Medición de Flujo de Neutrones Rápidos por Medio de Detectores Umbral

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1 REPÚBLICA ARGENTINA COMISIÓN NACIONAL DE ENERGÍA ATÓMICA INFORME N«9 Medición de Flujo de Neutrones Rápidos por Medio de Detectores Umbral p o r DELFINA RICABARRA, ROSA TURJANSKI y A. H. W. ATEN (JR.) BUENOS AIRES 1960

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3 MEDICIÓN DE FLUJO DE NEUTRONES RÁPIDOS POR MEDIO DE DETECTORES UMBRAL DELFINA RICABARRA, ROSA TURJANSKI y A. H. W. ATEN (JR.) C 1 ) Departamento de Reactores Nucleares, Comisión Nacional de Energía Atómica, Buenos Aires, Argentina RESUMEN El período del Si 31 inducido en el fósforo es muy conveniente para la medición de neutrones rápidos (E > 2 Mev) en un reactor. Los resultados son equivalentes a aquellos obtenidos por la medición de P 32 en muestras de azufre. DISCUSIÓN La determinación del flujo de neutrones rápidos en un reactor, a veces llamado "flujo de fisión", es de apreciable interés. A pesar de que varios métodos son accesibles para este propósito, la activación de detectores umbral tiene una ventaja especial: en que su uso, en general, no requiere cambios esenciales en la composición del reactor. Se han usado detectores de fisión, pero tienen la desventaja de tener curvas de desintegración complicadas. Como método diferente o suplementario, se recomendó la activación del azufre, el cual produce radiofósforo (t ^ = 14,5 días) por medio de las reacciones S 32 (n, p) F 2. Este detector se usó exitosamente en trabajos de reactores (Wright, 1952; Reinhardt and Davies, 1958), pero tiene el inconveniente que requiere un gran número de neutrones por centímetros cuadrado para producir una cantidad medible de radioactividad, debido a la larga vida media. A pesar de que se descubrió un método para eliminar el P 32 del azufre (Reinhardt and Davies, 1958), la aplicación del método resulta tediosa. Como es extremadamente deseable, en estudios de reactores, extender las mediciones a bajos valores de flujos de neutrones rápidos sin tener que llegar a tiempos de irradiación muy (*) En uso de licencia del Instituto de Investigación de Física Nuclear, Amsterdam. Trabajo presentado para publicar en noviembre de 1959.

4 4 largos, hemos usado, en nuestro trabajo con el reactor RA-l ( 2 ) la reacción P 1 (n, p) Si 31, la cual produce silicio radioactivo con un período de 2,62 horas. Este proceso se sugirió como una alternativa a la activación de azufre para trabajo con aceleradores (Cohén, 1951, y Cowan y O'Brien, 1956), donde la influencia de la sección eficaz es, sin embargo, menos complicada debido a la mayor energía de los neutrones. Con la reacción P 31 (n, p) Si 31 se obtuvo una actividad satisfactoria con un número de neutrones/cm 2 de aproximadamente 1/70 de aquellos requeridos para la reacción S 32 (n, p) P 32. Como la desintegración del Si 31 es seguida durante la medición, la contaminación por actividades falsas es ampliamente excluida. La interpretación de las mediciones de flujo de neutrones rápidos por activación padece de una cierta ambigüedad, pues involucra un conocimiento del espectro de energía del neutrón (Cohén, 1951). Además, es necesario definir el límite inferior de energía de la región de neutrones rápidos. Para la distribución de energía de los neutrones, la única elección razonable es usar el espectro de fisión (Reinhardt y Davies, 1958). Un punto de especial importancia es la cuestión de hasta dónde las mediciones por medio de P 31 (n, p) Si 31 son equivalentes a aquellas obtenidas con S 32 (n, p) P 32, en vista del hecho de que la forma del espectro de energía de neutrones rápidos es probable que cambie a medida que los neutrones se difunden a través del moderador. Un estudio de las curvas de secciones eficaces publicadas (Ricamo, 1951; Grundl et al., 1958; Hüber y Hürlimann, 1955, y Alien et al., 1957) indica que las energías umbral extrapoladas son iguales y que la relación de las secciones eficaces es aproximadamente constante a diferentes energías, si las resonancias son suavizadas. Para verificar esta conclusión hemos realizado experimentos en el RA-l, en los cuales pares de muestras, una consistente de fósforo y una de azufre, fueron irradiadas entre los elementos combustibles y en el grafito a diferentes distancias, cubriendo un rango de flujos rápidos en un factor aproximadamente de 300. La actividad del Si 31 resultó proporcional a aquella del P 32 en todos los casos dentro de la exactitud de nuestras mediciones. La relación de las secciones eficaces para las dos reacciones no representó un problema muy simple. Una medición en un convertidor realizada por Hughes, Spatz y Goldstein (Hughes, 1953) dio Opsi = 0,63. La interpolación de las secciones eficaces publicadas, sobre el espectro de energía de los neutrones de fisión del U-235, llevada a cabo en este instituto, dio una relación de 0,44. Nuestro valor experimental, determinado en diferentes lugares en el RA-l, es 0,51, con un error probable de alrededor de 0,03. ( 2 ) El RA-l es un reactor de investigación y entrenamiento (Alsina y Gamba, 1958) similar al diseño del Argonaut. Sus elementos combustibles son del tipo M. T. R. con 20 % de uranio enriquecido. Está moderado por grafito y agua natural, siendo esta última al mismo tiempo el agente refrigerante. El reflector consiste de grafito. Para los experimentos descriptos en este trabajo el reactor fué operado con un flujo máximo de 2 X neutrones/cm 2 seg (térmicos).

5 5 Si usamos esta relación en combinación con las secciones eficaces medidas del proceso S 32 (n, p) P 32, calculamos para la sección eficaz efectiva de la reacción P 1 (n, p) Si 31, a eff = 0,085 barn, si se elige un valor de 2,0 Mev para la energía umbral efectiva, y a e ff = 0,115 barn para una energía umbral de 2,5 Mev, Las secciones eficaces medidas para el proceso P 31 (n, p) Si 31 llevan a a efí = 0,073 barn para una energía umbral de 2,0 Mev y a 0,100 barn para 2,5 Mev. Experiencia La medición del período del Si 31 se hace más fácilmente si las irradiaciones se realizan dentro de cadmio (contadores Geiger de ventana fina son apropiados). Bajo estas circunstancias, después de 21 horas de irradiación, la contribución del P 32 debida a la captura de neutrones lentos fué suficientemente baja en todas las posiciones en el RA-l, que pudo ser despreciada sin afectar seriamente los resultados. Es, por cierto, preferible y bastante fácil tener en cuenta este fondo de período largo. Mientras que las mediciones deben ser realizadas en muestras suficientemente delgadas (< ~30mg/cm 2 ) para evitar complicaciones en la medición 3 debidas a autoabsorción, es esencial que el material pueda ser esparcido uniformemente. Nuestras muestras se midieron en platitos de aluminio, los cuales contenían un disco de papel de filtro en el fondo. El fósforo fué irradiado como fósforo rojo (lavado con alcohol antes de usarlo para facilitar el esparcido) o como fosfato de litio. Si el uso de envolturas de cadmio para las muestras se considera indeseable a causa de su influencia en el flujo térmico, la irradiación de fósforo rojo puede ser llevada a cabo sin tales envolturas. En este caso la contribución de P 32 a la actividad total es mucho más importante, pero aún entonces no tuvimos serias dificultades en reconocer el período de 2,6 horas del Si 31 y medir su intensidad en cualquiera de las muestras irradiadas. Sin embargo, si la contribución del P 32 a la actividad total es tan grande que el período del Si 31 no puede ser observado con suficiente exactitud, el último período puede ser aislado muy fácilmente por el siguiente procedimiento químico. Poner en un pequeño vaso de precipitación de plástico tres gotas de una mezcla en partes iguales de HF concentrado y H Agregar 1 mi de H 2 SiF 6 de aproximadamente 8 % de concentración conocida de una pipeta calibrada, seguida por 3 mi de agua. Disolver en esta mezcla aproximadamente 30 mg de fosfato de litio irradiado 0 hidrofosfato de amonio (el fósforo rojo no es conveniente en este caso a causa de las dificultades involucradas en disolverlo). Agregar 1 mi de una solución saturada de KC1 seguida por 5 mi de alcohol. Filtrar a través de un papel de filtro, lavar el precipitado de K 2 SiF 6 primero con 50 % de alcohol, luego con alcohol puro y secar por succión. Pesar y contar en un platito de aluminio una alícuota del precipitado y corregir por pérdida de K 2 SiF 6. Si la actividad es muy baja, debería aplicarse una pequeña corrección para la radio-

6 6 actividad del potasio. El Si 31 es cuantitativamente transiendo al = SiF 6 y la contribución de P 32 se reduce aproximadamente en dos órdenes de magnitud. Medición de flujos bajos de neutrones rápidos Es conveniente señalar que la activación de fósforo por el proceso (n, p) puede ser usada como una prueba suficientemente sensible para neutrones rápidos. En este caso el principal requerimiento es, por cierto, un sistema de contaje muy sensible, y la reproducibilidad es de menor importancia y tiene que sufrir en consecuencia. Se puede llegar a esto mediante el uso de un contador de vidrio de paredes finas rodeado por un cilindro de vidrio (fig. 1). El fósforo rojo es el único material conveniente en este caso. Para contar, se pone entre el contador y el cilindro exterior. Hemos contado Si 31 en 20 gramos de fósforo en esta disposición con una eficiencia del 9 %. Si se toma 2,0 Mev como la energía umbral efectiva, calculamos una velocidad de contaje de 16 cuentas/min si la muestra ha sido irradiada durante 2,6 horas con 200 n/cm 2 seg (E > 2,0 Mev) (suponiendo que la distribución de energía de los neutrones es aquella de fisión). Para obtener la misma velocidad de contaje con un solo pulso de neutrones se requiere 1,4 X 10 8 n/cm 2 (E > 2,0 Mev). Por supuesto, para este propósito habría que hacer irradiaciones de grandes cantidades de fósforo dentro de cadmio, para obtener la medición del período de 2,6 horas tan exacto como sea posible. Agradecimiento Deseamos agradecer al grupo de operadores del reactor por su ayuda y colaboración. Uno de nosotros (A. H. W. A.) desea agradecer a la Comisión Nacional de Energía Atómica por su generosa invitación, la cual le ha permitido participar en este trabajo. También agradece a la Sección Matemáticas por el cálculo de las secciones eficaces promedio.

7 7 FIG. 1. Disposición del contador Geiger para la medición de grandes muestras de fósforo rojo como detector para pequeños flujos de neutrones rápidos.

8 8 BIBLIOGRAFÍA Alien (Jr.), L.; Biggers, W. As.; Prestwood, R. J., and Sniith, R. K.: Phys. Rev., 107, 1963 (1957). Alsina Fuertes, F., and Gamba, O. M,: Second Con], on the Peaceful Uses of Atomic Energy, p (1958). Cohén, B. L.: Nucleonics, 8 W 2, 29 (Feb. 1951). Cowan, F. P., and O'Brien, J. F.: Peaceful Uses of Atomic U. N. (New York), Vol. 14, p. 213 (1956). Energy, Grundl, J. A.; Henkel, R. L,, and Perkins, B. L.: Phys. Rev., 109, 425 (1958). Hüber, P., and Hürlimann, T.: Helv. Phys., Acta, 28, 33 (1955). Hughes, D. J.: Pile Neutrón (Mass.), p. 100 (1953). Research, Addison-Wesley, Cambridge Reinhardt, P. J., and Davies, F. J.: Health Physics, L, 169 (1958). Ricamo, R.-. Nuovo Cim., 8', 383 (1951). Wright, J.: Radiation Chemistry, Discussion Faraday Society N? 12, p. 601 (1952).