Aplicación de modelos de ICRP para estimar incorporación de uranio en trabajadores de una planta de fabricación de combustibles nucleares
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- Lucas Córdoba Maldonado
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1 Aplicación de modelos de ICRP para estimar incorporación de uranio en trabajadores de una planta de fabricación de combustibles nucleares Rojo, A.M.; Gómez Parada, M.I.; Spinella, M.R. y Michelin, S.C. Presentado en: VII Congreso Argentino de Protección Radiológica y Seguridad Nuclear. Buenos Aires, Argentina, octubre VI Congreso Regional de Seguridad Radiológica y Nuclear. Lima, Perú, 9-13 noviembre 2003
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3 APLICACIÓN DE MODELOS DE ICRP PARA ESTIMAR INCORPORACIÓN DE URANIO EN TRABAJADORES DE UNA PLANTA DE FABRICACIÓN DE COMBUSTIBLES NUCLEARES Rojo, A.M. 1 ; Gómez Parada, M.I. 2 ; Spinella, M.R. 1 y Michelin, S.C. 1 1 Autoridad Regulatoria Nuclear 2 Sociedad Argentina de Radioprotección Argentina RESUMEN En la optimización de los procedimientos para la evaluación de la contaminación interna de los trabajadores, involucrados en la fabricación de elementos combustibles, es necesario tener en cuenta parámetros de absorción pulmonar específicos de los compuestos utilizados, así como datos físicos de los aerosoles en las distintas áreas. En el presente trabajo se aplican los modelos para el tracto respiratorio y de retención sistémica para el uranio, propuestos actualmente por la ICRP, a las condiciones de trabajo en una planta de fabricación de elementos combustibles de Argentina. Se determinan los Límites Anuales de Incorporación () específicos y valores de referencia para la interpretación de los datos del monitoreo individual (carga pulmonar y excreción urinaria y fecal) en el caso de uranio natural y enriquecido al 3.5 y 20%, y para un tamaño del aerosol de 5 µm de AMAD. En base a este análisis, se concluye que en el caso de incorporaciones agudas, las mediciones de pulmón permiten detectar un en las primeras semanas. Las mediciones de orina y de heces complementan la evaluación. Palabras claves: óxidos de uranio, monitoreo individual, s específicos, niveles de referencia ABSTRACT Today s trend for the optimization of the individual monitoring of workers implies taking into account the specific absorption parameters of the uranium compounds for the respiratory tract and the physical data of the aerosol. This paper applies the respiratory tract model and the biokinetic model published by ICRP considering the specific parameters of the uranium compound of a nuclear fuel plant in Argentina. The aim of this analysis is to determine the specific s and to establish reference levels for the assessment of the data from individual monitoring (pulmonary burden and urinary and fecal excretion) for natural uranium and 3.5 % and 20 % enrichment considering 5 µm AMAD aerosol. Lung measurements are useful to detect an during the first weeks. Urinary and fecal measurements complement the assessment. Key words: uranium oxides, individual monitoring, specific s, reference levels 425
4 I. INTRODUCCIÓN La empresa CONUAR fabrica los elementos combustibles para los reactores de potencia de las Centrales Nucleares Embalse y Atucha, y para un reactor de investigación, RA3, de Argentina. Los compuestos utilizados, UO 2 y U 3 O 8, son clasificados en el modelo del tracto respiratorio (HRTM) de la ICRP [1] como tipo S. Para la interpretación de los datos de monitoreo, la misma ICRP recomienda utilizar parámetros de absorción específicos del material incorporado en reemplazo de los de un compuesto S típico. Como metal pesado, el uranio es químicamente tóxico para el riñón, y una exposición a compuestos solubles (transportables), pueden ocasionar daño renal. Por lo tanto los límites de incorporación de algunos compuestos de uranio están establecidos por su toxicidad química, más que por la limitación de dosis por radiación. Mientras que el control ocupacional basado en consideraciones de riesgo radiológico se encara comparando incorporaciones de actividad con los límites anuales de incorporación (s), el control del riesgo toxicológico está basado en valores límites de masa de uranio retenida en riñón. En el presente trabajo se calculan los s y los niveles de referencia para la interpretación de los datos resultantes del monitoreo individual en el caso de incorporación aguda por inhalación de UO 2 y U 3 O 8 para tres composiciones isotópicas diferentes: uranio natural (UN) y enriquecido al 3.5% y 20%. II. METODOLOGÍA Al no disponerse de una caracterización propia de la solubilidad pulmonar de los compuestos citados, se utilizan los valores de los parámetros de transferencia del tracto respiratorio a sangre publicados por el National Radiation Protection Board (NRPB) [2] para los compuestos utilizados en plantas similares. En el presente trabajo el AMAD del aerosol se considera 5 µm por ser el valor recomendado actualmente como referencia para los lugares de trabajo[1]. Las determinaciones preliminares del AMAD realizada en la planta CONUAR, dan en promedio 6.5µm, cercano al valor recomendado. El modelo de retención sistémica para el uranio es el presentado en la publicación 69 de la ICRP [3]. Las fracciones de la actividad inhalada retenida y excretada por día fueron obtenidas de la publicación de la NRPB[2]. Para el cálculo de los s se utilizó el código LUDEP versión 2.06 [4]. Las figuras 1, 2, 3, y 4 muestran la retención en pulmón, la excreción urinaria, la excreción fecal y la retención en riñón, esperadas luego de la inhalación de 1 Bq ó 1 µg de UO 2 y U 3 O 8 y para compuestos tipos M y S, de 5 µm de AMAD. Estas curvas son las presentadas en la publicación NRPB-w22 [2]. 7x Fracción de la incorporación 6x10-2 5x10-2 4x10-2 3x10-2 U 3 O 8 UO 2 Tipo S Fracción de la incorporación Tipo M U 3 O 8 UO 2 Tipo M 2x Días posteriores a la incorporación Tipo S Días posteriores a la incorporación Figura 1. Retención en pulmón luego de una inhalación aguda Figura 2. Excreción urinaria luego de una inhalación aguda 426
5 Fracción de la incorporación Tipo S UO 2 Fracciòn de la incorporación Tipo M 10-5 U 3 O Tipo M Días posteriores a la incorporación Figura 3. Excreción fecal luego de una inhalación aguda 10-5 UO 2 Tipo S Días posteriores a la incorporación Figura 3. Retención en riñón luego de una inhalación aguda III. RESULTADOS En la tabla 1 se presentan los parámetros de absorción y los valores de los s para UO 2 y U 3 O 8, junto con los correspondientes a compuestos tipo M y S (para su comparación), en caso de inhalación de un aerosol de 5 µm y considerando UN y enriquecido al 3.5% y 20%. Los s fueron calculados con los coeficientes de dosis resultantes de la aplicación del código de cálculo LUDEP [4], con los parámetros de absorción específicos de los compuestos considerados. Las actividades específicas del UN y enriquecido al 3.5% y 20% se consideran 25.2 Bq mg -1, 70 Bq mg -1 y 340 Bq mg -1, respectivamente. Los valores se expresan en unidades de actividad y de masa. Tabla 1. Coeficientes de dosis y s para distintos compuestos y enriquecimientos de uranio para inhalación de un aerosol de 5 µm de AMAD. f r s r (d -1 ) s s (d -1 ) Uranio Natural 3,5% 20% e(50) (µsv/bq) (kbq) (mg) e(50) (µsv/bq) (kbq) (mg) e(50) (µsv/bq) (kbq) (mg) UO 2 0,01 0,95 6,1e -4 4,3 4, ,6 4,3 62 4,7 4,2 12,5 U 3 O 8 0,04 0,49 3,8e -4 4,8 4, ,1 3,9 55,8 5,2 3,8 11,3 Tipo M 0, e -3 2,0 9, ,3 8, ,4 8,2 24,2 Tipo S 0, e -4 6,2 3, ,6 3,0 43,3 6,7 3,0 8,8 Retención Pulmonar: La medición in vivo de pulmón implica la determinación de actividad retenida en la región alveolar-instersticial (A-I), bronquial (BB), bronquiolar (bb) y en los nódulos linfáticos torácicos. En el análisis que sigue, se considera que la actividad mínima detectable en pulmón es de 5 Bq de U 235, lo que equivale a 227 Bq (9 mg) de uranio natural, 125 Bq (1,8 mg).de uranio al 3,5% y 108 Bq (0,3 mg) de uranio al 20%. 427
6 El largo tiempo de retención en pulmón (varios meses), de UO 2 y U 3 O 8, mostrado en la Figura 1, lleva a considerar la importancia que la medición in vivo tiene en el control ocupacional de los trabajadores. Las curvas para los dos compuestos son muy similares y toman valores inferiores a las que se obtienen usando los parámetros de absorción del tipo S. En la Tabla 2.a se presentan los valores esperados en la medición directa de pulmón luego de la incorporación de un de los compuestos especificados. Tabla 2.a. Valores esperados en la medición de pulmón luego de la incorporación de un y límites de detección correspondientes. Carga medida en pulmón luego de la incorporación de un UO 2 U 3O 8 Días UN 3,5% 20% UN 3.5% 20% Bq mg Bq mg Bq mg Bq mg Bq mg Bq mg , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , , ,26 LD , , , ,3 Teniendo en cuenta los límites de detección expresados anteriormente, en la tabla 2.b se indican los valores de incorporación mínima, para los dos compuestos y las tres composiciones isotópicas, que pueden ser determinados por medición directa a diferentes tiempos posteriores a la inhalación. Tabla 2.b. Incorporación mínima detectable por medición directa de pulmón y s correspondientes Incorporación mínima detectable por medición de pulmón UO 2 U 3O 8 Días UN 3,5% 20% UN 3,5% 20% Bq mg Bq mg Bq mg Bq mg Bq mg Bq mg , , ,3 Considerando los límites de detección mencionados previamente, se concluye de las tablas 2.a y 2.b que la incorporación de un puede ser detectada: a) Para ambos óxidos de uranio natural hasta aproximadamente 15 días posteriores a la incorporación. b) Para U 3 O 8 hasta 90 días posteriores a la incorporación para ambos enriquecimientos. c) Para UO 2 hasta 180 días posteriores a la incorporación para ambos enriquecimientos. 428
7 Excreción urinaria: Las curvas de excreción urinaria (Figura 2) para los compuestos analizados difieren entre ellas en a lo sumo un factor 3 y se mantienen entre las esperadas para los tipos M y S. En la Tabla 3.a se presentan los valores esperados en la medición de orina luego de la incorporación de un de los compuestos especificados. El límite de detección de uranio en orina por fluorimetría que se consideró para los cálculos es de 5 µg por litro. Tabla 3.a. Valores esperados en la medición de orina luego de la incorporación de un y limite de detección correspondiente Excreción urinaria luego de la incorporación de un Días UO 2 U 3O 8 UN 3,5% 20% UN 3,5% 20% mbq/d µg/d mbq/d µg/d mbq/d µg/d mbq/d µg/d mbq/d µg/d mbq/d µg/d , , , , , , , , , , , , , , , , , ,28 LD 7µg 7µg 7µg 7µg 7µg 7µg Se asume que la actividad mínima detectable en la orina de 24 horas es de 7 µg, ya que la excreción urinaria del hombre estándar es de 1,4 litro por día. Teniendo en cuenta este límite de detección, en la tabla 3.b se indican los valores de incorporación mínima, para los dos compuestos y las tres composiciones isotópicas, que pueden ser detectadas por medición de orina a diferentes tiempos posteriores a la inhalación. Tabla 3.b. Incorporación mínima detectable por medición de uranio en orina y s correspondientes Incorporación mínima detectable en orina UO 2 U 3O 8 Días UN 3,5% 20% UN 3,5% 20% Bq mg Bq mg Bq mg Bq mg Bq mg Bq mg , , ,3 Considerando el límite de detección mencionado previamente, se concluye de las tablas 3.a y 3.b que la incorporación de un solo puede ser detectada en las primeras 48 horas de la exposición. Esto significa que esta técnica de medición solo es de utilidad en la confirmación de una incorporación accidental. Si se determina uranio en orina por espectrometría de masa, el bajo límite de detección de la técnica, de 10 ng l -1, indica que en principio, bajos niveles de incorporación podrían detectarse en orina, pero en la práctica, la rápida disminución de la tasa de excreción, junto con las incertezas en cuanto al momento de la incorporación y las variaciones individuales en la excreción, dificultan la interpretación de estas mediciones. También la complica el hecho de que personas no expuestas ocupacionalmente pueden excretar de 10 ng a 40 ng de uranio natural debido a la dieta. 429
8 Excreción fecal: La excreción fecal correspondientes a UO 2 y U 3 O 8 son prácticamente coincidentes con la esperada para un compuesto tipo S, como se muestra en la figura 3. Es de destacar que la excreción fecal es dos órdenes de magnitud mayor que la urinaria. Para una excreción fecal de unos pocos µg d -1 por sobre la excreción natural, las curvas sugieren que este tipo de análisis puede usarse para detectar incorporaciones por debajo del [2]. Este tipo de análisis presenta las mismas objeciones que las comentadas en el caso de la interpretación de las mediciones de orina, a lo que se agrega la mayor dificultad de la toma de muestra. De cualquier forma, es de suma utilidad sobre todo para la evaluación de incorporaciones recientes y como sustituto de la medición directa. Retención en riñón: La retención en riñón de UO 2 y U 3 O 8 difieren bastante de los compuestos típicos M y S y resultan en valores intermedios entre estos, aunque las curvas se acercan más al tipo S. El interés de analizar la retención renal es el de evaluar el riesgo toxicológico. El límite de incorporación tradicionalmente establecido para evitar daño al riñón ha sido de 3 µg de uranio por gramo de tejido renal. Teniendo en cuenta que la masa del riñón del hombre de referencia es de 310 g, la carga total en el riñón será de aproximadamente 1 mg. En 1993, Hill y Strong revisaron los estudios hechos hasta ese momento sobre toxicidad del uranio en riñón, y concluyeron que con un valor límite de 1 µg de uranio por gramo de riñón se evita el daño renal. Tomando el valor de los s de UO 2 y de U 3 O 8 para uranio natural, por ser los más permisivos (183 mg y 165 mg) y considerando la retención en riñón mostrada en la figura 4, la incorporación de un resultaría en una carga máxima en riñón de 30 µg para UO 2 (máxima fracción retenida en riñón: 1, ), y 50 µg para U 3 O 8 (máxima fracción retenida en riñón: ). Estos valores no sobrepasan el límite toxicológico más restrictivo de carga renal (300 µg). Por lo tanto, las personas expuestas únicamente a estos compuestos de uranio, estarán adecuadamente controladas tomando en consideración solo el riesgo radiológico. IV. CONCLUSIONES El comportamiento de los compuestos estudiados, tanto desde el punto de vista de la retención como de la excreción, no se asimila completamente al de un compuesto tipo S típico, tal como es aceptado generalmente. Son compuestos que presentan una retención pulmonar intermedia entre la de un tipo M y S. Incorporaciones de valores cercanos al de estos compuestos, resultan en concentraciones en orina a menudo por debajo del límite de detección de las técnicas radioquímicas en uso. Esto implica que un muestreo rutinario que solo contemple mediciones indirectas podría dejar pasar incorporaciones que deberían ser registradas. Un control adecuado de la contaminación interna en el caso de incorporaciones agudas de UO 2 y de U 3 O 8 en distintas composiciones isotópicas debe contemplar las mediciones directas de uranio en pulmón, así como apropiadas mediciones de área. Esto no implica desechar las mediciones de orina, que resultan un rápido indicador de exposiciones accidentales y posibles incorporaciones de compuestos más solubles. Las mediciones de heces resultan adecuadas cuando no se dispone de facilidades para la medición de pulmón y como complemento para evaluaciones de accidentes. V. AGRADECIMIENTOS Al Ing. Ricardo Osen, Jefe de Seguridad Ocupacional y Medio Ambiente de CONUAR, por su asistencia técnica. 430
9 VI. REFERENCIAS [1] International Commission on Radiological Protection. Human Respiratory Tract Model for Radiological Protection. Oxford: Pergamon Press; ICRP Publication 66; Ann. ICRP 24(1-3): [2] N. Stragling, A. Hodgson, E. Ansoborlo, P. Bérard, G. Etherington, T. Fell, E. Rance and B. Le Guen, Industrial Uranium Compounds: Exposure Limits, Assessment of Intake and Toxicity after Inhalation, NRPB-W22: 2002 [3] International Commission on Radiological Protection. Age-dependent Doses to Members of the Public from Intake of Radionuclides: Part 3 Ingestion Dose Coefficcients Oxford: Pergamon Press; ICRP Publication 69; Ann. ICRP 25(1): [4] Jarvis, N. S.; Birchall, A;James, A. C.; Bailey, M. R. and Dorrian, M. D..LUDEP Personal Computer Program for Calculating Internal Doses using the ICRP Publication 66 Respiratory Tract Model. NRPB-SR287 (Chilton: NRPB):
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