Santiago de Chile
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- Paula Miranda Toro
- hace 7 años
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1 Santiago de Chile ) Velocidad controlada por la reacción: modelos batch 1.1.) Reacciones rápidas: Equilibrio químico especiación acuosa equilibrio agua-mineral gas ej. 1: valoración y alcalinidad ej. : neutralización de aguas acidas ej. 3: mezcla de aguas ej. 4: evaporación 1..) Reacciones lentas: Cinética formulaciones cinéticas ej. 5: oxidación de la pirita ej. 6: oxidación del hierro ) Velocidad controlada por el transporte: transporte reactivo formulaciones ej. 7: como se mide la velocidad de disolución de un mineral ej. 8: diseño de una barrera reactiva ej. 9: diagénesis y transferencia de metales a un sedimento ej. 10: formación de un yacimiento MVT en carbonatos ej. 11: oxidación de pirita en zona no saturada
2 Santiago de Chile Reacciones rápidas: Equilibrio químico
3 Definiciones Sistema en equilibrio: sin perturbaciones externas no cambia nada dentro Termodinámica del equilibrio: predice el sentido de los cambios hasta alcanzar el equilibrio Proceso: paso de un sistema desde un estado de equilibrio a otro diferente también de equilibrio
4 Condición de equilibrio de una reacción Un caso particular de equilibrio es el equilibrio químico: equilibrio de las reacciones químicas. Se puede deducir de los principios de la termodinámica que una reacción química estará en equilibrio cuando el producto de actividades de las especies reaccionantes y productos elevados a los coeficientes estequiométricos sea igual a una constante K o constante de equilibrio. a i ν i K
5 Condición de equilibrio de una reacción a ν i i K Ley de acción de masas Ejemplo: CaSO4 H O(s) Ca SO4 HO K a Ca a a CaSO SO 4 4 H a H O O(s) Los valores K se deducen de las propiedades termodinámicas de reaccionantes y productos y están tabulados. Queda pendiente como conocemos a.
6 Bases de datos de log K de reacciones Combinación de reacciones químicas: Ca 3 1) CaCO3(s) CO 3 H HCO3 1 g Ca g CO gcaco 3 (s) 3 ) CO g g g g HCO3 H g CO 3 3) H Ca 3 CaCO3(s) HCO g 3 g g gcaco (s) Ca HCO 3 g 3 H logk g r 303 RT log K 3 logk1 logk
7 Qué es la actividad? La actividad es una concentración corregida: es la parte de concentración que es capaz de realizar un trabajo químico (romper y reconstruir enlaces) Hay una parte de concentración que está atrapada en interacciones entre especies En termodinámica la concentración se mide como fracción molar: a i γ i χ i Esto es válido para sólidos, líquidos y gases: a HO a HO (se mide directamente: es la humedad relativa) a sölido 1 (suponemos que son puros) a gas p gas (suponemos que no hay interacciones entre las moléculas de gas: γ 1) Pero no para solutos disueltos: a γ m i i i
8 Qué es la actividad?: estructura del agua Termodinámica: visión macroscópica del comportamiento de un sistema. Electroquímica: visión microscópica de las interacciones. La usaremos para justificar propiedades macroscópicas. Estructura del agua: O (s p 4 ) H (1s 1 ) H O (4sp 3 ) Cargas no distribuidas homogéneamente: dipolo - H O H Hielo: Tetraedros enlazados en 3D mediante puentes de H (enlaces débiles) 0.96 a 1.0 A O 1.74 a 1.80 A Agua: Fragmentos de estructura de hielo dipolos aislados o poco agrupados (como un mosaico que se desmorona y reconstruye (vida media s)
9 Qué es la actividad?: estructura del agua Estructura del agua próxima a un ión: El campo eléctrico creado por un ión puede romper los enlaces de puente de H y orientar los dipolos agua sin interacciones esfera de solvatación: N 4 a 6 en general menor S y V que el agua esfera secundaria: dipolos desordenados mayor S y V que el agua Radio de un ión en solución, a: Es un parámetro de ajuste de datos experimentales de solubilidad _ r r - s s - a a -
10 Actividad del agua: valor calculado Ley de Raoult: la actividad de la fase mayoritaria se aproxima a la fracción molar. χ H O N H O N H O N soluto 1000 / / mi m i Ej.: Σm i χ HO calculada a HO experimental agua marina salmuera eq. con halita Para la mayoría de soluciones acuosas: a HO 1 Para soluciones concentradas: χ HO > a HO porque no se han tenido en cuenta las interacciones ión-disolvente: una parte de las moléculas de agua quedan atrapadas en la esfera de solvatación y no son activas termodinámicamente.
11 Actividad de un ión individual: cálculo 1) Ley ampliada de Debye-Hückel Truesdell-Jones logγ Azi 1 Ba i i I I bi A ( 8π) 1/ NAe.303(RTε) 8πNAe B RTε 0 1/ / a radio iónico b parámetro experimental
12 Actividad de un ión individual: cálculo ) Interacción iónica específica: Pitzer Es un planteamiento alternativo a DH. Los datos experimentales se ajustan mediante coeficientes específicos de interacción: un coeficiente (lo que antes era b ) específico para cada par de iones. logγ i z i f DH Εij(I)m j j Permite llegar a I altas (I0): es la única manera de tratar salmueras concentradas. Pero hacen falta muchos coeficientes de interacción D y Ε se conocen para los componentes mayoritarios del agua del mar y poco más. jk D ijk m m I f DH 0.39 ln(1 1. I) donde f DH es una formulación sencilla de DH 1 1. I 1. Ε interacciones binarias: ión-ión contrario f(i) ión-ión mismo signo no f(i) D interacciones ternarias: ión-dos cargas contrarias no f(i) ión-carga igual-carga contraria no f(i) j k
13 Actividad de un ión individual: cálculo D H Ext.DH Davies B-dot, Truesdell-Jones SIT Pitzer
14 Actividad de un ión individual: cálculo [CaSO4] (mol/kgw) solubilidad del yeso Pitzer Truesdell-Jones CaSO4 H O(s) Ca SO4 HO O s()k K a H O a Ca a m a CaSO SO 4 m 4 H a H O Ca SO γ Ca 4 γ SO [NaCl] (mol/kgw)
15 Para qué sirve todo esto?
16 Para qué sirven todo esto?
17 Para qué sirve todo esto? guix.6. saturació
18 Actividad de especies neutras: cálculo Ecuación de Setchenov Los valores experimentales se ajustan a: logγ i C I donde C es una constante (0.0 a 0.3 a 5 C). Esta ecuación está incluida en la fórmula de Truesdell-Jones: Discusión: si I aumenta, γ i aumenta, m i disminuye si a i es fija (equilibrio con otra fase): salting out (el CO se disuelve peor en el agua del mar que en agua dulce) log γ 1 Az 0 C i i Ba i I I bi
19 Actividad de especies neutras: cálculo 1.6E-05 solubilidad del CO atmosférico 1.E-05 TIC (mol/kgw) 8.0E E-06 Pitzer Truesdell-Jones 0.0E [NaCl] (mol/kgw)
20 Problema T3 1) Calcular el producto de solubilidad del yeso a 5 C y 1 bar, sabiendo que la solubilidad medida en el agua es.06 g CaSO 4 /L, con una densidad de la solución de y γ ± de g 1Lsol 1Lso kgsol 1kg 0. so 0008 kg 1 1mo CaSO 4 agua gCaSO 4 CaSO H O Ca SO H O 4 4 K a a a m m γ γ a Ca H 4 O SO Ca SO4 Ca SO4 HO datos exp erimentales m m m Ca SO4 CaSO4 γ γ γ ± Ca SO / 18 ah O χ HO / substitutyendo logk log( ) log(0.338) log( ) log K -4.58
21 Problema T3 ) Calcular el producto de solubilidad del yeso a 5 C y 1 bar, sabiendo que la solubilidad medida en el agua es.06 g CaSO 4 /L, con una densidad de la solución de y sin datos experimentales de γ. K Azi I logγ i bi 1 Ba I a a Ca SO Ca 4 γ γ a CaSO H O 4 s()log K i SO 4 a H O A B z Ca zso4 - a(ca) 5 b(ca) a(so4) 5 b(so4) 0.04 z(caso4) 0 b(caso4) 0.1 log K -4.58
22 Problema T3 3) Y ahora qué hacemos para ajustar el dato calculado al experimental? 3.1. Pitzer: refinar el cálculo de γ 3.. Asociación iónica: no todo el Ca y S medido es Ca y SO 4 - CaSO CaSO H O Ca Ca SO SO 4 4 H O K 10.3 sistema de tres ecuaciones m t Ca m t SO S 4 K m.3 m Ca m m SO Ca m CaSO SO γ m 4 γ Ca m CaSO γ 0 4 CaSO SO CaSO 0 4 log K log K -4.58
23 Reacciones homogéneas: complejación acuosa Entre especies disueltas: una sola fase. Reacciones rápidas (10-10 s) equilibrio Ej.: HCO3 CO(aq) H O H CO3 CO(aq) OH H O H H O H N S T m ν m i i js j j 1 T C cco c c HCO 3 CO 3
24 Reacciones homogéneas: Acidez-Alcalinidad H H N S T m ν jhm j 1 j Ejemplo: HCO3 CO(aq) H O H CO3 CO(aq) OH H O H H O H T m m m m 3 3 H H HCO CO OH
25 Reacciones agua-mineral CaCO3(cc) Ca CO(aq) H O H Saturación Ω j N C i 1 K a j ν i ji Producto de actividad iónica >1 sobresaturación precipitación <1 subsaturación disolución 1 equilibrio nada Indice de saturación log Ω
26 Reacciones agua-gas Entre especies que pertenecen a dos fases En general son reacciones rápidas Ej.: CO (g) CO(aq) a m γ K a p Γ CO (aq) CO CO CO (g) CO (g) CO (g) 1
27 Indice de saturación y p de gas En el output de PHREEQC se puede observar en la misma casilla dos valores con significado algo diferente: CO (g) CO(aq) a m γ K a p CO (aq) CO CO CO (g) CO (g) CO (g) CaSO4 H O(s) Ca SO4 HO K a a SO H O 4 O s()caso H Γ 4 1 a Ca a a CO K p CO Ω a a a Ca SO H O K 4
28 Procesos: disolución de mineral-gas hasta eq. TITLE MG4Agua de lluvia en eq. con calcita SOLUTION 1 ph 7 temp 5 EQUILIBRIUM_PHASES CO(g) -3.5 SAVE solution END USE SOLUTION EQUILIBRIUM_PHASES calcite 0.0 END
29 Procesos: disolución de mineral-gas hasta eq. K K HCO CO 3 3 m m CO HCO m 3 m 3 CO γ CO γ CO γ HCO γ 3 HO H K K OH CO (g) m m γ OH m p CO OH CO γ m γ CO (g) 3 CO m CO mh O H γ H H γ γ H H equilibrio Agua equilibrada con calcita X T C m CO HCO CO 3 3 g CO m T H O mcc mh O m m m OH HCO CO 3 3 m m T mcc m m m H H HCO 3 CO 3 m OH balance de masas m CC m Ca 0 m m m m m OH Ca H HCO 3 CO 3 balance de carga
30 Procesos: valoración ácido-base PROBLEMA MG5: calcular la evolución del ph al añadir 0. L de HCl 0.1 M a una solución de ph 11 y 5 mmol/kgw TIC. Repetir los calculos para 10-5 mol/kgw TIC. Añadir al sistema v a moles conocidas de ácido o v b de base: T inicial T ν v H a,h H nuevo H
31 Procesos: valoración ácido-base TITLE MG5: valoración ácida SOLUTION 1 units mol/kgw ph 11.0 density 1. # defecto temp 5.0 # defecto C SAVE solution 1 REACTION 1 HCl moles in 50 steps SELECTED_OUTPUT -file MG5.xls -ph -molalities CO HCO3- CO3- -totals Cl END
32 Procesos: valoración ácido-base TITLE MG5: valoración ácida SOLUTION 1 units mol/kgw ph 11.0 density 1. # defecto temp 5.0 # defecto C SAVE solution 1 REACTION 1 HCl moles in 50 steps SELECTED_OUTPUT -file MG5.xls -ph -molalities CO HCO3- CO3- -totals Cl END concentración (mol/l) 6.E-03 5.E-03 4.E-03 3.E-03.E-03 1.E-03 0.E00 ph m_co m_hco3- m_co ph TIC mol/l HCl 0.1 M (mol)
33 Procesos: valoración ácido-base TITLE MG5: valoración ácida SOLUTION 1 units mol/kgw ph 11.0 density 1. # defecto temp 5.0 # defecto C # SAVE solution 1 REACTION 1 HCl moles in 50 steps SELECTED_OUTPUT -file C:\PHREEQC\MG5.xls -ph -molalities CO HCO3- CO3- -totals Cl END ph ph TIC mol/l HCl 0.1 M (mol) TIC 1e-5 mol/l HCl 0.1 M (mol)
34 Procesos: disolución mineral PROBLEMA MG1: Una descarga ácida de una mina se hace pasar por un tratamiento de caliza (ALD: Alkaline Limestone Drainage) de manera que la calcita se disuelva neutralizando la solución y precipitando el hierro y aluminio disuelto. Calcular la evolución del ph y la masa de Fe(OH) 3, Al(OH) 3 y yeso, que precipitarán al disolver 15 mmol de calcita. Suponer que el agua siempre está en equilibrio con la atmósfera. Añadir al sistema v a moles conocidas de mineral: CaCO 3(cc) Ca CO(aq) H O H Tnuevo Tinicial 1m C C cc T nuevo H T nuevo Ca T inicial H T inicial Ca m 1 m cc cc
35 Procesos: disolución-precipitación mineral w lg lg lg lg cc al-s-o gy
36 Procesos: disoluciónprecipitación mineral
37 Procesos: disolución- precipitación mineral
38 Procesos: disolución mineral TITLE MG1: Neutralización de agua de mina SOLUTION 5 units ppm ph 3.1 pe 16.0 O(g) Ca Mg 69.8 Na 58.0 Fe Al 9. Cl 35.0 C CO(g) -3.5 S(6) 80.0 as SO4 REACTION 1 calcite mol in 50 steps EQUILIBRIUM_PHASES gypsum al(oh)3(a) fe(oh)3(a) SELECTED_OUTPUT -file C:\PHREEQC\MG1.xls -totals Fe Al S(6) Ca -equilibrium_phases gypsum fe(oh)3(a) al(oh)3(a) -saturation_indices gypsum fe(oh)3(a) al(oh)3(a) END
39 Procesos: disolución mineral 7 6 ph 5 4 mol mol mineral precipitado disuelto 1.E-0 1.0E-0 8.0E E E-03.0E-03 yeso Fe(OH)3 Al(OH) mmol calcita disuelta 0.0E mmol calcita disuelta
40 Procesos: mezcla de aguas SO 4 Equilibrium line a H O γ Ca K γ SO 4 m Ca m m SO 4 cte cte m SO 4 Ca y C Ca
41 Procesos: mezcla de aguas SO 4 Equilibrium line A Conservative mixing line Precipitation NR Mixing M B Ca
42 Procesos: mezcla de aguas
43 Procesos: mezcla de aguas PROBLEMA MG7: calcular el ph, la alcalinidad y el índice de saturación de la calcita en una mezcla de aguas continental y marina saturadas en calcita Los cambios siempre afectan al total del componente i, no a cada una de las especies acuosas: T mezcla i χt 1 i (1 χ)t i 0 χ 1
44 Procesos: mezcla de aguas TITLE MG7, Mezcla de agua continental y marina TITLE Agua continental SOLUTION 11 ph 7.0 temp 5.0 EQUILIBRIUM_PHASES CO(g) -.0 calcite 0.0 SAVE solution 11 END TITLE Agua marina SOLUTION 1 units ppm ph 8. Ca 41.3 Mg Na K Cl Alkalinity as HCO3 S(6) 71.0 as SO4 EQUILIBRIUM_PHASES CO(g) -.0 calcite 0.0 SAVE solution 1 END SELECTED_OUTPUT -file MG7.xls -ph -Alkalinity -saturation_indices calcite TITLE Mezcla 90% agua cont.y 10% marina MIX 1 Mezcla 90/ SAVE SOLUTION 1 END Repetir para cada mezcla
45 Procesos: mezcla de aguas pco sw.0 0 I.S. calcita -0,1-0, -0,3 0 0,1 0, 0,3 0,4 0,5 0,6 0,7 0,8 0,9 1 X mar
46 mixing solutions with different ph (constant pe, Ca) 1,E-01 6 TIC (mol/kg) 1,E-01 8,E-0 6,E-0 4,E-0,E-0 0,E00 0 0, 0,4 0,6 0,8 1 X ph 5,8 5,6 5,4 5, 5 0 0, 0,4 0,6 0,8 1 X [CO3] (mol/kg) 3,E-08,E-08 1,E-08 1,E-09 calcite SI 0-0,1-0, -0,3-0,4-0,5 0 0, 0,4 0,6 0,8 1 X 0 0, 0,4 0,6 0,8 1 X
47 groundwater brine SI calcite ph ph ph ph ph no se puede predecir sin modelos GEOQUÍMICOS x SUPER or UNDERsaturation
48 Procesos: evaporación PROBLEMA MG8: Infiltración de agua de riego, evaporación en el suelo y precipitación de sales: - calcular la masa de calcita y yeso precipitados - utilizar diversas bases de datos y comparar el resultado Los cambios siempre afectan al total del componente i, no a cada una de las especies acuosas: k 1 k Ti ξti ξ > 1
49 Procesos: evaporación
50 Procesos: evaporación PROBLEMA MG0: Evaporación de agua de mar hasta una concentración x100 veces - calcular la evolución de los solutos mayoritarios: Na, K, Mg, Ca, Cl, Alk, SO4 - calcular la evolucion de las sales precipitadas: calcite, gypsum, ghalite, glauberite, polyhalite, hexahydrite
51 Procesos: evaporación TITLE MG0 Evaporación de agua de mar hasta una concentración x100 veces SELECTED_OUTPUT -file MG0.xls -totals Li Na K Mg Ca Cl Alkalinity S(6) -equilibrium_phases Calcite Gypsum Anhydrite Halite Glauberite Polyhalite Kieserite Hexahydrite Epsomite SOLUTION 5 units mmol/kgw ph 8. Li 1 Na 485 K 10.6 Mg 55.1 Ca 10.7 Cl 566 Alkalinity.4 S(6) 9.3 EQUILIBRIUM_PHASES # carbonatos... CO(g) ; Calcite 0 0 # sulfatos... Gypsum 0 0; Glauberite 0 0; Polyhalite 0 0; Kieserite 0 0;Hexahydrite 0 0; Epsomite 0 0 # cloruros... Halite 0 0; REACTION 1 # Concentrar 100 veces quitar 99/ de HO HO in 1000 steps END
52 Procesos: evaporación 1.E00 mol/kgw 1.E-01 1.E-0 1.E-03 1.E-04 calcite gyosum halite glauberite polyhalite hexahydrite Na Ca(SO 4 ) K MgCa (SO 4 ) 4 H O MgSO 4 6H O 1.E-05 1.E evaporation mol/kgw 1.E00 1.E-01 1.E-0 1.E-03 Na K Mg Ca Cl SO4 Alk 1.E evaporation
53 Santiago de Chile Reacciones lentas: Cinética
54 Cinética La Termodinámica describe las propiedades del estado al que tiende el sistema, pero no dice nada del camino ni de la velocidad. Ej.: Enric no debería existir, su forma estable es CO Necesitamos otro instrumento para modelar la naturaleza
55 Reacciones elementales La velocidad de una reacción elemental es proporcional a la concentración de los reactantes: k A B k- R k [A] R - k - [B] R R - [B] [A] k k K eq k ν i A i ν j B j k- R k [A] νi R - k - [B] νj R R - [B] [A] ν ν j i k k K eq principio del balance detallado
56 Orden de una reacción A B Orden 0 R d[a] R k dt [A] k dt [ A] kt [A0] k [A] [A 0 ] [ 0 A ] [A] k [A [A 0] ] k [A ] k 0 0 t1 / [A ] k 0 t1 / t Ej.: Cuarzo SiO (aq) lejos de equilibrio
57 Orden de una reacción A B Orden 1 d[a] R dt k[a] R 0 log k k 1 R Log R [A] log[a] d[a] [A] k dt ln[a] kt ln[a 0 ] [A 0 ] [A] [A 0] e kt [ 0 A ] t 1 [A 0] / ln k [A ] 1 / 0 ln k t 1 / ln k t Ej.: desintegración radioactiva C N e k año -1 t 1/ 5570 años
58 Energía de activación La variación de la velocidad de una reacción con la temperatura se describe bien mediante la ley de Arrhenius: k A e E a RT El valor de E a y A se obtienen experimentalmente: lnk Ea lna RT Normalmente se conoce k a 5 C y se calcula a otra T: ln k ln A E a R -1/T lnk T lnk 98 Ea R 1 T 1 98
59 Energía de activación El valor de E a depende del tipo de reacción o proceso involucrado: C* g ± E a h ± g r AB C E a alto reacción donde se rompen enlaces fuertes E a bajo procesos de transporte de masa del infinito a la superficie mineral procesos Ea (kj/mol) adsorción física 8 a 0 difusión 8 a 0 disolución mineral 40 a 100 procesos celulares 0 a 80
60 Ejemplo: oxidación Fe(II) Fe(III) ph<4: d[fe(ii)] R k [Fe(II)]p O dt k bar -1 día -1 t 1/ 15 años (muy lenta) ph>4: d[fe(ii)] [Fe(II)] R k p ] O dt [H k mol - bar -1 día -1 ph6 t 1/ 7 horas ph7 t 1/ 4 min log k (1/dia) ph
61 Ejemplo: disolución mineral R m k a p σ m m H m ( 1 ) Ω m Lasaga (1984) superficie mineral (m /m 3 ) catálisis/ inhibición const. de reacción (mol/m /s) estado de saturación Ω m IAP/K m 1 R S.I. log Ω
62 Ejemplo: disolución mineral C -4 r (mol/m/s) calcita dolomita anortita forsterita albita feld-k muscovita clorita ph
63 Ejemplo: disolución mineral serie de Bowen velocidades de disolución (mol m - s -1 ) a 5 C, ph 4
64 Ejemplo: disolución mineral Tiempo necesario para disolver un grano esférico de R 1 mm a ph 4 y 5C: calcita dolomita anortita forsterita clorita albita feld-k muscovita 6 dias 70 dias 00 años 300 años años años años 1.7 M años
65 Ejemplo: reacciones bioquímicas Desintegración lineal R k[ch O] CH O O CO H O R k O [CH O] [O] [O κo Dependencia de O ] R max R max Van Cappellen and Gaillard (1996) κ O ] O [ CH O 0.8NO 3-0.8H CO 0.4N 1.4H O R k NO in [NO ] κ 3 O [CH O] 3 in κ [NO ] κ [O NO 3 3 O Factor de inhibición ] 1 Factor in κ O [ O ]
66 Principio de equilibrio local V q tiempo de residencia tasa de renovación r 1 t R t R V q A k k- B cinética 1 er orden lo que sale lo que entra d[b] dt k [A] k [B] r[b] r[b 0 ] estado estacionario k [A] (k r)[b] [A] [B] k k r k 1 K eq 1 t k R
67 Principio de equilibrio local [A] [B] k k r k 1 K eq 1 t k R cinética 1 er orden sistema cerrado: r0 [A] [B] 1 K eq est. estacionario: equilibrio sistema abierto: [A] [B] 1 K eq t R t1/ t1/ k t R >> t 1/ t R << t 1/ [A] [B] 1 K eq [A] [B] 1 K eq t R t1/ equilibrio local depende de: v reacción: t R v flujo: t 1/
68 Principio de equilibrio local
69 Principio de equilibrio local lluvia ríos humedad suelo lagos océano t R TIEMPO RESIDENCIA aguas subterráneas. especies acuosas adsorción desorción agua gas t 1/ TIEMPO REACCIÓN agua mineral recristalización mineral sec mes año 10 6 años min hora día Langmuir (1997), modificado
70 Procesos: disolución mineral cinética PROBLEMA MG18: Oxidación de pirita en contacto con la atmósfera, en presencia de 3 mmol/l de calcita, y precipitación de yeso y goethita en equilibrio: Calcular la evolución del sistema durante un mes (ph, conc. solutos, minerales) Datos: Agua inicial (mmol/l): ph 5.6; Fe 0.1; Ca10.; SO 4 eq. de carga. Ley cinética de oxidación de pirita: r r py k py * σ py * (ah ao(aq) afe3 afe Ley cinética de disolución de calcita cc k cc * σ cc * (1 Ω cc ) ) * (1 Ω py ) k k σ py cc py 6.15E - 9 mol/m 1.50E - 6 mol/m σ cc 1 m /L /s /s
71 Procesos: disolución mineral cinética TITLE MG18.--Kinetically controlled oxidation of pyrite. RATES # 'Nicholson 1994, by o WILLIAMSON&RIMSTIDT, 199, by Fe3' Pyrite -start 10 Sat_py SR("pyrite") 15 if (m<0) then go to area1.0e0 30 rate_o 6.15e-9*(ACT("H"))^(-0.11)*(ACT("O"))^(0.50) 40 rate_fe36.15e-9*(act("fe3"))^(0.93)*(act("fe"))^(-0.40) 50 moles (rate_orate_fe3)*(1-sat_py) * area * TIME 100 SAVE moles -end EQUILIBRIUM_PHASES 1 O(g) CO(g) -3.5 calcite goethite gypsum SOLUTION 1 units mmol/l ph 5.6 pe 10.0 O(g) Fe 0.1 Ca 10. S(6) 10. charge r py k py * σ py * (ah ao(aq) afe3 afe ) * (1 Ω SELECTED_OUTPUT -file MG18.xls -time -ph -totals S(6) Fe Ca C -si gypsum goethite calcite pyrite -kinetic_reactants pyrite -equilibrium_phases gypsum goethite calcite KINETICS 1 Pyrite -m steps in 100 steps END py )
72 Procesos: disolución mineral cinética 4.E-03 3.E-03.E E E-03 mol/kgw 1.E-03 0.E00-1.E-03 pirita -.E-03 yeso -3.E-03 calcita goethita -4.E dias 8 mol/kgw 9.90E-03 Ca 9.85E-03 SO4 9.80E E E E-04 dias E-04 ph 6 5 mol/kgw 3.00E-04 TIC 4.00E dias 1.00E dias
73 Procesos: disolución mineral cinética R(1) FeS 7 O(g) HO Fe SO 4 H R() Fe O(g) H Fe HO 4 3 R(3) Fe H O FeOOH 3H R(4) CaCO 3 HCO H Ca 3 R(5) Ca SO 4 HO CaSO 4 H O R(6) HCO 3 H CO (g) HO 15 9 R(T1) FeS CaCO 3 O(g) HO FeOOH CaSO 4 H O CO (g) 4 R(T) FeS O(g) HO FeOOH SO 4 4H
74 Procesos: redox cinética PROBLEMA MG6: En un torrente a la salida de una mina donde precipita schwertmannita se ha medido la evolución de los valores de Fe(II) y de (Fe(III) (ver tabla).calcular el valor de la constante cinética (en bar -1 dia -1 ) de la oxidación de Fe(II) con O atmosférico. t (horas) Fe(II) Fe(II)
75 Cinética: atenuación de hierro PHASES Schwertmannite Fe8O8(OH)4.5(SO4) H 8Fe3 1.5HO 1.75SO4- log_k 10 KINETICS 1 Fe()_ox -formula Fe() -1 Fe(3) 1 H -1 -m0 1 # moles iniciales --steps in 0 steps # seconds SELECTED_OUTPUT -file Fe_ox\MG6a.xls -totals Fe() Fe(3) -molalities Fe Fe3 -saturation_indices Schwertmannite O(g) -equilibrium_phases Schwertmannite SOLUTION 1 temp 5 ph.95 pe 10 O(g) redox pe density 1 units ppm Fe() 614 Fe(3) 174 S(6) 3619 Cl 1.3 -water 1 # kg EQUILIBRIUM_PHASES O(g) Schwertmannite RATES Fe()_ox -start 10 Fe() TOT("Fe(3)") 0 if (Fe)< 0) then goto p_o 10^(SI("O(g)")) 40 rate Fe() * 10^-4.67* p_o 50 moles rate * TIME 00 SAVE moles #otra opción es incluir en la k la p_o, entonces k10^-4.4 -end END
76 Cinética: atenuación de hierro Fe 0.5O H Fe 3 0.5H O d[fe(ii)] dt k Fe [Fe(II)] p O k Fe a t 1/ 3. to 5.1 hour 8Fe SO 14H O Fe O (OH) SO (s) H d[fe(iii)] dt k 1 Fe [Fe(II)]p O k sch[fe(iii)][h ] schwertmannita Fe (moll -1 ) c February Distance (m) Fe(II) model Fe(III) model Fe model TOT measured Fe(II) measured Fe(III) measured Fe TOT
77 Cinética: atenuación de arsénico Fe H AsO H O Fe H AsO 3H d[as(iii)] k dt As [As(III)] [Fe(III)] k Fe [Fe(III) 0.8 mmol/l t 1/ 0.4 hour Sch H AsO Sch As 0.6SO 0.4H d[as(v)] dt 4 4 k 1 As [As(III)][Fe(III)] KDksch[Fe(III)][H ] As (mol L -1 )
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