Desarrollo experimental

Transcripción

1 Capítulo 3 Desarrollo experimental El presente trabajo de investigación trata sobre el estudio de las propiedades termoluminiscentes y dosimétricas de películas delgadas de diamante crecidas mediante el método de DVQ. Las películas delgadas de diamante MSDIA200 y STDIA084 fueron crecidas por el método de DVQ asistido por plasma de microondas a 800 o C sobre un substrato de silicio en la dirección (001). La muestra MSDIA200 fue diamante puro y la muestra STDIA084 con impureza de nitrógeno ambas con un espesor de 10 m. La fuente de gas precursor utilizada fue 6% CH 4 y 1.25% de CO 2 en H 2 y 750 ppm de nitrógeno molecular como gas dopante. Debido a la pureza de los gases usados (99.999% para H 2 y % para CH 4 y CO 2 ), se estima que la concentración de nitrógeno en el proceso de mezcla de gases fue por debajo de 10 ppm. Las películas delgadas de diamante PS22 y PS24 fueron crecidas también usando el método de DVQ asistido por plasma de microondas a 670 o C sobre un substrato de silicio (tipo p, 0.05 ~ cm) en la dirección (100) previamente limpiado con pasta de diamante. La muestra PS22 fue de 6 m de espesor y la PS24 de 12 m de espesor. El reactor de DVQ uso una composición de gases precursores de CH 4 (5 sccm) - CO (10 sccm) H 2 (400 sccm) calentado por microondas a una temperatura de 670 o C, manteniéndose a una presión de 35 torr y una potencia de 1300 watts. Otras películas delgadas de diamante HF01 y HF02 fueron crecidas por el método de DVQ mediante filamento caliente de tungsteno. La muestra HF01 fue de 500 m de espesor y la HF02 de 180 m de espesor. Se utilizo una mezcla de metano, óxido de carbón 57

2 e hidrógeno como gases precursores con las composiciones siguientes CH 4 (5 sccm) - CO (10 sccm) H 2 (400 sccm) sobre un substrato de silicio y con una presión en la mezcla de gases de 35 torr. La muestra HF01 de 500 m fue sometida a un tratamiento de CrO 3 -H 2 S0 4 para remoción del substrato (etching) a 750 o C por ½ hora a 1 hora para quitar el substrato produciendo una muestra de diamante libre de substrato. En cambio, la muestra HF02 de 180 m, permaneció con el substrato de silicio original usado durante el crecimiento del diamante. 3.1 Caracterización de las muestras Para caracterizar las muestras de diamante se uso espectroscopia Raman y microscopía de barrido electrónico (SEM, siglas en ingles) Espectros Raman Un espectrómetro Raman dispersivo modelo Almega XR con un microscopio Olympus (BX51) fue usado para obtener los espectros Raman. El microscopio Olympus x10 fue utilizado para enfocar el laser sobre la muestra con un tamaño de spot ~ 3 m, y para dispersar el haz de luz a 180 o C. La dispersión del haz de luz fue medida por un dispositivo acoplado de carga (CCD, siglas en ingles), y enfriado termoeléctricamente a -50 o C. El espectrómetro tiene un filtro y una rejilla de 675 líneas por mm para la resolución de la radiación dispersada. El orificio del monocromador se localiza a 25 m. El espectro Raman fue medido en 80 s con una resolución de ~4 cm -1. La fuente del laser proviene de Nd:YVO 4 de doble frecuencia, eligiéndose como fuente de excitación = 532 nm, y con una potencia de incidencia sobre la muestra de ~5 mw Microscopia SEM Las imágenes de microscopia de barrido electrónico (SEM, siglas en ingles) fueron obtenidas en un sistema JEOL SEM equipado con un analizador Oxford EDS. 58

3 3.2 Fuentes de irradiación gamma Para el análisis de los defectos responsables de las emisiones luminiscentes principalmente y que definirán el comportamiento de las propiedades TL de las muestras en estudio, se usaron fuentes de radiación radiactivas de cobalto-60 ( 60 Co) de razones de dosis variables y baja y alta dosis. Las irradiaciones con gammas son de un Irradiador autoblindado MDS Nordion Gammacell Co a bajas razones de dosis (Ver Figura 13) y un Irradiador tipo alberca Gammabeam 651 PT (GB651 PT) 60 Co Marca AECL (Atomic Energy of Canada Limited, Ottawa, Canada), Modelo 6B 651 PT-02 con bajas y altas razones de dosis. En la Figura 14 puede observarse el acceso al Irradiador Gammabeam 651PT. Los Irradiadores son de la Universidad Nacional Autónoma de México (UNAM) ubicados en el Instituto de Ciencias Nucleares (ICN) en la Unidad de Irradiación y Seguridad Radiológica. El material radiactivo del Irradiador gamma de cobalto-60, Gammabeam 651 PT ésta ensamblado en doble barra de acero inoxidable tipo c-188 sellada, que evita el contacto directo con el blindaje biológico (agua deionizada) y con las muestras de laboratorio o los productos industriales a irradiar. El manejo de las barras con 60 Co se opera de manera remota a través de una consola y una llave clave acceso. Las muestras o productos a irradiar en el Irradiador Gammabeam 651 PT pueden colocarse por tiempos predeterminados para alcanzar la dosis deseada, y pueden obtenerse dosis variables seleccionando el número de fuentes, sus posiciones o alturas respecto del piso o distancia respecto al centro de las mismas. En la Figura 15 puede observarse el Irradiador 651 PT de cobalto-60 y en la Figura 16 se ilustra el interior del mismo. Las paredes que sirven de blindaje a la cámara de irradiación están diseñadas para una carga de hasta 200 kci de actividad, con una densidad del concreto de 2.36 gm (Cruz-Zaragoza, 1997). El campo de exposición depende de la carga almacenada, y la exposición exterior a la cámara de irradiación está en los límites establecidos por la Agencia Internacional de Energía Atómica y la Comisión Nacional de Seguridad Nuclear y Salvaguardias de México. cm 3 59

4 El irradiador Gammabeam 651 PT fue cargado con 25 kci de 60 Co y mediante el método de dosimetría normal de Fricke se calibraron las fuentes de radiactivas de cobalto- 60 con fecha del Las partes principales del Irradiador 651 PT del irradiador gamma son 1.- Fuentes de cobalto Piscina profunda para blindaje de la radiación 3.- Consola de control del sistema del Irradiador y de las Fuentes 4.- Laberinto de acceso con muros de 2.10 m de espesor y piso falso de seguridad 5.- Ubicación de la cámara de irradiación y sitios de los productos y muestras para irradiarse 6.- Control del sistema neumático del movimiento de las fuentes radiactivas El nivel de confiabilidad en la operación y el mantenimiento del irradiador gamma cumplen con el Manual de Procedimientos de Seguridad Radiológica y de emergencias del ICN. El sistema de seguridad está constituido principalmente por 1.- Alberca de agua deionizada y de blindaje biológico 2.- Detector de radiación L Cable manual de emergencia 4.- Interruptor para flotador de nivel de agua 5.- Dispositivo para control de tope de cables de acero 6.- Interruptor de llave de seguridad 7.- Interruptor del tapón del techo de la cámara de irradiación 8.- Extractor de ozono 9.- Filtros para ventilación y detector contra incendios 10.- Luz de advertencia de presencia de alto nivel de radiación 11.- Indicador de nivel de radiación y alarma L118 exterior 12.- Interruptor de llave y fuente radiactiva de prueba 13.- Puerta de acceso de cerrado automático 14.- Interruptor general de movimiento de las fuentes Existen dos tanques de resina y un filtro de carbón activado para el tratamiento del agua que recircula continuamente hacia la piscina. En ello, hay dos detectores de radiación 60

5 para bajo nivel de exposición, por lo cual cualquier contaminación proveniente de la piscina sería detectada y detendría el sistema de trabajo del irradiador y las fuentes radiactivas irían a sus posiciones de blindaje biológico. En la Figura 17 pueden observarse las posiciones utilizadas en el irradiador Gammabeam 651 PT de 60 Co para obtener las razones de dosis intermedias Gy/min y las razones de dosis altas 43.5, y 87.3 Gy/min. Figura 13 Irradiador autoblindado MDS Nordion Gammacell Co para baja razón de dosis (cortesía de la Unidad de Irradiación y Seguridad Radiológica ICN-UNAM) 61

6 Figura 14 Acceso al Irradiador Gammabeam 651 PT Irradiación y Seguridad Radiológica ICN-UNAM) 60 Co (cortesía de la Unidad de 62

7 Figura 15 Esquema de las partes que componen al Irradiador Gammabeam 651 PT 60 Co (cortesía de la Unidad de Irradiación y Seguridad Radiológica ICN-UNAM) 63

8 Figura 16 Interior del Irradiador Gammabeam 651 PT Irradiación y Seguridad Radiológica ICN-UNAM) 60 Co (cortesía de la Unidad de 64

9 Figura 17 Distintas posiciones para obtener las razones de dosis en el Irradiador Gammabeam 651 PT 60 Co (cortesía de la Unidad de Irradiación y Seguridad Radiológica ICN-UNAM) 65

10 3.3 Equipo de termoluminiscencia Las lecturas de termoluminiscencia se realizaron en la obscuridad en un sistema TLD Harshaw modelo La emisión de luz total termoluminiscente se obtuvo integrando las curvas de brillo en el rango de temperatura de obtención de la misma curva, generalmente de o C, se utilizaron distintas razones de calentamiento según el experimento especia de TL requerido. Las lecturas de luz emitida (TL) fueron hechas en una atmósfera de nitrógeno (N 2 ) con el objeto de mantener un ambiente inerte en la plancheta portamuestra del sistema TLD. El flujo de nitrógeno crea una atmósfera inerte para asegurar un calentamiento uniforme y extender la vida útil de la plancheta. El rango de operación del horno es de T inicial = T ambiente hasta una T final = 400 o C. La intensidad de emisión de luz es consecuencia del calentamiento de la muestra, lo que propicia la recombinación de defectos. La luz se filtra hasta llegar a un tubo fotomultiplicador, con un voltaje de operación de 730 V y convierte la energía (h ) en corriente, la cual es detectada posteriormente en un amplificador y un lector de corriente (1nA-1 A). Los datos obtenidos en el sistema Harshaw 3500 son almacenados en una computadora, obteniéndose posteriormente una curva de brillo a través de graficar la intensidad de luz en función de la temperatura. 66