UNIVERSIDAD DE EXTREMADURA

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1 UNIVERSIDAD DE EXTREMADURA FACULTAD DE CIENCIAS DEPARTAMENTO DE FÍSICA TESIS DOCTORAL DESARROLLO DE UN CÓDIGO DE SIMULACIÓN POR MONTE CARLO PARA LA CALIBRACIÓN DE SISTEMAS DE DETECCIÓN EN ESPECTROMETRÍA DE RADIACIÓN GAMMA Néstor Armando Cornejo Díaz Badajoz, 009

2 Edita: Universidad de Extremadura Servicio de Publicaciones Caldereros. Planta 3ª Cáceres Correo e.:

3 UNIVERSIDAD DE EXTREMADURA FACULTAD DE CIENCIAS DEPARTAMENTO DE FÍSICA TESIS DOCTORAL Desarrollo de un código de simulación por Monte Carlo para la calibración de sistemas de detección en espectrometría de radiación gamma Memoria presentada por D. Néstor Armando Cornejo Díaz para optar al Grado de Doctor por la Universidad de Extremadura Badajoz, 009

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5 D. Miguel Jurado Vargas, Profesor Titular de Universidad del área de Física Atómica, Molecular y Nuclear, miembro del Departamento de Física de la Universidad de Extremadura INFORMA Que la presente memoria, titulada: Desarrollo de un código de simulación por Monte Carlo para la calibración de sistemas de detección en espectrometría de radiación gamma, ha sido realizada por D. Néstor Armando Cornejo Díaz bajo su dirección en el Departamento de Física de la Universidad de Extremadura. Y para que conste a efectos oportunos, firma el presente informe en Badajoz, a 0 de enero de 009. Fdo.: M. Jurado Vargas

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7 AGRADECIMIENTOS Mostrar gratitud a quienes la han merecido es lo menos que puede hacerse cuando se reconoce la importancia de los demás en la obra de nuestras vidas. Es un gesto natural que brota de forma espontánea, desde lo más profundo de nuestra naturaleza humana. Plasmar nuestros agradecimientos en una memoria de tesis doctoral no es, sin embargo, una tarea obvia. La probabilidad de alguna omisión involuntaria es siempre elevada y las consecuencias de ello serían muy graves. Cuándo comenzó todo? Esa es la pregunta que debemos definir en primer lugar. A veces, el camino es largo y difícil, y afortunadamente la cantidad de personas a agradecer hace insuficiente el pequeño espacio que, por lógicas razones, está reservado para este fin. Quienes han intervenido en mi educación, instrucción y formación profesional nunca serán olvidados, aún cuando los años emborronen las fórmulas en mi memoria. A aquellos que han proporcionado consejos y recomendaciones enriquecedoras para el trabajo, a quienes han dedicado parte de su tiempo al logro de los resultados contenidos en esta memoria, a los que me han apoyado, brindado su amistad, y transmitido el aliento necesario, a los usuarios entusiastas de DETEFF, a todos ellos, mi agradecimiento. Mi agradecimiento al director de esta tesis sería redundante, pues está ya presente en cada una de las categorías anteriores. A mi familia, por el tiempo robado, no tengo forma de agradecer. A mis padres, mi agradecimiento por absolutamente todo. i

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9 A ti, madre. A ti, padre. Toda la gloria del Mundo cabe en un grano de maíz José J. Martí y Pérez iii

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11 Índice general Agradecimientos...i 1. Introducción Descripción de la técnica de espectrometría de radiación gamma Introducción Detectores empleados en espectrometría de radiación gamma Centelleadores de cristales iónicos inorgánicos Detectores de semiconductor Consideraciones generales para la simulación estadística Respuesta de los detectores a la radiación gamma Procesos de interacción de la radiación gamma Componentes de un espectro de radiación gamma Calibración de los sistemas de detección Calibración en energía Calibración en resolución Calibración en eficiencia Correcciones al efecto de suma por coincidencias El método Monte Carlo Introducción Obtención de números aleatorios. Secuencias de números seudoaleatorios Obtención de secuencias de números aleatorios Requisitos de las secuencias de números seudoaleatorios Pruebas de aleatoriedad Muestreo de variables aleatorias Variables aleatorias discretas Variables aleatorias continuas Simulación del transporte de las radiaciones ionizantes Generación de partículas Muestreo del punto de interacción Muestreo del tipo de interacción y de las partículas secundarias Estimación de incertidumbres Técnicas de reducción de varianza Códigos de simulación Monte Carlo v

12 4. Descripción del código DETEFF Introducción al código DETEFF. Resumen histórico de su desarrollo Interfaz de usuario Datos de los detectores Datos de las fuentes Datos de los filtros Datos estadísticos Herramientas Resultados de la simulación Sistema de ayuda Generador de números seudoaleatorios Resultados de las pruebas estadísticas empíricas Evaluación del funcionamiento de los generadores en el programa DETEFF Generación de fotones en el interior de la fuente Análisis geométrico Determinación de la incidencia de los fotones en el volumen activo del detector Correcciones por atenuación fotónica en su recorrido hacia el detector Redondeamiento de las esquinas del detector Simulación de los procesos físicos en el interior del detector Tipos de interacción. Secciones eficaces Muestreo del recorrido de los fotones y del punto de interacción Muestreo del tipo de interacción Seguimiento de las partículas secundarias Salidas del código Incertidumbre estocástica Estimación de la incertidumbre estocástica Figura de Mérito Técnicas de reducción de varianza en el código DETEFF Resultados de verificación y validación del código DETEFF Introducción Resultados de las comparaciones con otros códigos Comparaciones para detectores de NaI Comparación para un detector de CsI Comparaciones para detectores de Ge Comparación para un detector de Si Resultados de los ejercicios de validación experimental Estudio del Instituto de Metrología de la República Checa Ejercicio de intercomparación EUROMET vi

13 5.3.3 Estudios experimentales con un detector HPGe Aplicaciones del código DETEFF Introducción Transferencia de eficiencia en muestras de agua Estudio de la influencia de algunos parámetros geométricos de los detectores de HPGe en la eficiencia Transferencia de eficiencia en la calibración de un detector coaxial de HPGe Simulación Monte Carlo de las correcciones por autoabsorción en muestras ambientales Investigación de la radiactividad inducida en el acelerador lineal ADONE para la gestión de la chatarra tras su desmantelamiento Cuantificación de la actividad de isótopos radiactivos en el marco de la vigilancia radiológica ambiental Conclusiones Bibliografía A. Métodos de muestreo de la ecuación de Klein - Nishina A.1 Método de Kahn A. Método de Koblinger A.3 Método de Newton - Raphson A.4 Método de Everett Cashwell B. Ventanas de interfaz del código DETEFF C. Implementación del generador Mersenne Tuwister en PASCAL D. Funciones de distribución de probabilidad generadas con el código MCNP4C para la energía de la radiación de frenado vii

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15 Índice de figuras.1 Estructura de bandas energéticas en un cristal centelleador inorgánico Parámetros importantes para la simulación estadística de detectores Secciones eficaces de interacción de fotones en Ge Función de dispersión para Ge Sección eficaz diferencial de la dispersión inelástica para Ge Espectro ideal de altura de pulsos en Ge ( MeV) Dependencia de la energía de los fotones secundarios con el ángulo de salida en la dispersión inelástica Espectro ideal de altura de pulsos en un detector de HPGe (40.0 kev) Espectro de la radiación gamma del 60 Co en un detector de HPGe Esquema de transiciones isoméricas en cascada Representación de las probabilidades de una variable aleatoria discreta Diagrama de flujo general para el muestreo de una variable aleatoria discreta a partir de una variable uniformemente distribuida Representación gráfica del teorema que sustenta el método estándar de muestreo de una variable aleatoria continua Diagrama de flujo del método de rechazo Diagrama de flujo del método de sustitución con rechazo Diagrama de flujo del método combinado de inversión rechazo Diagrama de flujo del método de descomposición con muestreo directo Ejemplo de diagrama de flujo general para el cálculo de la energía depositada Esquema de las versiones del código DETEFF Esquema de bloques con la estructura del código DETEFF Imagen de correlación gráfica en D, correspondiente al generador TC Imagen de correlación gráfica en D, correspondiente al generador MT Valores de eficiencia calculados con los generadores CL y TC Tiempos de CPU para los generadores estudiados Sistema de coordenadas para la simulación de fuentes cilíndricas Diagrama de flujo para el muestreo del origen de los fotones en fuentes cilíndricas Sistema de coordenadas para la simulación de fuentes rectangulares Diagrama de flujo para el muestreo del origen de los fotones en fuentes rectangulares Sistema de coordenadas para la simulación de fuentes con geometría Marinelli Diagrama de flujo para el muestreo del origen de los fotones en recipientes Marinelli Representación del vector director unitario con sus coordenadas esféricas y cartesianas Diagrama del procedimiento de muestreo del vector director del fotón... 9 ix

16 4.15 Variables para considerar el redondeamiento de las esquinas del detector Radiografía del detector de HPGe, modelo GMX P, de la firma CANBERRA Desviación relativa por el efecto de redondeamiento de las esquinas en función de la distancia entre la fuente puntual y la ventana del detector Secciones eficaces macroscópicas de interacción en NaI Diagrama de la secuencia para el muestreo del tipo de interacción Secciones eficaces macroscópicas del efecto fotoeléctrico en Cs y I, en el cristal de CsI Diagrama de flujo para el muestreo de la energía de la radiación característica tras la ocurrencia del efecto fotoeléctrico en CsI Curvas de eficiencia en un detector HPGe tipo n, considerando y sin considerar la emisión de radiación X característica Curvas de eficiencia en un detector HPGe tipo p, considerando y sin considerar la emisión de radiación X característica Efecto de la radiación X característica en la eficiencia, para un detector HPGe del tipo n Diagrama para el muestreo de los fotones secundarios tras la dispersión inelástica Sistemas de coordenadas en la simulación de la dispersión inelástica Alcance máximo de los electrones para diferentes materiales Probabilidad normalizada de transmisión de electrones en Ge Fracción de la energía transmitida por los electrones en Ge Efecto del escape de electrones en la eficiencia Espectro de la radiación de frenado obtenido en Ge para electrones de 1.5 MeV Ajustes del número medio de fotones de frenado por cada electrón de energía E Efecto de la radiación de frenado en la eficiencia Detector NaI(Tl) y muestra cilíndrica, según el archivo de entrada de datos de MCNP4C Valores de EPAT calculados con DETEFF y con MCNP4C para un detector de NaI(Tl) Valores de EPAT calculados con DETEFF y con MCNP4C para un detector de CsI(Tl) Modelo de detector de HPGe (ICRM) Geometría con fuente Marinelli (agua de 3.0 g.cm -3 ) Valores de EPAT calculados con DETEFF y con MCNP4C para el detector HPGe (ICRM) Imagen del detector HPGe CG 4018 simulado con el código MCNP4C Geometría Marinelli simulada con el detector HPGe CG Valores de EPAT calculados con DETEFF y con MCNP4C para el detector HPGe CG 4018 y fuentes puntuales a 5 cm, 10 cm y 5 cm Valores de EPAT calculados con DETEFF y con MCNP4C para el detector HPGe CG 4018 con la fuente puntual a 1 cm y el recipiente Marinelli Imagen del detector Si(Li) SL (80mm ) simulado con el código MCNP4C Valores de EPAT obtenidos con DETEFF y con MCNP4C para el detector Si(Li) SL x

17 5.13 Valores de EPAT calculados y determinados experimentalmente para las fuentes puntuales del ejercicio EUROMET Valores de EPAT calculados y determinados experimentalmente para las fuentes cilíndricas del ejercicio EUROMET Valores medios de las desviaciones absolutas en el ejercicio EUROMET Dimensiones de la muestra Marrinelli utilizada en la validación experimental Valores de eficiencia calculados con DETEFF y obtenidos experimentalmente para las geometrías: filtro, Petri doble y puntual a 5 cm Valores de eficiencia calculados con DETEFF y obtenidos experimentalmente para las geometrías: Marinelli y puntual a 0 cm Bomba de vacío del anillo acumulador del acelerador ADONE Gráfico de Z-Score para el LVRA durante el ejercicio de intercomparación del IAEA Gráfico de U-Test para el LVRA durante el ejercicio de intercomparación del IAEA Relación A1/A para el LVRA durante el ejercicio de intercomparación del IAEA A.1 Funciones g1 ( x ), 1 ( ) A. Funciones g ( x ), ( ) h x en el método de Kahn h x en el método de Kahn A.3 Diagrama de flujo del método de Kahn A.4 Diagrama de flujo del método de Koblinger A.5 Función de probabilidad acumulativa para la dispersión Compton de fotones de 1MeV A.6 Función de probabilidad acumulativa para la dispersión Compton de fotones de 0.1MeV. 195 A.7 Diagrama de flujo para el método de Newton - Raphson A.8 Diagrama de flujo del método de Everett Cashwell B1 Opciones para la gestión de archivos de datos y resultados B Ventana de entrada de datos para la simulación de los detectores centelleadores... 0 B3 Ventana de entrada de datos para la simulación de los detectores de semiconductor B4 Ventana de entrada de datos para la modelización de las fuentes cilíndricas B5 Ventana de entrada de datos para la modelización de las fuentes rectangulares B6 Ventana de entrada de datos para las fuentes con geometría Marinelli B7 Ventana de entrada de datos para la modelización de filtros B8 Ventana de entrada de datos estadísticos B9 Ventana para el cálculo de los coeficientes de atenuación B10 Ventana para la selección del sonido de aviso de fin de la simulación B11 Visualización del espectro matemático durante las simulaciones B1 Ventana con los resultados de la simulación B13 Ventana para seleccionar el contenido de la ayuda B14 Indicaciones sobre las funciones de los botones de aceleración xi

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19 Índice de tablas 3.1 Ejemplos de probabilidades e intervalos de confianza en una distribución normal Ejemplos de códigos de Monte Carlo de uso múltiple Parámetros incluidos en DETEFF para la modelización de los detectores Parámetros incluidos en DETEFF para la modelización de las fuentes Probabilidades de las sumas de dos dados Resultados del test Kolmogorov Smirnov aplicado a la prueba de dos dados Resultados de las pruebas estadísticas del paquete DIEHARD Desviaciones relativas entre los valores de eficiencia absoluta en el pico de absorción total calculados con diferentes generadores y los obtenidos con el generador CL, utilizando un procesador (CPU) Intel Centrino Duo T5600 x 1.83 GHz Desviaciones relativas entre los valores de eficiencia absoluta en el pico de absorción total calculados con diferentes generadores y los obtenidos con el generador CL, utilizando un CPU Intel Dual Core 3 GHz Parámetros del detector HPGe utilizado en el estudio del redondeamiento de las esquinas Coeficientes de ajuste para las secciones eficaces correspondientes al NaI Coeficientes de ajuste para las secciones eficaces correspondientes al CsI Coeficientes de ajuste para las secciones eficaces correspondientes al Ge Coeficientes de ajuste para las secciones eficaces correspondientes al Si Coeficientes de ajuste de las secciones eficaces para la formación de pares de electrón positrón Energías de las líneas de rayos X característicos correspondientes a las capas K Rendimientos de fluorescencia y emisiones relativas de fotones de rayos X Probabilidades de emisión de rayos X característicos y valores medios de energía Parámetros utilizados en la simulación de detectores de HPGe durante la evaluación de la importancia del seguimiento de la radiación de rayos X característica Parámetros de las funciones de ajuste para la función de dispersión Número medio de fotones de frenado en función de la energía inicial de los electrones Valores de la FDM obtenidos con MCNP4C y con DETEFF Resultados de los cálculos de eficiencia para un detector de NaI (3 x 3 ) y una fuente puntual a 10cm del cristal Datos básicos del detector de NaI(Tl) considerado en la comparación con MCNP4C Desviaciones relativas entre los valores de EPAT calculados con DETEFF y los obtenidos con el código MCNP4C para un detector de NaI(Tl) de 3 x Desviaciones relativas entre los valores de EPAT calculados con DETEFF y los obtenidos con el código MCNP4C para un detector de CsI(Tl) de 3 x Datos del detector de HPGe considerado en el ejercicio del ICRM Comparación con MCNP4C para el modelo de detector de HPGe del ICRM xiii

20 5.7 Comparación con PENELOPE para el modelo de detector de HPGe del ICRM Participantes en el ejercicio internacional de comparación de códigos de simulación Monte Carlo aplicados a la espectrometría de radiación gamma Comparación de los valores de EPAT obtenidos con DETEFF con las medianas de los valores de EPAT reportados por los participantes en el ejercicio de intercomparación Datos básicos del detector de HPGe modelo GC Desviaciones relativas entre los valores de EPAT calculados con DETEFF y los obtenidos con el código MCNP4C para un detector HPGe modelo GC 4018 de CANBERRA Datos básicos del detector de Si(Li) modelo SL Desviaciones relativas entre los valores de EPAT calculados con DETEFF y los obtenidos con el código MCNP4C, para un detector Si(Li) modelo SL Valores de EPAT experimentales y calculados, para una fuente puntual a 5cm de un detector de HPGe, modelo GC 4018, de la firma CANBERRA Participantes en el ejercicio internacional de comparación de códigos de transferencia de eficiencia en espectrometría de radiación gamma, EUROMET Características del detector HPGe dadas por el fabricante y tras su ajuste considerando los valores experimentales de EPATpara una fuente puntual a 10cm Resultados experimentales de EPAT para la fuente puntual a 10 cm del detector Datos de las geometrías cilíndricas utilizadas en el ejercicio EUROMET Desviaciones relativas entre los valores de EPAT calculados con DETEFF y los obtenidos experimentalmente en el ejercicio EUROMET Descripción del contenido de la solución patrón utilizada en la validación experimental Factores de corrección al efecto de sumas por coincidencias para las geometrías del estudio Dimensiones de los parámetros del detector, según se especifican por el fabricante y tras el proceso de ajuste Desviaciones relativas entre los valores de EPAT calculados con DETEFF y los obtenidos experimentalmente Instituciones que cuentan con el código DETEFF Resultados de actividad calculada a partir de la transferencia de eficiencias con el código DETEFF, para un detector de Ge(Li) de x y diferentes volúmenes de H O en fuentes cilíndricas y rectangulares, para kev Productos de activación esperados en el acelerador ADONE D.1 Valores de la función de distribución de probabilidad para la energía de la radiación de frenado en NaI D. Valores de la función de distribución de probabilidad para la energía de la radiación de frenado en CsI D.3 Valores de la función de distribución de probabilidad para la energía de la radiación de frenado en Ge xiv

21 CAPÍTULO 1 INTRODUCCIÓN La espectrometría de radiación gamma es una de las técnicas más utilizadas en la caracterización cualitativa y cuantitativa de las muestras con contenido radiactivo. Es una técnica no destructiva, que permite el análisis simultáneo de múltiples elementos, con requisitos mínimos en la preparación de las muestras y un balance muy favorable entre la información proporcionada y los costes asociados. Se ha convertido, por tanto, en una herramienta insustituible no sólo para las investigaciones de Física Nuclear, sino además, en áreas como la vigilancia radiológica del medio ambiente, el control radiológico de los alimentos, la caracterización radiológica de materiales y la vigilancia radiológica individual. En las estimaciones de actividad mediante la espectrometría de radiación gamma es necesario conocer la eficiencia de detección del sistema en el pico de absorción total, la cual depende de la energía de los fotones, la composición química de la muestra, su densidad y la geometría de medida. Previamente a los trabajos de cuantificación se requiere, por tanto, realizar la calibración del sistema en relación con la eficiencia. Ahora bien, la calibración experimental implica ejecutar medidas con fuentes de referencia cuyas actividades estén debidamente certificadas. Ello puede demandar un número considerable de fuentes patrón, para cada una de las energías, geometrías, materiales y densidades de las muestras a analizar. Por otro lado, la preparación de muestras de calibración idénticas a las muestras de interés puede ser un proceso engorroso, sobre todo en las matrices sólidas y en las líquidas cuando no es posible despreciar la precipitación de los reactivos. Otro problema consiste en encontrar radionúclidos adecuados atendiendo a su energía, esquema de desintegración y período de semidesintegración. Las dificultades relacionadas con la preparación de las fuentes de calibración, unidas a las limitaciones económicas y en ocasiones de Seguridad Radiológica para la adquisición sistemática del material radiactivo de referencia, hacen que sea necesario contar con métodos de cálculo alternativos para la calibración en eficiencia. Aunque han sido publicados numerosos procedimientos semi-empíricos, su validez está limitada a determinadas geometrías del sistema muestra detector y a rangos específicos de energía, por lo que no pueden proporcionar los niveles de exactitud requeridos en todas las situaciones de interés para los laboratorios analíticos. En este sentido, el empleo de la simulación estocástica se ofrece como una solución más flexible. 1

22 Capítulo 1 Introducción La simulación por ordenador mediante el método Monte Carlo es una técnica establecida en las investigaciones de Física de las radiaciones ionizantes. Los primeros trabajos que dieron a conocer el método datan de los finales de la década de 1940, y estuvieron vinculados al estudio del transporte de la radiación neutrónica. Su aplicación en la calibración de sistemas de espectrometría de radiación gamma se produjo a partir de la década siguiente. El desarrollo ulterior del método, con la incorporación de novedosas técnicas de reducción de varianzas, las precisiones realizadas paulatinamente a las secciones eficaces de interacción y el desarrollo vertiginoso de los medios informáticos, hacen que la simulación estadística sea una herramienta de extraordinario valor para la calibración de los sistemas de espectrometría gamma. Sin embargo, los programas disponibles de simulación por Monte Carlo son códigos de propósito múltiple, cuya aplicación requiere de habilidades de programación, del estudio previo de las no triviales reglas para la creación de sus archivos de datos y de los métodos de la simulación estadística. Por otro lado, al estar concebidos para resolver disímiles problemas, estos códigos realizan la simulación detallada de cada uno de los procesos asociados al transporte de las radiaciones ionizantes, por lo que sus tiempos de ejecución son inaceptablemente largos de no utilizarse adecuadamente las técnicas de reducción de varianzas pertinentes. La aplicación de estas técnicas demanda además el conocimiento estricto de los fundamentos físicos del sistema simulado y de los métodos estadísticos que se utilizan. Todos estos factores han contribuido a que, aún en la actualidad, no pocos le resten valor práctico al método Monte Carlo para la calibración de los sistemas de espectrometría de radiación gamma en los laboratorios analíticos. Precisamente, el objetivo fundamental que nos proponemos con el presente trabajo es desarrollar y validar un código de simulación por Monte Carlo específico para el cálculo de la eficiencia de detección en sistemas de espectrometría de radiación gamma, que sea aplicable a los tipos de detectores y configuraciones de medida más comunes, de fácil manejo y con un balance exactitud - tiempo de ejecución aceptable para su uso práctico. Con ello se pretende contribuir a la generalización de la simulación estocástica como herramienta ampliamente demandada para suplir el déficit de patrones radiactivos y complementar, de esta forma, las calibraciones en eficiencia en los laboratorios que emplean la espectrometría de la radiación gamma como técnica de medida. En el Capítulo se describen brevemente las características y el principio de funcionamiento de los detectores más utilizados para la detección de la radiación gamma, abordando los aspectos más relevantes de los procesos de interacción de este tipo de radiación con la materia. A partir de esta información se analizan los elementos que conforman la función respuesta de los detectores, se comentan las calibraciones necesarias para poder extraer información cuantitativa de los espectros de amplitud de pulsos y se indica el papel de la simulación estadística para este fin. Los fundamentos de la simulación estadística mediante el método Monte Carlo son tratados en el Capítulo 3, donde se estudian las propiedades de las secuencias de números aleatorios y las técnicas para su obtención. Se explican los procedimientos para muestrear variables aleatorias a

23 Capítulo 1 Introducción partir de números aleatorios uniformemente distribuidos y se explica la secuencia general de la simulación del transporte de las radiaciones ionizantes, incluyendo los procedimientos utilizados en cada una de sus etapas, la incertidumbre asociada y algunos de los procedimientos más empleados para su reducción. En el Capítulo 4 mostramos la implementación en el código DETEFF de los principios descritos en los capítulos anteriores. Se presenta la interfaz de usuario y la estructura del programa, y a partir de esta última se detallan los procedimientos utilizados en cada una de las etapas de la simulación, es decir: la generación de números aleatorios, la selección del punto de surgimiento de los fotones en la muestra y el muestreo de su vector de dirección, los procedimientos de análisis geométrico, el seguimiento de las partículas secundarias, y el tratamiento de las incertidumbres, incluyendo las técnicas de reducción de varianzas que se aplican. Los resultados de los ejercicios de verificación y validación del código se muestran en el Capítulo 5. En el Capítulo 6 se resumen algunas de las principales aplicaciones realizadas con el programa. Finalmente, se presentan las conclusiones más importantes del presente trabajo, resaltando sus principales aportaciones. 3

24 Capítulo 1 Introducción 4

25 CAPÍTULO DESCRIPCIÓN DE LA TÉCNICA DE ESPECTROMETRÍA DE RADIACIÓN GAMMA.1 Introducción La interacción de las radiaciones ionizantes con la materia conduce generalmente a una transferencia de energía que origina efectos físicos y químicos. Esta transferencia de energía ocurre básicamente a través de los procesos de ionización y excitación, en los que se basan la mayoría de los métodos de detección y cuantificación de las radiaciones ionizantes. Algunos métodos de medida se fundamentan en los cambios que se producen como resultado final de la energía depositada por las radiaciones ionizantes, como cambios químicos, transformaciones de las estructuras cristalinas y calentamiento de sólidos y líquidos. En el año 1895 Wilhelm Röntgen descubrió los rayos X por la fluorescencia que originaban en un material cercano al tubo de rayos catódicos con el que realizaba sus experiencias. De forma casi simultánea, en el año 1896, Henry Becquerel descubrió la radiactividad natural. También de forma accidental notó un ennegrecimiento en películas fotográficas ubicadas en las cercanías de los materiales estudiados. Así surgieron los primeros detectores de radiaciones ionizantes, que se basaron en la fluorescencia y en la ionización de la sal de AgBr en las emulsiones fotográficas. Durante las primeras décadas del siglo XX, el desarrollo de los detectores gaseosos permitió la realización de medidas cuantitativas instantáneas de la radiación gamma mediante la colección de las cargas eléctricas producidas en un gas al ser ionizado por esta radiación. La aparición de los contadores proporcionales en 1940 fue un paso importante en el desarrollo de la espectrometría de la radiación gamma, particularmente de bajas energías. Uno de los principales inconvenientes de estos detectores gaseosos era su baja sensibilidad para la detección de la radiación gamma. Esta dificultad fue superada ampliamente en el año 1948 con el surgimiento de los cristales centelleadores de NaI (Tl). La rápida generalización de los detectores de NaI (Tl) y su aplicación práctica a numerosos campos del conocimiento fue posible gracias a su enorme sensibilidad, al amplio rango de energías que permiten estudiar y a su aceptable resolución energética, que posibilitó la separación de las diferentes contribuciones en fuentes gamma de energías múltiples. Más tarde, el surgimiento y desarrollo de los detectores de semiconductor, a partir de los años 60, constituyó una verdadera revolución en la espectrometría de la radiación gamma. La excelente resolución energética de estos detectores facilita el procesamiento e interpretación de espectros complejos de líneas múltiples, ampliando el horizonte de aplicaciones de esta técnica. 5

26 Capítulo Descripción de la técnica de espectrometría de radiación gamma La desventaja fundamental de los primeros detectores de semiconductor de Ge(Li), dada por la necesidad de su enfriamiento constante a la temperatura del nitrógeno líquido, quedó superada con la comercialización de cristales hiperpuros, como el HPGe, en los que el enfriamiento sólo se requiere durante su funcionamiento. Por otro lado, el desarrollo alcanzado por las tecnologías asociadas a la producción de isótopos radiactivos y por la metrología de radionucleidos ha posibilitado la disponibilidad de fuentes patrones cada vez más fiables y precisas para la calibración de estos sistemas de medida. En la actualidad son numerosas las aplicaciones que encuentra la espectrometría de la radiación gamma, apoyada en sus enormes ventajas sobre otros métodos de análisis. En particular, ésta es una técnica no destructiva que no requiere de una preparación especial de las muestras a medir, permitiendo la cuantificación simultánea de los diferentes radionucleidos contenidos en las mismas. El empleo de la espectrometría de la radiación gamma es ya común e insustituible en las investigaciones de Física Nuclear, por ejemplo: durante el estudio de interacciones y modelos nucleares [Lövestam, 007], [Karadag, et. al., 007], en la confirmación experimental de períodos de semidesintegración radiactiva [Bienvenu, et. al., 007], o en la obtención de datos nucleares [Kossert, et. al., 006]. Es cada vez más importante el papel de la espectrometría de la radiación gamma en investigaciones aplicadas, como en estudios de datación isotópica [Chao, et. al., 007], análisis por activación neutrónica [Figueiredo, et. al., 00] o en estudios relacionados con la conservación del medioambiente [Orescanin, et. al., 007]. Sería difícil imaginar el desarrollo de la Protección Radiológica sin la contribución de la espectrometría de la radiación gamma, particularmente en los estudios de contaminantes radiactivos en el medio ambiente, tanto de origen natural como artificial [Cornejo Díaz, et. al., 1995], [Komura, et. al., 007], [Tomás, et. al., 007], [Povinec, et. al., 008], [Tyler, 008], el control radiológico de los alimentos [Tomás, et. al., 00], [Scheibel y Appoloni 007] y la caracterización radiológica de materiales, como los de construcción [Brígido, et. al., 005]. En este capítulo describiremos brevemente las características y el principio de funcionamiento de los detectores más utilizados en la detección de la radiación gamma, abordando los aspectos más relevantes de los procesos de interacción de la radiación gamma con la materia para comprender su respuesta. A partir de esta información, analizaremos de forma genérica los elementos que conforman la función respuesta de los detectores, es decir, el espectro de amplitud de pulsos vs. energía. Las calibraciones necesarias para poder extraer información cuantitativa de los espectros de amplitud de pulsos y el papel de la simulación estadística para este fin serán abordados al final del capítulo. 6

27 Capítulo Descripción de la técnica de espectrometría de radiación gamma. Detectores empleados en espectrometría de radiación gamma Los tipos de detectores más utilizados en espectrometría de radiación gamma son los de materiales centelleadores de cristales iónicos inorgánicos, como el NaI(Tl) y el CsI(Tl) y los de semiconductor, como los de Ge(Li), Si(Li) y HPGe. A continuación describiremos brevemente las principales características de estos detectores, los procesos físicos más relevantes que tienen lugar en los mismos durante la detección de la radiación gamma y las principales implicaciones para la simulación estadística de la deposición de energía en estos materiales...1 Centelleadores de cristales iónicos inorgánicos En los materiales centelleadores, parte de la energía depositada por las radiaciones ionizantes se transforma en fotones de bajas energías, que pueden estar en la zona visible del espectro y cuya intensidad guarda una relación aproximadamente lineal con la energía absorbida en el cristal. La capacidad alcanzada en la obtención de materiales centelleadores adecuados y el desarrollo de los tubos fotomultiplicadores electrónicos para la cuantificación de su señal luminosa, permitieron impulsar la espectrometría de la radiación gamma con la introducción de esta técnica de recuento. Los centelleadores de cristales iónicos inorgánicos tienen estructuras reticulares generalmente cúbicas y muchas de sus propiedades están determinadas por interacciones de tipo electrostático entre sus átomos. Estos materiales son aislantes y sus electrones pueden ocupar sólo niveles discretos de energía. En su estado estable, los electrones están unidos a los átomos en la estructura reticular del cristal, en la denominada banda de valencia. Cuando los electrones adquieren suficiente energía, por ejemplo tras la interacción de las radiaciones ionizantes, pueden superar la energía de enlace del retículo y migrar en el interior del cristal, pasando a la llamada banda de conducción. El paso de un electrón de la banda de valencia a la banda de conducción deja un déficit de carga negativa en la banda de valencia, que se denomina hueco. En los cristales puros los electrones no pueden ocupar estados de energía entre la banda de valencia y la banda de conducción, por lo que a este espacio se le denomina banda prohibida. Por ejemplo, en el NaI la banda prohibida tiene un ancho aproximado de 8 ev. En estos cristales, el salto posterior de un electrón de la banda de conducción a la banda de valencia con la emisión de un fotón es un proceso ineficiente, además, el ancho típico de la banda prohibida es tal que el fotón resultante estaría en la zona ultravioleta del espectro, cuya detección es más difícil que en la zona de luz visible. Para lograr la emisión eficiente de luz en la zona visible del espectro es necesaria la existencia de determinados estados energéticos intermedios entre la banda de valencia y la banda de conducción. Estos estados se logran con la incorporación de pequeñas cantidades (del orden de 1000 ppm) de impurezas adecuadas, conocidas como activadores. 7

28 Capítulo Descripción de la técnica de espectrometría de radiación gamma El paso de una partícula cargada por el medio de detección formará una cantidad importante de pares electrón hueco 1, originados por el salto de electrones de la banda de valencia a la banda de conducción. Los huecos positivos se desplazarán con rapidez hacia los sitios de los activadores y los ionizarán, pues la energía de ionización de la impureza será menor que la de los sitios del retículo puro. A su vez, los electrones se moverán libremente por el cristal hasta encontrar alguno de estos centros activadores ionizados. La captura del electrón en este sitio puede dar lugar a un centro activador neutro, pero en estado excitado. Si la transición al estado básico es permitida, ésta ocurrirá rápidamente (con vidas medias del orden de 10-7 s) y con una elevada probabilidad de emisión de un fotón de luminiscencia. Uno de los factores que condicionan la selección de la impureza es la longitud de onda de los fotones emitidos, que debe estar en la zona visible del espectro. Estos fotones tienen una probabilidad muy baja de ser absorbidos en el cristal, pues su energía es muy inferior a la requerida para formar un par electrón - hueco. La Figura.1 muestra, a modo de ejemplo, los estados energéticos en un cristal centelleador inorgánico activado. Banda de conducción Banda prohibida Fotón de centelleo Estados excitados del centro activador Estado básico del centro activador Banda de valencia Figura.1: Estructura de bandas energéticas en un cristal centelleador inorgánico activado Figura 1 El centelleo del NaI activado con talio fue dado a conocer en 1948 por Hofstadter [Hofstadter, 1948], quien logró el crecimiento de pequeños cristales en un tubo de cuarzo y observó su elevada luminiscencia con relación a los centelleadores orgánicos. Estudios posteriores hallaron que la eficiencia absoluta de centelleo en el NaI(Tl) era de un 13% a temperatura ambiente y que la luminiscencia provenía casi en su totalidad de los centros de Tl, con una longitud de onda de unos 410 nm (3 ev), [Van Sciever y Bogard 1958]. Esto significa, que cada fotón de 1.0 MeV que deposite completamente su energía en el cristal debe producir unos 4.3 x 10 4 fotones de centelleo, de aproximadamente 3 ev. Conociendo que la cantidad de pares de electrón hueco producidos por fotones de 1.0 MeV debe ser de unos 5.0 x 10 4, o sea, que se requieren 0 ev por par, es posible concluir que en el NaI(Tl) existe una elevada probabilidad de emisión de luz durante la recombinación electrón hueco en los centros activadores de Tl +. Por otro lado, el 1 Como promedio se requiere una energía aproximadamente igual a 3 veces el ancho de la banda prohibida para formar un par electrón hueco. En el NaI esto significa que una partícula cargada debe perder alrededor de 0 ev por cada par electrón hueco que origine. 8

29 Capítulo Descripción de la técnica de espectrometría de radiación gamma comportamiento de la intensidad de la luz de centelleo con la energía absorbida en el cristal es prácticamente lineal en el rango de interés para la espectrometría de la radiación gamma [Miyajima et. al., 1993]. En la actualidad es posible fabricar detectores de NaI(Tl) de diversos tamaños, con un alto grado de homogeneidad. Estas propiedades, unidas al elevado coeficiente de absorción de la radiación gamma en el NaI, debido esencialmente al elevado número atómico del Yodo (Z = 53), hacen que el NaI(Tl) sea el material centelleador de referencia, utilizado en diversas aplicaciones donde se requiere la medida eficiente de la radiación gamma: Medicina Nuclear, evaluación de la contaminación interna con sustancias radiactivas, control de procesos industriales mediante transmisión o dispersión de la radiación gamma, vigilancia radiológica del Medio Ambiente, etc. Otro de los haluros alcalinos más utilizados como material centelleador es el Yoduro de Cesio, activado con sodio o con talio, con propiedades muy diferentes en ambos casos. Es precisamente el CsI el material centelleador de mayor coeficiente de absorción de la radiación gamma por unidad de volumen, gracias a su elevada densidad (4.51 g.cm -3 ). Este material es más maleable que el NaI, permitiendo la construcción de detectores de diferentes formas y tamaños. Sin embargo, la eficiencia del CsI(Tl) y del CsI(Na) en la emisión de luz por unidad de energía absorbida es menor que en el NaI(Tl) y la vida media de los estados excitados de los centros activadores es algo mayor que en el NaI(Tl). En general, puede decirse que el principio de funcionamiento de los detectores centelleadores es un proceso complejo y no muy eficiente de conversión de la energía de la radiación ionizante en portadores de carga eléctrica, a partir de la luminiscencia del medio detector. La eficiencia de registro de la luz de centelleo dependerá de diversos factores, tales como el tamaño del cristal, el lugar de la interacción de la radiación gamma dentro de éste, la reflexión de la luz en la superficie del cristal, el acople óptico con el tubo fotomultiplicador y las posibles diferencias en la sensibilidad del foto-cátodo. Por otro lado, el número de fotoelectrones producidos por cada cuanto gamma es una magnitud aleatoria con distribución de Poisson, cuya desviación estándar se puede estimar a partir de las eficiencias de los diferentes procesos de conversión de la energía de la radiación ionizante en portadores de carga eléctrica. Por ejemplo: si se asume de forma conservadora que en un detector de NaI(Tl) el 70% de la luz de centelleo llega al foto-cátodo y que la eficiencia cuántica de éste es del 5%, se tiene que la cantidad de fotoelectrones producidos a partir del registro de un fotón de 1 MeV será de unos 7.6x10 3, con una desviación estándar de 87 fotoelectrones, lo que implica una desviación estándar relativa del 1.1 %. La amplitud de la señal a la salida del tubo foto-multiplicador es proporcional al número de fotoelectrones, por lo que la fluctuación estadística de éste provocará variaciones en la amplitud de los impulsos originados por eventos con igual deposición de energía. De esta forma la resolución energética, definida Este es el número mínimo de cargas eléctricas en la cadena de procesamiento de la señal, porque en lo adelante se producirá la multiplicación de los electrones en el tubo foto-multiplicador. 9

30 Capítulo Descripción de la técnica de espectrometría de radiación gamma formalmente como el ancho del pico de absorción total a la mitad de su altura (FWHM) dividido por el valor esperado de la altura de los impulsos, puede estimarse a partir de la desviación estándar relativa del número de fotoelectrones. Asumiendo que el pico de absorción total es Gaussiano, el valor de FWHM es.35 veces la desviación estándar, por lo que en nuestro ejemplo la resolución energética por fluctuaciones estadísticas en los portadores de carga será del.6 %. Otros factores como la dependencia espacial de la reflexión de la luz de centelleo en la superficie del cristal, la falta de homogeneidad en el cristal, las variaciones de sensibilidad en la superficie del foto-cátodo, la falta de linealidad de la eficiencia de centelleo con la energía depositada y las fluctuaciones en la amplificación de cargas dentro del tubo foto-multiplicador, contribuyen a empeorar la resolución de los detectores centelleadores. Precisamente, la resolución energética constituye una de las principales desventajas de los detectores centelleadores con relación a los detectores de semiconductor, cuyo principio de funcionamiento abordamos a continuación... Detectores de semiconductor Siguiendo el modelo de la Figura.1, los materiales semiconductores están constituidos por estructuras cristalinas con un ancho de banda prohibida en el rango aproximado de 1 5 ev. Los materiales más utilizados en la espectrometría de la radiación gamma son el Si y el Ge, ambos del grupo IV de la Tabla Periódica, en los que los electrones forman parte de los enlaces covalentes que constituyen las fuerzas interatómicas dentro del cristal, con un ancho de la banda prohibida igual a 1.1 ev en el Si y 0.74 ev en el Ge. Estos pequeños espesores de la banda prohibida hacen que la energía mínima requerida para la formación de un par electrón hueco sea considerablemente menor que la requerida en el NaI, en concreto, 3.61 ev en Si y.98 ev en Ge [Knoll, 1989]. Aplicando el procedimiento del punto anterior para calcular la resolución energética debida a las fluctuaciones estadísticas del número de portadores de carga eléctrica, se tiene que ésta será inferior al 0.4 % en el Ge, para radiación gamma de 1 MeV. Considerando además que en los detectores de semiconductor no es posible asumir una total independencia entre los eventos de ionización a lo largo de la trayectoria de las partículas de las radiaciones ionizantes [Fano, 1946], este valor se reduce a 0.1 % aproximadamente, al aplicar a la varianza del número de portadores de carga (obtenida a partir de la distribución de Poisson) una corrección o factor de Fano igual a 0.06, según [Zulliger y Aitken, 1970]. En los semiconductores puros los pares electrón-hueco son originados por la excitación térmica (en ausencia de la radiación ionizante), siendo el número de electrones en la banda de conducción igual al número de huecos en la banda de valencia. Los semiconductores de tipo n se obtienen añadiendo impurezas que forman centros donantes de electrones, por ejemplo, añadiendo átomos del grupo V de la Tabla Periódica, como el fósforo. Cuando la cantidad de los centros donantes es 10

31 Capítulo Descripción de la técnica de espectrometría de radiación gamma muy superior al número inicial de electrones y huecos en el semiconductor intrínseco, la cantidad de huecos se reduce considerablemente, siendo los electrones los portadores mayoritarios de cargas eléctricas y los huecos los portadores minoritarios. En los semiconductores de tipo p, por el contrario, las impurezas que se añaden crean centros con afinidad de electrones, por ejemplo, utilizando átomos del grupo III de la Tabla Periódica, como el boro. Los portadores mayoritarios de carga son en este caso los huecos, reduciéndose considerablemente del número de electrones en la banda de conducción. Cuando el dopaje es muy elevado y la concentración de portadores minoritarios es mínima, los semiconductores del tipo n se denotan como n + y los del tipo p como p +. Estos semiconductores con alto dopaje tienen una elevada conductividad eléctrica y se utilizan como contactos rectificadores en los detectores de semiconductor. Los detectores de semiconductor tienen una estructura del tipo P-I-N, en la cual la región intrínseca (I) está constituida por una zona libre de portadores de carga 3, a la que se aplica un voltaje inverso a través de los contactos rectificadores formados con semiconductores del tipo p + y n +. Cuando la radiación gamma interactúa dentro de la región intrínseca libera portadores de carga eléctrica (pares electrón hueco) que se mueven hacia los electrodos correspondientes por la acción del campo eléctrico aplicado. La carga resultante de este desplazamiento es integrada, por ejemplo, con un amplificador operacional sensible a carga y convertida en un impulso de voltaje cuya amplitud es proporcional a la energía depositada por la radiación. La profundidad de la zona libre de portadores es inversamente proporcional a la concentración neta de impurezas, por lo que se requiere de materiales extremadamente puros para obtener los volúmenes que demanda la detección eficiente de la radiación gamma. Desde comienzos de los años 1970 los niveles de pureza requeridos en el Si y en el Ge comenzaron a lograrse artificialmente mediante la compensación de cristales de tipo p con impurezas de tipo n (balance de impurezas), a través de la difusión de átomos de Li. Los detectores así obtenidos se denotan como Si(Li) o Ge(Li) y pueden estar en geometría plana o coaxial. La geometría coaxial permite un mayor volumen de detección, al obtenerse mediante la difusión del Li desde toda la superficie lateral (extremos abiertos) o desde toda la superficie lateral y una de las caras (extremo cerrado) en cristales cilíndricos de tipo p. Sólo queda un núcleo cilíndrico central de tipo p no compensado con el Li. Este núcleo, denominado Core en inglés, no forma parte del volumen activo y se emplea como electrodo central sobre el que se crea un contacto eléctrico del tipo p +. La alta movilidad de los iones de Li en el Ge a temperatura ambiente conduce a una de las mayores desventajas de los detectores de Ge(Li), pues necesitan ser enfriados permanentemente a la temperatura del nitrógeno líquido (77 K) para que no se rompa el balance de impurezas. Esta desventaja fue superada con la comercialización del detector de germanio de alta pureza, denotado como HPGe. No obstante, tanto los detectores de Ge(Li) como los de Si(Li) y HPGe, requieren ser enfriados a la temperatura 3 La reducción de los portadores de carga entre los electrodos es necesaria para reducir la corriente de fondo por estimulación térmica. 11