Capítulo 8. Modelos microscópicos de rapidez de reacción
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- José María Plaza Olivares
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1 Capítulo 8 Modelos microscópicos de rapidez de reacción
2 Teoría de colisiones El número de colisiones en un cierto tiempo para una partícula A que se mueve a través de un campo de partículas con número de densidad es: dn col=ρσ v dt
3 Teoría de colisiones Por lo que la frecuencia de colisiones (za) en un gas con una distribución de velocidades de Boltzman, es : dn col 8kBT z A= =ρ σ v =ρσ dt πm ( 1/ ) Para considerar el movimiento de las demás partículas se usa la velocidad relativa <vr> 8 kbt z A =ρ σ v r =ρσ πμ ( 1/ ) 1/ = ρ σ v Masa reducida m1m/(m1 + m)
4 Teoría de colisiones La frecuencia total de colisiones (Z A) para un gas A es: 1 1 ρσ v Z AA = ρ z A = ρ σ v r = 1/ Y para una mezcla Z AB =ρ A ρ B σ AB v r d A +d B σ AB =π ( )
5 Teoría de colisiones y cinética química Si hacemos la burda aproximación de que cada colisión entre A y B genera al producto entonces: υ=z AB =ρ A ρ B σ AB v r Por lo que la constante de velocidad: k=σ AB v r k=(1000 dm3 m 3 ) N A σ AB v r <vr> en m s-1 y AB en m
6 Teoría de colisiones y cinética química La aproximación anterior es demasiado burda. Solo las colisiones con una cierta velocidad relativa generaran el producto. Para tomar en cuenta lo anterior sustituimos la sección trasversal de colisión ( AB) por la sección transversal de reacción ( r(vr)) que depende de la velocidad relativa. Entonces para cada colisión: k (v r )=σ r (v r ) v r Promediando todas las posibles velocidades relativas, sabiendo que tienen una distribución f(vr) 0 0 k= k (v r )f (v r )dv r = σ r (v r )v r f (v r )dv r
7 Teoría de colisiones y cinética química A partir de la teoría cinética de los gases se sabe que: 3/ μ v r f (v r )dv r = kbt π ( ) ( ) 1/ 3 μ vr / k B T r v e dv r 1 E r = μ v r v r f (v r )dv r = kb T 3 / 1 μπ 1 / ( )( ) Er e E r / k B T de r Por lo que: k= kbt 3 / ( ) 1 μπ 1 / ( ) σ r Er e E /k T der r 0 B
8 Teoría de colisiones y cinética química Si consideramos que solo hay reacción cuando la partícula tiene una energía mayor a E0 entonces: Er < E0 E r E 0 σ( E r )={ 0 π d AB k= kb T 3 / ( ) 1 μπ 1 / ( ) π dab Er e E0 E0 /k B T k= v r σ AB e ( E0 1+ kbt ) Er /k B T der
9 Teoría de colisiones y cinética química Una colisión de lleno no es igual a una colisión de roce: 0 σ( E r )={ πd AB ( E0 1 Er ) Er < E0 E r E 0 E0 /k B T k= v r σ AB e
10 Teoría de colisiones y cinética química Como se relaciona E0 con Ea de Arrhenius? d ln k E a RT dt E0 /k B T k= v r σ AB e 1 E a =E 0 + k B T A= v r σ AB e 1 / Ejemplo 4. González
11 Teoría de colisiones y cinética química A es varios ordenes de magnitud mas grande que la experimental. Que nos esta faltando?
12 Superficie de energía potencial Se necesita saber como es la supermolécula que genera los productos. La fuerza que cada átomo en la supermolecula esta dada por su energía potencial (V). Utilizando la aproximación de Born-Oppenheimer y la ecuación de Schrödinger se obtiene la energía potencial. La energía potencial va a depender de la posición de los núcleos en la supermolécula. Por lo que V es función de 3N-6 variables.
13 Superficie de energía potencial Si V es función de dos variable podemos representar a V en 3D si depende de más de dos no se puede hacer gráficamente pero de todas formas se llama superficie de energía potencial
14 Superficie de energía potencial Para dos átomos la superficie se puede representar en D
15 Superficie de energía potencial Por ejemplo para la reacción H + H --> H + H
16 Superficie de energía potencial Para conocer de forma precisa la constante de velocidad de reacción Se necesita conocer la superficie de energía potencial. Por lo que: Se necesita resolver la ecuación de Schödinger para un gran número de configuraciones nucleares. A partir de la superficie se necesita calcular las posibles trayectorias ya sea de forma clásica o cuántica..
17 Superficie de energía potencial Para conocer de forma precisa la constante de velocidad de reacción Se necesita conocer la superficie de energía potencial. Por lo que: Se necesita resolver la ecuación de Schödinger para un gran número de configuraciones nucleares. A partir de la superficie se necesita calcular las posibles trayectorias ya sea de forma clásica o cuántica. Para sistemas reales estos nos va a llevar TODA LA VIDA
18 Teoría del estado de transición
19 Teoría del estado de transición A+B P d [P ] =k [ A ][ B] dt A + B AB P [ AB ] Kc = [ A ][ B] d[p ] =ν c [ AB ] dt d [P ] =ν c K c [ A ][ B] dt k =ν c K c
20 Teoría del estado de transición Usando termodinámica estadística podemos eliminar la coordenada de reacción que en principio no esta en el pseudo equilibrio (q translacional y q interna) ( q /V ) Kc = (q A / V )( q B /V ) ( q int /V ) K c =q trans ( q A / V )(q B /V ) int (q / V ) k =ν c q trans (q A / V )(q B / V ) kbt (q int / V ) kb T k= = K h (q A / V )(q B / V ) h d ln k 1 d ln K = + dt T dt
21 Teoría del estado de transición Definiendo una energía libre para el proceso de ir de reactivos al estado de transición Δ Gº = RT ln K k B T Δ k= e h kbt Δ k= e h Gº / RT Sº / R e Δ Hº / RT
22 Teoría del estado de transición De termodinámica se sabe d ln K Δ Uº = dt RT E a=δ Uº + RT Δ Hº =Δ Uº +Δ ( PV ) Para fase condensada kb T Δ k =e e h kbt Δ A=e e h Sº / R Δ ( PV ) 0 e E / RT Sº / R a
23 Teoría del estado de transición Para un gas ideal Δ ( PV )=Δ n RT =(1 n) RT d ln K Δ Hº +nrt = dt RT E a=δ Hº+ nrt k BT Δ k =e e h n Sº / R kb T Δ A=e e h n Ea / RT e Sº / R
24 Control entálpico vs control entrópico A bajas temperaturas domina H altas S k B T Δ k= e h Gº / RT Δ Gº =Δ Hº T Δ Sº H es siempre positivo pero S puede ser o positivo o negativo. Por lo que aunque se tenga la energía necesaria la reacción puede ser bloqueda por factores entrópicos Que significa el factor entrópico?
25 Control entálpico vs control entrópico S = 0 S > 0 S < 0
26 Postulado de Hammond Como saber la estructura de los ET si no se pueden medir? El ET será similar al reactivo, intermediario o producto que este más cerca en energía. Por lo que especies muy energéticas serán poco selectivas
27 Postulado de Hammond Por ejemplo para las reacciones SN1 los carbocationes terciarios se parecen más a los productos.
28 Principio de CurtinHammett La proporción entre distintos productos depende de la altura relativa de las barreras energéticas más altas que llevan hacia los distintos productos y no es influenciada por ninguna energía relativa de especies formadas antes de el ET con la barrera energética más alta.
29 Efecto isotópico La frecuencia de vibración de la ruptura de C-H es 1 k ν= πm μ 1/ ( ) Por lo que si intercambiamos H por D νch νcd 1/ También existe el efecto isotópico inverso
30 Efecto isotópico Primario El isótopo participa directamente en el mecanismo de reacción
31 Efecto isotópico Secundario El isótopo participa indirectamente en el mecanismo de reacción puede ser normal o inverso
32 Teoría de Marcus Representa a los reactivos y productos como dos parábolas. Se define una barrera intrínseca Gºint que es un promedio de las barreras de auto intercambio. Δ Gº Δ Gº Δ Gº=Δ Gº int Δ Gº int 1 Δ Gº x = + 8 Δ Gº int En el caso de transferencia de electrones se define la energía de reorganización λ y la energía de activación queda definida por: Δ Gº Δ Gº Δ Gº= λ λ
33 Teoría de Marcus Reacciones muy exotérmicas pueden ser más lentas que reacciones menos exotérmicas!!!!
34 Teoría de Marcus Reacciones muy exotérmicas pueden ser más lentas que reacciones menos exotérmicas!!!!
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