puede considerar estática Ah t d l f i i d d l lá d Ahora, tomando la frecuencia apropiada del láser, se puede establecer que

8 -Tomemos la radiación incidente como una onda plana - La polarización será..los tres primeros órdenes de dispersión

9 Dispersión de orden cero Ausencia de exitaciones elementales Óptica Geométrica Variación de la susceptibilidad Dispersión de primer orden Cambio de momento Cambio de frecuencia

10 Cambio de momento k s =k l +q j +q i Cambio de momento k s =k l -q j -q i Cambio de frecuencia

11 En la dispersión de primer y segundo orden, existe intercambio de energía y momento de la radiación con la materia debido a la estimulación de procesos característicos o excitación elementales son las susceptibilidades de transición de primer y segundo orden respectivamente y representan la amplitud de la fluctuaciones en χ. Dan una medida de la intensidad id d de cada canal de dispersión. ió

12 Sección eficaz La sección eficaz diferencial i de dispersión ió es el tensor de polarizabilidad En el casodeu un sólido docon N centros dispersivos s debemos adicionar las N contribuciones al campo dispersado. La susceptibilidad es el momento dipolar por unidad de volumen. Si todos los centros se dispersan en forma coherente en el volumen V entonces, entonces

13 Fluctuaciones en χ debido a las vibraciones de la red.

14 Stokes Anti-Stokes Distribución de Bose -Radiación dipolar - ω k es pequeña en comparación con la frecuencia electrónica que determina la polarizabilidad o la susceptibilidad. fonón como una deformación estática del cristal

15 Reglas de selección Encontramos que la sección eficaz era proporcional a La sección eficaz diferencial seria proporcional a:

16 La sección eficaz diferencial es proporcional al volumen de dispersión (V) El dar la sección eficaz para un mismo material estaría referida a ciertos volúmenes de dispersión. Se utiliza en lugar de σ, la eficiencia de dispersión S, se define Esta magnitud representa la relación entre la potencia dispersada y la incidente por unidad de longitud. Asi definida, la eficiencia de la dispersión tiene dimensiones de L ¹ y representa el cociente entre la energía incidente y dispersada por unidad de longitud de penetración de la radiación en el cristal según una dirección determinada.

17 Asi definida, la eficiencia de la dispersión tiene dimensiones de L ¹ y representa el cociente entre la energía incidente y dispersada por unidad de longitud de penetración de la radiación en el cristal según una dirección determinada. Como la longitud de penetración L está relacionada con el inverso del coeficiente de absorción de cada material El coeficiente de absorción es conocido para cada material Tensor Raman

18 -tensor Raman es un tensor de segundo orden Se pueden calcular las reglas de selección según la polarización de la luz, ya que: -simetría del cristal Ejemplos Para los cristales típicos, por ejemplo los que presentan estructura cúbica o de blenda de zinc

19 Fonones Para materiales con estructura de blenda de zinc (GaAs) Para materiales con estructura de blenda de zinc (GaAs), que pertenece al grupo Td se tiene 3 fonónes óptico y tres fonónes acústicos

20 Estructura del tensor Raman Desplazamiento a largo de la dirección [100] Desplazamiento a largo de la dirección [010] Desplazamiento a largo de la dirección [001]

21 Quiero observar los fonones a largo de un dirección arbitraria] El tensor Raman será una combinación lineal de las componentes R x, R y y R z Ejemplos 1.- Sea la dirección

22 2.- Consideremos un cristal en la dirección [001] y la luz propagándose en esta dirección. Configuraciones Raman prohibidas Configuraciones Raman prohibidas Fonones LO Configuración Raman permitida

23 Tipos de interacción -Lo visto anteriormente representa una interacción mecánica: deformación mecánica y es proporcional al tensor de deformación. Potencial de deformación En esto sistemas existen también otro tipo de interacción: la electrostática: El tensor Raman será diagonal y tendrá la forma Interacción Fröhlich

24 3.- Consideremos un cristal en la dirección [001] y la luz propagándose p en esta dirección. 4.- Tomando la dirección [110] y la luz propagándose en esta dirección. Para luz polarizada e L e S [-110] el fonon TO es permitido. Conclusión: -Según sea la configuración podemos analizar los fonones LO oto. -Según sea la configuración podemos analizar el tipo de -interacción

25 Intensidad

26 Así según sea la configuración se puede obtener la intensidad para cada tipo de interacción. Esto se obtiene midiendo el área bajo la curva de del espectro Raman. Es decir analizamos el tipo de interacción

27 Plasmones Plasmón= cuanto de energía de las excitaciones elementales que describen las oscilaciones longitudinales del plasma electrónico en un material. Que forma tendrá el tensor Raman? Reglas de selección: Si si y se verán los plasmones en el espectro Raman

28 En materiales polares como el GaAs hay un campo eléctrico asociado con los fonones longitudinales LO Tensor Raman será también diagonal Entonces existirá un acoplamiento fonon-plasmon Podre medir la ley de dispersión fonon-plasmon

29 Mooradian; A., McWorter, A. L.: Phys. Rev. Lett. 19 (1967) 849. n-type GaAs Phonon-plasmon dispersion from Raman scattering at 4.2 K. Solid curves labeled ω - and ω + are calculated frequencies of the mixed longitudinalphononplasmon modes, dashed line labeled TO is the transverse optic mode at ω T T. ω P p: plasma frequency.

30 En el caso de dopamiento de tipo P como el GaMnAs el acoplamiento fonon-plasmon es vía los huecos en la banda de valencia. El análisis es el mismo y las reglas se selección para la El análisis es el mismo y las reglas se selección para la dispersión Raman son las anteriormente obtenidas.

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