Tema 6: Mecanismos de reacciones inorgánicas.
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- Inmaculada Piñeiro Rivero
- hace 7 años
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1 Tema 6: ecanismos de reacciones inorgánicas.
2 Tema 6: ecanismos de reacciones inorgánicas. Complejos planar cuadrados Principios de las reacciones de sustitución en complejos Complejos octaédricos Otros números de coordinación o geometrías diferentes son menos conocidos.
3 Tema 6: ecanismos de reacciones inorgánicas. Reacciones de sustitución en complejos planar cuadrados: Especies d 8 de los grupos i(ii) ---- Rh(I) Pd(II) ---- Ir(I) Pt(II) Au(III) Algunas razones de la abundancia de datos sobre complejos de Pt(II) son:.- Estable frente a la oxidación..- os complejos son todos planar cuadrados..- Velocidades de reacción convenientes para el estudio en el laboratorio.
4 Tema 6: ecanismos de reacciones inorgánicas. Sobre el mecanismo general de las reacciones de sustitución en los complejos planar cuadrados: Reacción general: 3 X + Y 3 Y + X El mecanismo es de tipo asociativo y se muestra a continuación:
5 X +S +Y X S X Y S X X Y X S -X Y S Y +Y rápido Y -X producto S Y -S camino ks camino ky
6 Tema 6: ecanismos de reacciones inorgánicas. Comprobación de la ley de velocidad: Reacción modelo: Pt Pt + py eoh + Condiciones: [complejo Pt] = 10-5, [py] = desde a si la constante de velocidad de pseudo primer orden es: kobs = ks + ky [py] entonces la gráfica de kobs vs. [py] es una línea recta:
7 Tema 6: ecanismos de reacciones inorgánicas. a influencia del solvente también se puede demostrar:
8 Tema 6: ecanismos de reacciones inorgánicas. Factores que afectan la reactividad de los complejos planar cuadrados de Pt(II) y de otros iones metálicos d 8 :.- aturaleza del grupo entrante..- Efecto de otros grupos en el complejo. igandos trans con respecto al grupo saliente..- aturaleza del grupo saliente..- aturaleza del ión metálico central. Influencia del grupo entrante:
9 Tema 6: ecanismos de reacciones inorgánicas. Si el mecanismo es asociativo debemos considerar: el carácter nucleofílico o la nucleofilidad de la especie entrante Y. Concepto termodinámico: Concepto cinético: a nucleofilidad se mide a partir de una modificación de la ecuación de Swain-Scott: entonces log(ky/ko) = S x npt S = constante de sensibilidad del sustrato a ser atacado por agua. npt = constante de nucleofilidad relativa.
10 Tema 6: ecanismos de reacciones inorgánicas. Así se han obtenido algunas tendencias de nucleofilidad: a) haluros: I- > Br- > - >> F- b) bases del grupo 15: fosfinas > arsinas > estibinas >> aminas Influencia de ligandos trans con respecto al grupo saliente: Algunos grupos ligandos tienen la propiedad de facilitar la sustitución de los grupos situados frente a ellos ( en posición trans). Efecto trans (es un efecto cinético) Ejemplos:
11 Tema 6: ecanismos de reacciones inorgánicas H3 H3 H3 Pt H3 Pt H3 Pt rojo anaranjado amarillo H3 Pt Pt 2+ H3 H3 - + H3 - Pt H3 H3 H3 H3 H3 incoloro amarillo amarillo pálido Conclusión: el - tiene mejor efecto trans que el H 3.
12 Tema 6: ecanismos de reacciones inorgánicas. Otros ejemplos: Para entender la preparación de los tres isómeros del [Pt(CH 3 H 2 )(H 3 )(O 2 )] se aplica efecto trans y se hace uso de la extraordinaria condición lábil del.
13 Tema 6: ecanismos de reacciones inorgánicas. O2 2- O2 - H3C H 2 O2 Pt H3 Pt CH3H2 Pt H3 H3 H3 Pt Pt O2 2- CH3H2 O2 CH3H2 CH3 H 2 H3 Pt Pt O2 - O2 H3 + - H3 CH3 H2 H3 Pt Pt O2 O2 CH3 H 2 CH3 H2 CH3 H2 CH3 H2
14 Tema 6: ecanismos de reacciones inorgánicas. efecto trans C - CO C 2 H 4 > H - > PH 3 SH 2 > O 2- > I - SC - > Br - > - > H 3 py > OH - >
15 Tema 6: ecanismos de reacciones inorgánicas. aturaleza del grupo saliente: a naturaleza del grupo saliente afecta también la velocidad de las reacciones de sustitución. Para la reacción: - DSO DSO amina Pt + - Pt + amina Se encontró que para una variedad de aminas, a mayor basicidad de la amina menor será la velocidad de la sustitución.
16 Tema 6: ecanismos de reacciones inorgánicas. aturaleza del ión metálico central: Reacción modelo: + Et3P + py EtOH Et3P + - CH3 PEt3 CH3 PEt3 a tendencia anterior a sufrir sustitución se encuentra en el orden i(ii) > Pd(II) >> Pt(II). Recordar que la estabilidad de las especies planar cuadrado aumenta desde el i hasta el Pt.
17 Tema 6: ecanismos de reacciones inorgánicas. ecanismo íntimo para la sustitución en los centros de reacción tetracoordinados planos. energía libre Y Y X X Y X Caso A (X = Y) -X + Y coordenada de reacción -Y + X
18 Tema 6: ecanismos de reacciones inorgánicas. ecanismo íntimo para la sustitución en los centros de reacción tetracoordinados planos. energía libre Y X Y X Caso B ( X Y) -X + Y Y X -Y + X coordenada de reacción
19 Tema 6: ecanismos de reacciones inorgánicas. ecanismo íntimo para la sustitución en los centros de reacción tetracoordinados planos. energía libre Y X Y X Caso C ( X Y) Y X -Y + X -X+ Y coordenada de reacción
20 Tema 6: ecanismos de reacciones inorgánicas. Reacciones de sustitución en complejos octaédricos. Características generales:.- Es conveniente el estudio de especies de Co(III)..- El mecanismo es principalmente disociativo. Reacciones frecuentes: H3 H3 H3 Co H3 H3 + Br- H2O H3 H3 H3 Co H3 H3 Br + H2O reacción de anación
21 Tema 6: ecanismos de reacciones inorgánicas. H3 H3 H3 Co H H3 H3 H3 H3 + H2O Co + DSO DSO H3 H2O H3 reacción de solvólisis o hidrólisis Consideraciones generales sobre los mecanismos de la reacción de anación.
22 Kdif +X -X X complejo esfera externa k w k-w k-w k -X k X X X k X k-w X mecanismo disociativo (D) producto mecanismo asociativo (A) mecanismo de intercambio (IA o ID)
23 Tema 6: ecanismos de reacciones inorgánicas. Para los mecanismos involucrados:
24 Tema 6: ecanismos de reacciones inorgánicas. Observaciones importantes sobre medidas de constantes de velocidad: og k obs ( -1 s -1 ) igando sustituyente (Y). Co 2+ i 2+ Cu 2+ Zn 2+ H 2 O Bipiridilo Fenantrolina Glicinato SC Oxalato Ditiooxalato H 2 EDTA HEDTA
25 Tema 6: ecanismos de reacciones inorgánicas. Observaciones:.- A mayor carga de Y mayor valor de la k de velocidad..- o hay relación entre nucleofilidad y velocidades de reacción..- Se observa dependencia con la naturaleza del ión. (tendencia: menor tamaño del ión, menor velocidad de sustitución. a excepción es el Cu 2+ ). Conclusión: os mecanismos (A) o (IA) son poco probables.
26 Tema 6: ecanismos de reacciones inorgánicas. Reacción de hidrólisis: Características específicas:.- Es la inversa de la reacción de anación.
27 Tema 6: ecanismos de reacciones inorgánicas..- Puede llevarse a cabo en medio ácido o básico. H2 H2 H3 Co H2 H H2 H2 H2 +OH- Co -H2O H2 H2 +H2O -- H2 H2 H3 H 2 Co H2 OH 2+
28 Hidrólisis ácida de especies del tipo [Co(en) 2 A] n+ con como grupo saliente. -El problema del cambio estereoquímico-. Compuesto Grupo A K obs (s -1 ) % isómero cis en el producto trans-[co(en) 2 A] n+ OH x x x Br x H x O x cis-[co(en) 2 A] n+ OH x x x Br x H x O x
29 Consideraciones mecanísticas: 5 A 2 4 Y 3 +Y 5 A intermediario pirámide de base cuadrada A 4 reacciona con agua A 5 3 trans 2 Y 1 5 A +Y 2,4 A Y A 2 4 -X 2, Y 1, X X +Y 1,2 cis A 4 nota: se obvian las cargas en todos los casos intermediario bipirámide trigonal 5 3 cis Y 2
30 Consideraciones mecanísticas: 5 A 2 4 Y 3 +Y 5 A intermediario pirámide de base cuadrada A reacciona con agua B trans Y 3 +Y 1 5 A 5,3 A A Y -X 4 +Y ,5 1,5 X Y 3 -X cis 1,3 nota: se obvian las cargas en todos los casos intermediario bipirámide trigonal Y A 4 2 cis 5 3
31 Tema 6: ecanismos de reacciones inorgánicas. Conclusiones:.- os ligandos (A) con pares de electrones en orbitales y en posición trans al grupo saliente reaccionan por hidrólisis con cambio estereoquímico..- os ligandos (A) con pares de electrones en orbitales y en posición cis al grupo saliente reaccionan por hidrólisis con retención de la configuración. Justificación:
32 Tema 6: ecanismos de reacciones inorgánicas. caso trans eje x A X -X A py lleno dxy vacío bpt eje x caso cis A pz lleno A X eje z -X pz vacío Para la estabilización del intermediario, en el caso (pbc) no se requiere rearreglo por que éste reacciona más rápido. pbc
33 Tema 6: ecanismos de reacciones inorgánicas. Reacciones de transferencia electrónica..- Puede haber transferencia simple de electrones..- Puede haber transferencia de electrones y de átomos. Ejemplos:
34 Ejemplos: Tema 6: ecanismos de reacciones inorgánicas.
35 Ejemplos: Tema 6: ecanismos de reacciones inorgánicas.
36 Tema 6: ecanismos de reacciones inorgánicas. Generalidades: Reacciones de transferencia electrónica
37 Tema 6: ecanismos de reacciones inorgánicas..- En una reacción vía esfera externa los orbitales moleculares del dador y del aceptor sean desde el mismo tipo, es decir t 2g..- Para la reacción vía esfera interna deben ser ambos t 2g o eg..- a transferencia electrónica t 2 g eg eg. t 2 g es más rápida que la
38 Tema 6: ecanismos de reacciones inorgánicas. Pasos fundamentales para la reacción vía esfera externa:.- Formación del complejo precursor..- Activación química del precursor, transferencia electrónica y relajación del complejo sucesor:.- Disociación para formar productos separados:
39 Ejemplos: Tema 6: ecanismos de reacciones inorgánicas.
40 Tema 6: ecanismos de reacciones inorgánicas. Observación importante:.- Agente oxidante y reductor pueden ser diferentes.
41 Tema 6: ecanismos de reacciones inorgánicas. Ejemplo de una coordenada de reacción para el complejo de Co. (solo se representa el paso de activación y transferencia)
42 Tema 6: ecanismos de reacciones inorgánicas. Caso A Caso B
43 Tema 6: ecanismos de reacciones inorgánicas. Pasos fundamentales para la reacción vía esfera interna:.- Formación del complejo precursor..- Activación química del precursor, transferencia electrónica y relajación del complejo sucesor:.- Disociación para formar productos separados:
44 Tema 6: ecanismos de reacciones inorgánicas. Ejemplos: Se aprecia la influencia del ligando puente.
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Tema 5: Preparación y reacciones de los complejos metálicos.
Complejos planar cuadrados Principios de las reacciones de sustitución en complejos Complejos octaédricos Otros números de coordinación o geometrías diferentes son menos conocidos. Reacciones de sustitución
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