Interpretación de datos de monitoreo de orina en el caso de incorporación de compuestos insolubles de uranio natural. Gómez Parada, I.M. y Rojo, A.M.

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1 Interpretación de datos de monitoreo de orina en el caso de incorporación de compuestos insolubles de uranio natural Gómez Parada, I.M. y Rojo, A.M. Presentado en el 5 th Regional Congress on Radiation Protection and Safety, Recife, Brasil, 29 abril al 4 mayo 2001

2 INTERPRETACIÓN DE DATOS DE MONITOREO DE ORINA EN EL CASO DE INCORPORACIÓN DE COMPUESTOS INSOLUBLES DE URANIO NATURAL Gómez Parada, I. y Rojo, A.M. Autoridad Regulatoria Nuclear Argentina RESUMEN ABSTRACT En las instalaciones en las que existe posibilidad de incorporar compuestos tipo S de uranio natural, el monitoreo rutinario de orina es uno de los métodos para el control ocupacional. Es útil entonces disponer de valores de referencia que faciliten una primera interpretación de datos de monitoreo rutinarios y especiales de uranio en orina. En este trabajo se presentan algunos de estos valores, calculados en base a las recomendaciones más actualizadas de la ICRP, en cuanto a modelos biocinéticos y a límites de dosis. El análisis se limita a la incorporación por inhalación de compuestos tipo S de uranio natural. Como valores de referencia, se presentan, para el caso de incorporaciones agudas, los que se refieren a la actividad que se espera medir en la orina de 24 horas luego de una incorporación única de la cantidad de uranio natural correspondiente a un límite anual de incorporación así como las incorporaciones que dan lugar a una excreción igual al límite de detección. Para el caso de incorporación crónica, se presentan valores de excreción urinaria esperados en una incorporación de 1 Bq por día así como la masa que se va acumulando en riñón, para su comparación con la carga máxima aceptable por riesgo toxicológico. In facilities with possibility of incorporating type S compounds of natural uranium, the routine urine monitoring is one of the methods used for the occupational control. So, it is useful to have some reference values for a first interpretation of those data. In this work some of these values, calculated on the basis of the most recent recommendations of the ICRP, as far as biokinetic models and dose limits are concern, are presented. The analysis is limited to the intake by inhalation of type S compounds of natural uranium. As reference values, those corresponding to the theoretical urinary excretion due to an acute intake equal to the radiological annual limit on intake are presented, as well as the meaning of detecting a detection limit in terms of intake. For the case of chronic intake, the theoretical values of urinary excretion due to a chronic intake of 1 Bq per day are presented, as well as the mass of uranium that is accumulated in kidney for the same intake, for its comparison with the maximum acceptable kidney burden by toxicological risk. Key Words: natural uranium, chemical toxicity, radiological limits, occupational exposure I. INTRODUCCIÓN El control ocupacional de trabajadores expuestos a incorporar uranio natural incluye, entre otros métodos, la medición de la actividad excretada en orina. La interpretación de los resultados de estas mediciones en términos de dosis no es fácil. Entre los problemas prácticos más comunes que dificultan la interpretación, pueden citarse las incertezas sobre la vía y el momento de la incorporación, el esquema de la misma - crónica o aguda- y el desconocimiento de las características físico-químicas del contaminante (ejemplo: tamaño y solubilidad pulmonar del aerosol inhalado). Otra fuente de dificultad para la interpretación es la historia laboral de la 381

3 persona monitoreada, que manipula distintos compuestos, y a veces, distintos enriquecimientos de uranio. La dificultad es particularmente evidente en la inhalación de compuestos de uranio tipo S, para los que la excreción urinaria es mínima comparada con la de los compuestos más solubles (tipo F y M), siendo importante la retención en pulmón. Es útil entonces disponer de valores de referencia para la actividad excretada en orina que faciliten una primera interpretación de datos de monitoreo rutinarios y especiales. En este trabajo se presentan algunos de estos valores, calculados en base a las recomendaciones más actualizadas de la "International Commission on Radiological Protection" (ICRP), en cuanto a modelos biocinéticos y a límites de dosis. El análisis se limita a la incorporación por inhalación de compuestos tipo S de uranio natural. Estos valores podrán ser utilizados a títulos de referencia para decidir acciones futuras y en ningún caso pretenden reemplazar una adecuada estimación dosimétrica. II. METODOLOGÍA En este trabajo se trata solo de la inhalación de compuestos tipo S de uranio natural por inhalación. El AMAD del aerosol se considera 5 µm por ser el valor recomendado actualmente como referencia para los lugares de trabajo por la publicación 66 de la ICRP [1]. El modelo del tracto respiratorio utilizado es el actualmente vigente según recomendaciones de la ICRP [1], y se acepta la caracterización del tipo de compuesto de inhalación que figura en la publicación 68 de la ICRP [2]. El modelo de retención sistémica para el uranio es el presentado en la publicación 69 de la ICRP [3]. Los coeficientes de dosis e inh (50) para trabajadores son los que figuran en la publicación 68 de la ICRP [2], y que concuerdan con los presentados en el CD de coeficientes de dosis editado recientemente por la ICRP [4]. Las fracciones de la actividad inhalada excretada por día en orina para incorporación aguda, fueron obtenidas de la publicación de la NRPB-M824 [5]. En los casos en los que se necesitó de un cálculo adicional, se utilizó el código LUDEP versión 2.06 [6]. Las curvas de excreción y retención presentadas en este trabajo fueron obtenidas, salvo que se indique algo diferente, con este mismo código, con f 1 = y retención biológica en riñón igual a 7 días. Límites de Incorporación. La incorporación de algunos compuestos de uranio puede estar limitada por consideraciones de toxicidad química más que por la limitación de dosis por radiación. Como metal pesado, el uranio es químicamente tóxico para el riñón, y una exposición a compuestos solubles (transportables), puede ocasionar daño renal. En el caso particular de compuestos tipo S (poco solubles), la toxicidad química no resulta limitante, al ser comparada con el riesgo radiológico. Mientras que el control ocupacional basado en consideraciones de riesgo radiológico se encara comparando actividad incorporada con los límites anuales de incorporación (ALIs), el control del riesgo toxicológico está basado en valores límites de masa de uranio retenido en riñón para evitar daño renal. Limitación del Riesgo Radiológico. En la Tabla 1 se presenta los valores de los ALIs para compuestos de uranio tipo S, junto con los correspondientes a compuestos tipo F y M (para su comparación) en caso de inhalación de un aerosol de 5µm. 382

4 Los ALIs fueron calculados con los coeficientes de dosis de la publicación 68 de la ICRP [2], considerando mezcla de radionucleidos con los porcentajes de actividad correspondientes al uranio natural. Los valores se expresan en unidades de actividad (Bq) y de masa (mg), considerando 25 Bq/mg la actividad específica del uranio natural. Tabla 1: ALIs para distintos compuestos de uranio natural para inhalación de un aerosol de 5 µm de AMAD Tipo F Tipo M Tipo S 3,24E4 Bq 1,06E4 Bq 3,17E3 Bq Limitación del Riesgo Toxicológico. El límite tradicionalmente usado para controlar la toxicidad química del uranio ha sido de 3 µg de uranio por gramo de tejido renal. Siendo la masa del riñón del hombre estandar de 310 g, esto equivale a una carga total de riñón de aproximadamente 1 mg. Posteriores revisiones de los estudios sobre toxicidad del uranio a nivel renal, llevaron a concluir que un valor límite de 1 µg de uranio/gramo de riñón es adecuado para evitar daño renal [7]. Otro límite histórico, pero expresado como límite de exposición, es el recomendado en 1964 por la publicación 6 de la ICRP [8], de 2mg de uranio soluble por día. Este límite no es aplicable al caso de compuestos tipo S que nos ocupa. La publicación 78 de la ICRP [9], que es la última en cuanto a control ocupacional de la contaminación interna, menciona este último límite de exposición y agrega otro, recomendado por la OSHA (Occupational Safety and Health Administration, US), en 1989, de 0.5 mg de uranio soluble por día, sin recomendar ninguno en particular. Es de hacer notar, que desde 1988, las publicaciones de la ICRP se refieren solamente a límites basados en consideraciones de riesgo radiológico. III. RESULTADOS Se presentan por separado los resultados obtenidos para el caso de incorporación aguda y crónica. Incorporación Aguda. Riesgo Radiológico. En la Figura 1 se presenta la excreción urinaria esperada luego de la inhalación de 1 Bq ó 1 µg de uranio tipo S, para 5 µm de AMAD. La curva se obtuvo graficando los valores presentados en la publicación NRPB-M824 del National Radiation Protection Board [5]. 383

5 10-3 Excreción urinaria (Bq/d ó µg/d) Días Figura 1. Excreción urinaria luego de la inhalación de 1 Bq ó 1 µg de compuestos tipo S de uranio natural (AMAD = 5 µm) De la curva de la Figura 1 surgen los primeros valores de referencia presentados, los que se refieren a la actividad que se espera medir en la orina de 24 horas luego de una incorporación única de la cantidad de uranio natural correspondiente a un ALI de compuestos tipo S, en caso de inhalación de un aerosol de 5µm. Estos valores se presentan en la Tabla 2. Tabla 2. Excreción urinaria luego de una incorporación aguda de 1 ALI de uranio natural de un compuesto tipo S (AMAD = 5 µm) Días Excreción urinaria Bq/d µg/l 1 2, ,060 1,7 15 0,038 1,1 30 0,024 0,7 Frecuentemente el resultado de una medición de orina se informa como "menor que el límite de detección". En esos casos es útil disponer de un valor de referencia que indique que porcentaje del ALI es la incorporación aguda que resulta, teóricamente, de suponer una excreción igual al límite de detección. Considerando un límite de detección de 5 µg/l, que equivale a una excreción diaria de 7 µg/día, en la Tabla 3 se muestran las incorporaciones, expresadas como por ciento del ALI, que corresponderían a esa excreción, en función del tiempo transcurrido desde la incorporación aguda hasta el momento de la toma de muestra. 384

6 Tabla 3: Incorporaciones de compuestos tipo S de uranio natural que corresponderían a un valor de excreción urinaria igual a un límite de detección de 5 µg/l, expresadas como fracción del ALI (AMAD = 5 µm) Días Fracción del ALI 1 0,08 7 2, , ,10 Según se evidencia en la Tabla 3, si el límite de detección es de 5 µg/l, la incorporación de un ALI de un compuesto tipo S, puede detectarse solamente en la orina de las primeras 24 horas,. (Para el día 2, la cantidad esperada en orina es de 4 µg/l). Riesgo Toxicológico. En la Figura 2 se muestra la fracción de uranio retenida en riñón luego de una incorporación aguda por inhalación de compuestos tipo S de uranio natural. 1E-4 Retención en riñón (Bq ó µg) 1E-5 1E Días Figura 2: Retención de uranio en riñón luego de la inhalación aguda de 1 µg ó 1 Bq de compuestos tipo S de uranio natural (AMAD = 5 µm) Según la Figura 2, para un compuesto tipo S la máxima carga en riñón luego de una inhalación aguda se obtiene alrededor del segundo día, y equivale al 0,01 % de la incorporación. Esto significa que la carga límite de 3 µg de uranio por gramo de riñón (930 µg en todo el riñón), se obtiene con una inhalación aguda de 8 g de U 238. Esto indica claramente que una inhalación aguda de compuestos de uranio tipo S está limitada por el riesgo radiológico. Incorporación Crónica. Las condiciones de trabajo rutinario en un área, frecuentemente dan lugar a sucesivas incorporaciones que pueden asimilarse a una incorporación crónica. A cierto tiempo posterior al comienzo de la incorporación crónica, se alcanzan, para ciertos compuestos, valores constantes de carga en riñón y de excreción urinaria. No es este el caso para compuestos tipo S, para los cuales, ni para una incorporación crónica de más de 25 años, se llega a esa condición de equilibrio, tal como se evidencia en la Figura 3, donde se muestra 385

7 la retención de uranio en riñón para el caso de incorporación crónica por inhalación de 1 Bq/día ó 1 µg/día de un aerosol de 5 µm para compuestos tipo S, y la correspondiente curva de excreción urinaria diaria para la misma situación Retención ó excreción diaria (Bq ó µg) Excreción urinaria diaria Carga de riñón Días posteriores al comienzo de la incorporación Figura 3. Retención en riñón y excreción urinaria para el caso de inhalación 1 Bq/día ó 1 µg/día de compuestos tipo S de uranio natural (AMAD = 5 µm). Riesgo Radiológico vs. Riesgo Toxicológico. Al límite anual de incorporación -ALI- se llega con una inhalación crónica de ALI/365 Bq/día, esto es, para compuestos tipo S, 9 Bq/día, (0,3 mg/día). A esta tasa de incorporación diaria, de la Figura 3 resulta que al cabo de un año, cuando se llega al límite radiológico, la carga en riñón sería de aproximadamente 1 µg, muy por debajo del menor de los límites de riesgo toxicológico propuestos (310 µg de carga en todo el riñón). Por lo tanto, toda incorporación por inhalación de un compuesto tipo S se controla en base al riesgo radiológico. Tabla 3. Valores esperados en orina a distintos tiempos de una incorporación crónica de 1 Bq/día de un compuesto tipo S de uranio natural (AMAD = 5 µm) Días posteriores al inicio de la incorporación Valores esperados en orina.(bq/día) 1 3,0E-4 7 7,7E ,0E ,2E ,5E ,7E-3 386

8 En la Tabla 3 se presentan como referencia, los valores esperados en orina a distintos tiempos luego del inicio de una incorporación crónica. de 1 Bq por día de uranio natural, de un compuesto tipo S. Las fracciones excretadas a distintos días se obtuvieron de la Figura 3. IV. CONCLUSIONES Independientemente del esquema de incorporación, aguda o crónica, la inhalación de compuestos tipo S de uranio natural, debe controlarse en base a consideraciones de riesgo radiológico. Incorporaciones de valores cercanos al ALI de estos compuestos, resultan en concentraciones en orina a menudo por debajo del límite de detección de las técnicas radioquímicas en uso. Esto implica que en un muestreo rutinario que solo contemple mediciones indirectas podría dejar pasar incorporaciones que deberían ser registradas. Un control adecuado de la contaminación interna en el caso de incorporaciones de compuestos tipo S de uranio debe contemplar las mediciones directas de uranio en pulmón, así como apropiadas mediciones de área. REFERENCIAS [1] International Commission on Radiological Protection. Human Respiratory Tract Model for Radiological Protection. Oxford: Pergamon Press; ICRP Publication 66; Ann. ICRP 24(1-3): [2] International Commission on Radiological Protection. Dose Coefficients for Intake of Radionuclides by Workers. Oxford: Pergamon Press; ICRP Publication 68; Ann. ICRP 24(4): [3] International Commission on Radiological Protection. Age-dependent Doses to Members of the Public from Intake of Radionuclides: Part 3 Ingestion Dose Coefficcients Oxford: Pergamon Press; ICRP Publication 69; Ann. ICRP 25(1): [4] The ICRP Database of Dose Coefficients: Workers and Members of the Public. (1998, on CD-ROM). [5] Phipps, A.W.; Jarvis, N. S.; Silk, T. J. and Birchall, A. Time-dependent Functions to Represent the Bioassay Quantities Given in ICRP Publication 78. National Radiological Protection Board, Chilton, Didcot, Oxon, UK. Report Nª NRPB-M824; [6] Jarvis, N. S.; Birchall, A;James, A. C.; Bailey, M. R. and Dorrian, M. D..LUDEP Personal Computer Program for Calculating Internal Doses using the ICRP Publication 66 Respiratory Tract Model. NRPB-SR287 (Chilton: NRPB) (1995). [7] Guide of Good Practices for Occupational Radiological Protection in Uranium Facilities. DOE-STD (2000). [8] International Commission on Radiological Protection.Recommendations of the International Commission on Radiological Protection. Oxford: Pergamon Press; ICRP Publication 6; [9] International Commission on Radiological Protection. Individual Monitoring for Internal Exposure of Workers. Oxford: Pergamon Press; ICRP Publication 78; Ann. ICRP 27(3-4):