Análisis Poblacional de Mulliken y Löwdin
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- María del Pilar Benítez Carrasco
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1 nálss Poblconl de Mullken y Löwdn Densdd de Mtrz de crg (defncón): consderemos el cso de cp cerrd entonces sbemos que l probbldd de encontrr un electrón en l poscón r en el entorno dr que est en un orbtl moleculr ψ () r : P ( r dr) ψ ( r) dr + () donde nos permte defnr un densdd de crg. Como por orbtl moleculr hy dos electrones entonces l densdd de crg totl es en cp cerrd: () r ψ () r ρ () donde es el número de electrones. Vemos hor que l condcón de normlzcón mplc: () r dr ψ () r dr ρ (3) S hor remplzmos por los orbtles tómcos de form de conocer como es l form de l densdd electrónc en l bse utlzd en los cálculos: ρ () r C φ () r C φ () r C C φ () r φ () r P φ () r φ () r ν ν ν ν ν (4) ν Vlores de expectcón de un operdor de un cuerpo: veremos que el vlor medo de todo operdor de un cuerpo depende solo de l mtrz de densdd de crg y ls ntegrles electróncs de un electrón: O Ψ0 O Ψ0 P ν h (5) ψ h ψ por ejemplo, s queremos clculr el momento dpolr de l molécul, suponendo que el momento dpolr portdo por los electrones: p e q r p P ν r + Z X (6)
2 donde Z es el numero tómco socdo l átomo. nálss poblconl de Mullken: s ntegrmos l expresón (4), tenemos que est ntegrl es gul l numero de átomos, sí vemos que se cumple: () r () r dr P S ( PS) tr( PS) P φν φ ν Vemos que es posble entonces sgnr de dos forms dstnts cuntos electrones hy en cd por cd orbtl tómco. L prmer es decr que cd elemento de l dgonl del producto ( PS ) es el numero de electrones en el orbtl tómco φ. Es fácl ver que podemos sgnr sí un crg efectv por cd átomo s summos el numero de electrones en cd orbtl tómco socdo un átomo menos l crg postv del núcleo. q Z ( ) PS (8) esto se lo conoce como nálss poblconl de Mullken. L otr opcón es construr l mtrz del producto ndvdul de los elementos de P y S, esto es gul D P Sν donde l sum totl de los elementos D es gul. sí podemos nterpretr que los elementos de l dgonl nos nform el numero de electrones sgndo por orbtl tómco, mentrs que los elementos extr dgonles son gules l mtd de los electrones comprtdos entre dferentes orbtles. ún sí ls dos forms de nterpretr concden en l sgncón de crg, donde l crg electrónc efectv es : P Sν ( ) ρ PS (9) ν sí l crg sgnd por cd sto por (9) concde con (8). L dfcultd que present est ultm representcón son:! Los elementos de l dgonl pueden ser myores que dos cos que estrí prohbdo por el prncpo de exclusón de Pul.! Los elementos extr dgonles pueden ser negtvos cos que complc l nterpretcón de numero de ocupcón.! Depende de ls bses elegds. nálss poblconl de Löwdn: es fácl ver que ls defncones en el nálss poblconl depende de l eleccón de ls bses tómcs utlzds. Como ejemplo podemos ver el nálss poblconl de Löwdn. (7)
3 utlzndo l propedd ( B) tr( B) α α α α ( S S P) ( S PS ) (0) tr. Por lo tnto α represent l lbertd que tengo en cunto un eleccón de bse. En prtculr s elegmos α ½ tenemos entonces que el numero de electrones es gul : S PS P () donde P es l mtrz de densdd de crg en l bse de los orbtles tómcos dgonlzdos smétrcmente. Es evdente que los elementos de l dgonl no son generlmente los msmos que el nálss de Mullken, sí que l sgncón de crg pr cd átomo será dstnt. Grdo de enlce: es un mgntud que permte defnr que tn fuertes son los enlces entre dos átomos B. En el contexto del nálss de Mullken, est mgntud puede defnrse como: W B ( ) ( PS ) ν B PS () ν mentrs que pr el nálss de Lowdn W B S PS S PS ν B ν mentrs que el grdo de vlenc es l mgntud que contblz el grdo de enlce que tene un únco átomo con todos quellos que los roden: V (3) W B B
4 nálss poblconl de Mullken pr metno Geometrí de l molécul Mtrz de densdd de crg P S C S C Px C Py C Pz C S H S H 3 S H 4 S H 5 S C S C Px C Py C Pz C S H S H S H S H Mtrz de Overlps S S C S C Px C Py C Pz C S H S H 3 S H 4 S H 5 S C S C Px C Py C Pz C S H S H S H S H
5 Mtrz SP S C S C Px C Py C Pz C S H S H 3 S H 4 S H 5 S C S C Px C Py C Pz C S H S H S H S H Crgs efectvs Q Q Mtrz del producto de los elementos P S ν S C S C Px C Py C Pz C S H S H 3 S H 4 S H 5 S C S C Px C Py C Pz C S H S H S H S H Se puede ver que l sum totl de los elementos de l mtrz es gul l numero de electrones. Grdo de enlce mde en form culttv de que form dos átomos están comprtendo electrones. W B ( PS ) ( PS ) ν B ν W 0.99 W C H H H
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