Fallos del modelo de sólido estático.
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- Gregorio Fuentes Vera
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1 Fallos del modelo de sólido estático. Hasta ahora hemos trabajado en un modelo de «sólido estático» en el que los iones permanecían inmóviles en sus posiciones de equilibrio, lo que nos ha permitido evaluar ciertas características de los sólidos y para algunos casos, como son los metales, este modelo ha dado buenos resultados. Sin embargo esta hipótesis es una aproximación a la verdadera configuración de los iones. En un análisis clásico debemos considerar, por una parte, que los iones no son infinitamente masivos y por otra que están sometidos a interacciones con el resto de constituyentes del sólido; bajo estas circunstancias es difícil creer que los iones permanecerán estáticos a temperaturas distintas de 0 K. Cada ión tendrá una energía térmica no nula y por tanto podrá desplazarse en las vecindades de su posición de equilibrio. Además si analizamos esta situación desde la perspectiva cuántica es claro que el modelo de red estática es incorrecto, pues viola el principio de incertidumbre. El modelo simplificado de iones inmóviles da cuenta de muchas de las propiedades de equilibrio y de transporte de metales (conductividad térmica y eléctrica, efecto Hall, efectos termoeléctricos, etc) que están dominadas por la contribución de los electrones de conducción, siempre que no se intenten analiza bajo este modelo mecanismos de colisión de los electrones. Incluso este modelo es capaz de dar cuenta de algunas propiedades de equilibrio de materiales aislantes como por ejemplo la estructura de bandas y las energías de cohesión.
2 Sin embargo va a resultar necesario avanzar hacía un modelo en la que la red no se considere estática para cubrir las lagunas de compresión en las propiedades de los metales y disponer de una teoría adecuada para materiales aislantes. Para este último tipo de materiales, debido a que el conjuntó de electrones es comparativamente pasivo, las limitaciones del modelo estático son mucho más evidentes. Solamente en los fenómenos donde las energías puestas en juego superen el gap energético entre la banda de mayor energía ocupada y la banda de menor energía desocupada, los electrones jugarán una papel importante. En este apartado del temario destacamos las propiedades en las que el modelo estático no da cuenta de los hechos experimentales, estos «fallos del modelo estático» son el punto de partida necesario para mejorar nuestra descripción de los sólidos mediante el estudio de la dinámica de las vibraciones reticulares que se hará en los apartados siguientes. Los fallos del modelo estático se agrupan en tres grupos: 1. Fallos en la explicación de las propiedades de equilibrio. 2. Fallos en la explicación de las propiedades de transporte. 3. Fallos en la explicación de la interacción de varios tipos de radiación con la materia.
3 NATURALEZA DE LOS SÓLIDOS ELEMENTOS DE CRISTALOGRAFÍA COHESIÓN Etapa 1 ESTRUCTURA CRISTALINA RED+BASE ESTRUCTURAL DIFRACCIÓN DE RAYOX X, ELECTRONES Y NEUTRONES ELECTRONES Fallos del modelo estático RED TEORÍA DE ELECTRONES LIBRES ELECTRONES EN SÓLIDOS VIBRACIONES RETICULARES (aprox. Armónica) ANARMONICIDAD Etapa 2 SUPERFICIE DE FERMI TEORÍA DE BANDAS CALOR ESPECÍFICO EN AISLANTES DILATACIÓN COND. TERMICA FUSIÓN
4 H h h e = + + U ( u, r) + G( u 2M 2m ) 2 2 u r r r l 2 2 l i i< j Separación del problema en dos, Estudio de los electrones en el potencial creado por los iones. Estudio de los iones Aproximación de Born-Oppenheimer. 2 2 i i 2 j Eliminados grados de libertad electrónicos. Dinámica de fonones Fallos del modelo estático Los iones se suponen estáticos. Modelo estático Iones tratados clásicamente, energía de cohesión Se considera la interacción de Coulomb, autoconsistencia. Aproximación monoelectrónica Iones en una red periódica, potencial periódico. Teorema de Bloch Potencial iónico eliminado. Modelo de Sommerfeld (estadística de Fermi-Dirac). Potencial iónico eliminado. Modelo de Drude (estadística de Maxwell-Boltzmann).
5 1. Fallos en la explicación de las propiedades de equilibrio Calor específico El modelo estático atribuye el calor específico de un metal a sus grados de libertar electrónicos y se predice una dependencia lineal con la temperatura para esta propiedad para todas las temperaturas por debajo de la temperatura de Fermi, es decir para todas las temperaturas por debajo de la temperatura de fusión. Sin embargo este comportamiento lineal solo se observa en metales reales para temperaturas por debajo de unos 10 K. A temperaturas más elevadas el calor específico crece mucho más rápidamente (es proporcional a T 3 ) y para mayores temperaturas (entre 10 2 y 10 3 K) alcanza un valor aproximadamente constante. T 3
6 Las medidas en materiales aislantes proporcionan una evidencia aún mayor de que los iones contribuyen al calor específico del sólido. Si el modelo estático fuese correcto la energía térmica de un aislante diferiría de la que tiene a T=0 K solo en la medida en las que los electrones fuesen excitados a la primera banda vacía,es decir saltaran superando la energía gap, E G. El número de electrones activados a través del gap presenta una dependencia con la temperatura de tipo exponencial y del tipo: / En el caso de que este razonamiento fuese correcto el calor específico (Cv= du/dt) debería tener una dependencia exponencial con la temperatura y no la dependencia observada con T 3 Tanto en metales como en aislantes la dependencia a temperaturas intermedias es con T 3 lo que índica que tiene su origen en el mismo tipo de contribución que como veremos se puede explicar a partir de considerar las vibraciones de la red.
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8 1. Fallos en la explicación de las propiedades de equilibrio Expansión termica Es una evidencia experimental que la densidad de un sólido dependen de la temperatura De hecho la expansión térmica de un sólido es una magnitud que debe ser tenida en cuenta en muchas aplicaciones reales, (juntas de dilatación, materiales para hornos, uniones entre diferentes materiales, etc). En el modelo estático, el único efecto de la temperatura la excitación de los electrones y en aislantes dicho efecto es depreciable para temperaturas por debajo de E G /k B. Así pues la expansión térmica de los aislantes y metales no puede explicarse con los grados de libertad metálicos y hay que considerar los grados de libertad iónicos para poder explicarla. En una visión microscópica del fenómeno la dilatación térmica se puede entender, en una primera aproximación (despreciando la presencia de defectos) como un incremento de las distancias interatómicas promedio. La figura adjunta muestra el incremento de la distancia interatómica mediante por DRX como función de la temperatura.
9 1. Fallos en la explicación de las propiedades de equilibrio Fusión Es bien conocido que a temperaturas suficientemente altas los sólidos cristalinos funden, lo que en términos estructurales se traduce en que los iones dejan sus posiciones de equilibrio en la red y se distancian para dar lugar a un líquido. No es posible dar cuenta de este fenómeno usando el modelo estático. La explicación de este fenómeno pasa por admitir que existen un incremento de la amplitud de las vibraciones reticulares cuando se incrementa la temperatura y un incremento de la distancia promedio entre iones vecinos
10 2. Fallos en la explicación de las propiedades de transporte Conductividad eléctrica. El modelo de sólido estático predice que para metales la conductividad eléctrica viene dada por la expresión: Sin embargo este modelo no da cuenta de como determinar el tiempo de relajación τ y que mecanismos de colisión de los electrones son responsables del mismo. Además, al no considerar los mecanismos de colisión el modelo de sólido estático tampoco es capaz de predecir la dependencia de la conductividad eléctrica con la temperatura.
11 El mecanismo de colisión fundamental de los electrones en los sólidos está basado en la existencia de vibraciones reticulares y por esto no lo podemos entender dentro del modelo estático. Además existe un mecanismos de interacción adicional con los defectos presentes en la red. Resistividad ideal Resistividad residual
12 Las interacciones de los electrones con las vibraciones reticulares son las responsables de la dependencia con la temperatura de la conductividad eléctrica (T -5 a temperaturas intermedias y T -1 a elevadas temperaturas.)
13 2. Fallos en la explicación de las propiedades de transporte Ley de Wiedemann-Franz Los resultados experimentales para la conductividad eléctrica y térmica siguen la ley de Wiedemann and Franz para altas y bajas temperatura, sin embargo en el rango de temperaturas intermedias dicha ley no se cumple. Para poder justificar este resultado es necesario considerar en detalle los mecanismos de colisión de los electrones con las vibraciones reticulares y abandonar la aproximación tiempo de relajación de la ecuación de Boltzmann.
14 Superconductividad La superconductividad fue descubierta por Kammerling Ones en fue un descubrimiento no esperado. Estaba tratando de determinar la resistividad residual del Hg cuando encontró que al bajar de 4.2 K la resistividad pasaba de 0.08 Ω a valores de 10-6 Ω. Posteriormente también descubrió que otros materiales como el plomo o el estaño presentaban un comportamiento análogo y que el comportamiento superconductor desaparecía para campos magnéticos por encima de un cierto campo crítico. Desde entonces se han encontrado multitud de sustancias que presentan esta propiedad
15 Tabla con los elementos superconductores monoatómicos conocidos y su temperatura de transición en K.
16 La explicación de este fenómeno no es posible dentro del modelo estático y una vez más hay que recurrir a la presencia de los iones y a las interacciones electrón-ión para poder explicar el fenómeno. La explicación de este efecto pasa además por abandonar la aproximación mono-electrónica.
17 Conductividad térmica de materiales aislantes Muchas propiedades de transporte de los metales no tienen análogo en los aislantes. Sin embargo los aislantes eléctricos pueden conducir calor. Desde la perspectiva de la red estática no existe un mecanismo que permita justificar este comportamiento, ya que los electrones ocupan bandas llenas. Por tanto la conductividad térmica de los aislantes debe ser explicada en términos de los grados de libertad de la red.
18 Transmisión del sonido Los aislantes no solo trasmiten el calor, sino que también trasmiten el sonido. En el modelo estático los materiales serían aislantes acústicos al no existir un mecanismo de trasmisión para las ondas acústicas.
19 2. Fallos en la interacción radiación- materia Reflectividad de los cristales iónicos. Los cristales iónicos exhiben un máximo en su reflectividad en frecuencias en el rango infrarrojo, que se corresponden con energías muy por debajo de la energía Gap en estos materiales. El fenómeno no puede deberse por tanto a la excitaciones de los electrones. Como veremos el origen físico se encuentra en el efecto del campo eléctrico externo sobre los iones con cargas de diferentes sigo, para los que las fuerzas asociadas al campo tienen distinta dirección. El acoplo entre el campo asociado a la radiación externa y las vibraciones reticulares dan cuentan de este fenómeno.
20 Scattering inelástico de la radiación. Cuando la radiación de un laser incide sobre un material parte de la radiación reflejada presenta pequeños desplazamientos en sus frecuencias (dispersión Brillouin y Raman). La explicación de este fenómeno requiere de nuevo de una teoría cuántica de las vibraciones reticulares.
21 Resumen y conclusiones El estudio realizado permite intuir el papel de las vibraciones reticulares en las propiedades de los sólidos. Algunas de las funciones claves serán: 1. La capacidad de los iones para vibrar en torno a sus posiciones de equilibrio es esencial en la determinación de cualquier propiedad de equilibrio que no sea dominada por la contribución electrónica. 2. Las vibraciones reticulares constituyen un mecanismo para el transporte de energía en los sólidos. 3. Las vibraciones reticulares son una importante fuente para las colisiones de los electrones en los metales y pueden afectar a la interacción entre electrones. 4. Las vibraciones reticulares juegan un papel importante cuando el sólido interacciona con radiación. La tabla de la diapositiva que sigue muestra un conjunto de propiedades importantes en el campo de la FES, menciona como se pueden entender en el modelo de sólido estático y las modificaciones que sobre dicha teoría introduce el considerar las vibraciones de los iones.
22 Propiedad Contribución electrónica (red estática) Vibraciones reticulares Difracción Aceptable Correcciones Estructura de bandas Buena - Calor específico Incompleta Necesaria Expansión térmica No existe Necesaria Fusión No existe Necesaria Conductividad eléctrica metales Buena Dependencia con la T Conductividad térmica metales Buena Dependencia con la T Efectos termo-eléctricos Buena Dependencia con la T Efectos termo-magneto-eléctricos Buena Dependencia con la T Superconductividad No existe Necesaria Conductividad térmica aislantes No existe Necesaria Trasmisión del sonido No existe Necesaria Interacción radiación-materia. Procesos inelásticos Incompleta Necesaria
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