Física Cuántica. Moléculas I. Propiedades electrónicas.
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- Juan Carlos Muñoz Navarrete
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1 Física Cuántica Moléculas I. Propiedades electrónicas. José Manuel López y Luis Enrique González Universidad de Valladolid Curso p.1/58
2 Introducción Algunos interrogantes en cuanto a las moléculas. Pierden los átomos su identidad al formar la molécula? Curso p.2/58
3 Introducción Algunos interrogantes en cuanto a las moléculas. Pierden los átomos su identidad al formar la molécula? Por qué existe la molécula pero no la? Curso p.2/58
4 Introducción Algunos interrogantes en cuanto a las moléculas. Pierden los átomos su identidad al formar la molécula? Por qué existe la molécula pero no la Por qué la molécula es lineal, la de angular y la de piramidal?? Curso p.2/58
5 Introducción Algunos interrogantes en cuanto a las moléculas. Pierden los átomos su identidad al formar la molécula? Por qué existe la molécula pero no la Por qué la molécula es lineal, la de angular y la de piramidal? Por qué los espectros moleculares tienen varios ordenes de magnitud más líneas que los espectros atómicos?? Curso p.2/58
6 Introducción Algunos interrogantes en cuanto a las moléculas. Pierden los átomos su identidad al formar la molécula? Por qué existe la molécula pero no la Por qué la molécula es lineal, la de angular y la de piramidal? Por qué los espectros moleculares tienen varios ordenes de magnitud más líneas que los espectros atómicos? etc...? Curso p.2/58
7 Qué es una molécula? Cuando dos o más átomos se combinan para formar una nueva partícula a esa unidad se le llama molécula. Las moléculas más simples son diatómicas y homonucleares:,, etc. El siguiente grupo más simple son la diatómicas heteronucleares:,,, etc. En principio, molécula = núcleos + electrones con interacciones coulombianas entre sí. Demasiado complicado y costoso en muchos casos (salvo en moléculas muy simples). Más adecuado: formación de moléculas a partir de los átomos integrantes, en la cual intervienen unicamente los electrones corticales, mientras que los electrones que ocupan capas internas cerradas de los átomos forman en cambio parte de un core" (corazón) iónico (núcleo + electrones internos). Curso p.3/58
8 Historia y estudio experimental El concepto de molécula lo introdujo Avogrado en Curso p.4/58
9 Historia y estudio experimental El concepto de molécula lo introdujo Avogrado en La existencia de las moléculas permitió en el siglo XIX explicar el comportamiento de los gases por medio de la teoría cinética. Curso p.4/58
10 Historia y estudio experimental El concepto de molécula lo introdujo Avogrado en La existencia de las moléculas permitió en el siglo XIX explicar el comportamiento de los gases por medio de la teoría cinética. Si una molécula no es homopolar entonces habitualmente los centros de carga de las cargas positivas y negativas no coinciden momento dipolar permanente en la molécula. La determinación experimental del momento dipolar (relacionada con la constante dieléctrica de un gas formado por dichas moléculas) permite dar una idea de las distancias interatómicas. Curso p.4/58
11 En presencia de un campo eléctrico, los centros de carga positiva y negativa se desplazan en sentidos distintos momento dipolar inducido por el campo. Polarizabilidad "cte de proporcionalidad" entre el momento dipolar inducido y el campo eléctrico (en realidad es un tensor). El estudio experimental del tensor polarizabilidad (en cristales moleculares, o en líquidos o gases moleculares que presentan birrefringencia al paso de la luz en presencia de campos electricos (efecto Kerr) ) permite llegar a algunas conclusiones en cuanto a la geometría de la molécula. Curso p.5/58
12 La difracción de rayos X permite conocer con precisión la geometría y las distancias interatómicas (con precisiones de Å). También se pueden utilizar neutrones o electrones en lugar de rayos X para estos estudios. Curso p.6/58
13 La difracción de rayos X permite conocer con precisión la geometría y las distancias interatómicas (con precisiones de Å). También se pueden utilizar neutrones o electrones en lugar de rayos X para estos estudios. Las primeras "visiones" directas de moléculas se obtuvieron con el microscopio electrónico. Curso p.6/58
14 La difracción de rayos X permite conocer con precisión la geometría y las distancias interatómicas (con precisiones de Å). También se pueden utilizar neutrones o electrones en lugar de rayos X para estos estudios. Las primeras "visiones" directas de moléculas se obtuvieron con el microscopio electrónico. El microscopio de efecto tunel (STM) (1982) permite resoluciones del tamaño atómico. Curso p.6/58
15 La difracción de rayos X permite conocer con precisión la geometría y las distancias interatómicas (con precisiones de Å). También se pueden utilizar neutrones o electrones en lugar de rayos X para estos estudios. Las primeras "visiones" directas de moléculas se obtuvieron con el microscopio electrónico. El microscopio de efecto tunel (STM) (1982) permite resoluciones del tamaño atómico. En 1927 Hund, Heitler, London y otros establecieron las bases de la teoría cuántica del enlace químico y por consiguiente de la química cuántica. Curso p.6/58
16 Curso p.7/58
17 Curso p.8/58
18 Molécula de hidrógeno ionizada Empezaremos el estudio cuántico de moléculas por la más sencilla de todas: la molécula, formada por dos protones y un electrón. El hamiltoniano del sistema será: Curso p.9/58
19 Aprox. de Born-Oppenheimer Postula que pueden estudiarse separadamente los movimientos electrónico e iónico: Los electrones siguen adiabaticamente el movimiento de los iones, es decir, los estados electrónicos en un instante de tiempo (funciones de onda y autovalores) dependen exclusivamente de las posiciones iónicas en ese mismo instante (es decir, no están afectados por el movimiento ionico). Se basa en la enorme diferencia entre la masa del electrón y de los nucleos. Implica que las posiciones iónicas aparecen en el hamiltoniano electrónico simplemente como parámetros. Otra consecuencia es que las energías propias de los estados electrónicos (que dependen de las posiones iónicas) juegan el papel de potencial en el cual se mueven los iones. Curso p.10/58
20 Escribimos por tanto con Resolvemos entonces en primer lugar la ecuación: que nos dará los niveles electrónicos, y posteriormente que nos dará los estados iónicos ( su movimento"). Calcularemos (de manera aproximada) el estado fundamental electrónico mediante el método variacional. Curso p.11/58
21 En el caso concreto de la molécula es de hecho posible resolver la ecuación electrónica de manera exacta utilizando coordenadas elípticas Esto no será posible con otras moléculas y por tanto ilustraremos el método más general, en concreto el método variacional: Curso p.12/58
22 En el caso concreto de la molécula es de hecho posible resolver la ecuación electrónica de manera exacta utilizando coordenadas elípticas Esto no será posible con otras moléculas y por tanto ilustraremos el método más general, en concreto el método variacional: Función de onda de prueba Valor esperado de H Minimización Curso p.12/58
23 Función de prueba Consideremos dos casos extremos: : i) + proton lejos átomo de H en su estado fundamental en : ii) + proton lejos átomo de H en su estado fundamental en. siendo Curso p.13/58
24 Una función de prueba razonable, que incorpora estos límites puede ser y asumiremos que son constantes reales. El término en es una constante para cada distancia entre iones, su efecto se traduce simplemente en un desplazamiento de los niveles de energía electrónicos por lo que no lo tendremos en cuenta explícitamente hasta el final del cálculo. Curso p.14/58
25 Valor esperado de H Según el método variacional debemos pues minimizar. Calculemos en primer lugar. Curso p.15/58
26 Valor esperado de H Según el método variacional debemos pues minimizar. Calculemos en primer lugar. Curso p.15/58
27 Valor esperado de H Según el método variacional debemos pues minimizar. Calculemos en primer lugar. Curso p.15/58
28 Valor esperado de H Según el método variacional debemos pues minimizar. Calculemos en primer lugar. Curso p.15/58
29 por tanto Teniendo en cuenta que,, y son reales obtenemos: con Curso p.16/58
30 Minimización para soluciones distintas de la trivial: es decir Curso p.17/58
31 Las dos soluciones corresponden a: con y con donde los valores de se han obtenido a partir de la condición de normalizacion de Curso p.18/58
32 Características de las Si intercambiamos entonces cambia de signo mientras que permanece inalterada. Esto es equivalente a decir que la función es impar y la es par bajo la acción de una reflexión respecto al punto medio entre los dos protones. En la notación habitual en moléculas se dice que (gerade par en alemán) y de tipo (ungerade). es de tipo Curso p.19/58
33 Simetría En cualquier caso, la densidad de probabilidad es invariante bajo la reflexión considerada. Esta simetría podía haberse predicho sin necesidad de un cálculo explícito si hubiésemos tenido en cuenta que el potencial creado por los protones presenta precisamente esta simetría. Importancia de las simetrías del potencial. Potencial central funciones de onda propias de y. Potencial con simetría de reflexión funciones de onda con paridad definida respecto a dicha reflexión. Curso p.20/58
34 ENERGÍA Recordemos que y por tanto. A estas energías deberemos ahora sumar el término Consideraremos como origen de energías el sistema formado por un átomo de hidrógeno y un nucleo separados infinitamente: Curso p.21/58
35 Los valores (Se calculan facilmente utilizando coordenadas elípticas.) de, y son (como función de ) : Curso p.22/58
36 estado fundamental, que además presenta un mínimo. Los valores correspondientes de y nos darán la longitud y energía de enlace de la molécula (dentro de la aproximación utilizada). Se dice que se trata de un orbital enlazante. no presenta ningun mínimo: orbital antienlazante. Curso p.23/58
37 Los valores que se obtienen para la energía y longitud de enlace son 1.77 ev y 1.32 Å, respectivamente frente a los valores experimentales de 2.8 ev y 1.06 Å. Discrepancia: las funciones de prueba son poco flexibles y no reproducen de manera suficientemente correcta los límites del problema (distancias cortas y largas). Comentaremos cómo mejorarlo dentro del formalismo del método variacional. Antes sin embargo veremos que el hecho de que el estado fundamental corresponda al estado en lugar del tiene una interpretación física intuitiva. Esto nos permitirá escribir directamente la forma del estado fundamental para otras moleculas diatomicas homopolares. Curso p.24/58
38 La densidad de probabilidad electrónica en la zona entre los dos protones es mayor en el caso que en el. En concreto en el punto medio del enlace la solución impar debe ser nula. Por tanto, en el estado la repulsión electrostática entre los protones se encuentra más apantallada que en el estado y eso implica que la energía del estado debe ser necesariamente menor que la del. Curso p.25/58
39 Mejora de los resultados del método variacional Pasa por introducir funciones de onda más flexibles (con más parámetros) y elegidas de manera que se recupere mejor el comportamiento físico del sistema para diversas configuraciones. Por ejemplo, cuando el sistema se transforma en un átomo de Helio ionizado (un átomo hidrogenoide) cuya función de onda en el estado fundamental es y cuya energía es evidentemente con Z=2, que no son reproducibles con la función de prueba utilizada anteriormente. Curso p.26/58
40 Una función de prueba más flexible que sí permite recuperar ese límite puede ser una combinación lineal de tipo de: y es decir, con un parámetro a ajustar minimizando el valor esperado del hamiltoniano electrónico. El valor óptimo de varía con la separación, siendo, para para Este cálculo fue realizado por Finkelstein y Horowitz en 1928 y el mínimo en la curva de la energía en función de la distancia se obtiene para una distancia de enlace de 1.06 Å (igual a la experimental) y una energía de enlace de 2.25 ev frente a 2.78 ev del valor experimental, siendo el valor de. Curso p.27/58
41 Mejora ulterior: distancias largas con mayor cuidado. Hemos supuesto que el electron se encontraba en el estado fundamental (1s) (que es esfericamente simétrico) de uno de los protones. Sin embargo en realidad el otro protón crea un campo eléctrico que polariza la distribución electrónica haciéndola alargada en la dirección que une los dos protones. Función de prueba que incorpore tambien funciones "alargadas" de tipo (siendo el eje que une los dos nucleos) y lo mismo para tipo, formando como siempre la combinación de que sabemos es la fundamental. Ahora, los parámetros variacionales son, y. Curso p.28/58
42 Este cálculo fue realizado por Dickinson en La distancia de enlace obtenida es la experimental y la energía de enlace difiere solamente en 0.05 ev del valor experimental. Curso p.29/58
43 LCAO La técnica de usar como función de prueba una combinación lineal de orbitales atómicos es muy habitual y se conoce como el método LCAO (Linear combination of atomic orbitals). De hecho, las diferentes combinaciones de orbitales atómicos nos pueden proporcionar (de manera aproximada) no sólo el estado fundamental, sino también otros orbitales moleculares correspondientes a estados excitados electrónicos. Hemos visto que a partir de los orbitales atómicos los orbitales moleculares orbitales atomicos y que con los. Con los y y hemos podido formar. De manera similar con los formaríamos los orbitales moleculares se formarían los se formarían los y y, etc., mientras Curso p.30/58
44 Los símbolos y estaban relacionados con la invariancia del potencial bajo una reflexión respecto al punto medio entre los nucleos. Resto de símbolos: otras simetrías del potencial. Invariante bajo rotaciones entorno al eje comunes de estado con y sólo depende de se denota : estados propios. Es más, la energía es la misma para un que para otro con. Si, si el estado se denota entonces, etc. y por tanto Invariante bajo una reflexion respecto al plano que bisecta la linea de union de los dos nucleos. Las funciones de onda impares respecto a esta reflexión se denotan con un asterisco y necesariamente deben ser nulas en ese plano, si antienlazantes. Curso p.31/58
45 Curso p.32/58
46 La molécula de hidrógeno Debemos resolver: con la función de onda total del sistema, por tanto antisimétrica. Método variacional: Curso p.33/58
47 Estados "de prueba" por tanto Curso p.34/58
48 es decir Curso p.35/58
49 Denominador: donde Curso p.36/58
50 Numerador: Entonces Consideremos el primer término: Curso p.37/58
51 Análogamente para los otros términos: Curso p.38/58
52 Curso p.39/58 siendo
53 De nuevo obtenemos que el orbital molecular de más baja energía es el simétrico (de tipo un orbital molecular excitado. Estado fundamental de la molécula con los dos espines apareados en el estado singlete. ), siendo el antisimétrico (tipo : ) Curso p.40/58
54 Un nivel, que a distancia infinita estaba degenerado, al ir acercandose los 2 átomos se desdobla en 2 niveles diferentes. Lo mismo ocurre cuando en la molécula intervienen átomos; entonces cada nivel, degenerado a una distancia infinita, se desdobla en niveles al ir acercándose entre sí los Otras moléculas diatómicas homopolares. átomos. En una aproximación de electrones no interactuantes podríamos encontrar el estado fundamental de una molécula diatómica homopolar llenando los diferentes orbitales moleculares obtenidos al "resolver" (aproximadamente) la ecuación de Schrödinger para el potencial creado por los dos nucleos, en orden de energías crecientes, segun su degeneración y el principio de exclusión. Curso p.41/58
55 La interacción electrón-electrón puede ser aproximada en una teoría tipo Hartree y un tratamiento correcto de los requerimientos de antisimetría de la función de onda total puede llevarse a cabo dentro de una teoría tipo Hartree-Fock de manera completamente análoga a lo que se hacía en átomos polielectrónicos. Sin embargo apenas surgen discrepancias cualitativas (aunque sí cuantitativas) entre este tipo de análisis más detallado y el más simple de electrones no interactuantes. Curso p.42/58
56 Ejemplos y consideraciones Curso p.43/58
57 En general la existencia de espines apareados entre los electrones corticales favorece el enlace (excepciones: Los casos excepcionales anteriores corresponden a tener 2 electrones en un orbital con degeneración 4, y la repulsion interelectrónica favorece estados espaciales antisimétricos y por tanto simétricos de spin, lo cual justifica que aparezcan espines paralelos, que por cierto dan lugar a que la molécula posea un, momento dipolar magnético permanente que hace que el gas sea paramagnético. La estabilidad está relacionada con el número relativo de pares enlazantes y antienlazantes (ver,,, ). ) Curso p.44/58
58 Moléculas diatómicas heteropolares; enlace iónico Ahora la molécula no tiene un centro de simetría de inversión, y no tiene sentido la clasificación en orbitales de tipo o. La simetría respecto a rotaciones entorno al eje persiste y se puede hablar de orbitales,, etc. Para este tipo de moléculas habitualmente se estudian sólo los electrones corticales de los átomos que intervienen en la molécula y más en concreto los que no tienen espines apareados. Por ejemplo en la molécula de consideraríamos 1 electrón (tipo ) del (los otros 10 están en capas internas) y 1 electrón del (tipo ) (el único no apareado de la última capa). Curso p.45/58
59 Según los razonamientos anteriores tendríamos un enlace cuando los electrones estuvieran concentrados entre los dos átomos. Pero como éstos son distintos ahora la distribución no es simétrica estando desplazada hacia uno de los 2 átomos (en el caso del hacia el ). Por tanto los centros de carga positiva y negativa no coinciden y existe un momento dipolar permanente. Para de equilibrio es el electrón del el momento dipolar sería Å y el momento dipolar la distancia se transfiriera completamente al m C. Si m C, lo cual indica una transferencia de carga del orden del 75% y por tanto tenemos basicamente un ion y un. Enlace iónico. Curso p.46/58
60 Curso p.47/58
61 La mayor parte de las moléculas son de tipo intermedio entre covalente e ionico. Curso p.48/58
62 Moléculas poliatómicas: geometría e hibridación. En general hemos visto que el enlace se favorece cuando pueden acomodarse electrones en la zona interatómica, por tanto las funciones de onda atómicas deben solapar en esa región lo máximo posible. Este principio de máximo solapamiento permite explicar la geometría de las moléculas poliatómicas, por ejemplo la de En el átomo de, digamos o la se sitúan en los ejes solapen al máximo con las y : tenemos 2 electrones desapareados en orbitales. En el tenemos el electron e. Por tanto los para que sus funciones de onda y del, dando lugar a una molécula angulada con un momento dipolar permanente en la dirección de la bisectriz. Repulsión el angulo no es 90 sino grados. Curso p.49/58
63 En el nitrógeno hay 3 electrones desapareados en orbitales y y por tanto los se situan en los 3 ejes dando lugar a una estructura piramidal para el con un momento dipolar permanente según el eje de la pirámide. De nuevo el angulo no es 90 sino grados debido a la repulsión., Curso p.50/58
64 Para explicar la geometría de muchas moléculas en las que interviene el carbono es necesario acudir al concepto de orbitales atómicos híbridos. El estado fundamental del es desapareados. Sin embargo el estado excitado, con dos electrones, con 4 electrones desapareados tiene una energía muy ligeramente más alta. Es más, a partir de estos 4 orbitales pueden construirse combinaciones lineales (dentro del propio átomo) que muestran propiedades direccionales interesantes. Así tenemos los orbitales con hibridación que aparecen en numerosos compuestos y que presentan una geometría de tipo tetraédrico, dando lugar a enlaces moleculares de tipo a las combinaciones lineales siguientes:. Corresponden Curso p.51/58
65 Curso p.52/58
66 Tambien tenemos hibridación con geometría de triángulo equilátero, correspondiente a las combinaciones que dan lugar a enlaces de tipo orbital tipo, a los que hay que añadir el que no se ha hibridizado y que da lugar a enlaces de en la molécula. Curso p.53/58
67 Por último tenemos la hibridación, con funciones de onda lugar a enlaces que apuntan en direcciones contrarias del eje. A estos hemos de añadir los orbitales que no se han hibridizado y dan lugar a enlaces de tipo. dando y Curso p.54/58
68 Electrones en moléculas conjugadas Son moléculas formadas por átomos de C con hibridación y un electron en el orbital. (Ejemplo: butadieno, benceno). Curso p.55/58
69 Butadieno Los orbitales forman enlaces, mientras que los 4 orbitales forman enlaces entre todos ellos, formandose una especie de macroenlace. Para describir este macroenlace se forman orbitales moleculares de tipo (4 en total) y se llenan con los 4 electrones. La degeneración original de los niveles de energía desaparece y cada uno de los orbitales moleculares posee una energía distinta. Por tanto se ocupan los dos más bajos con 2 electrones cada uno y espines opuestos. Curso p.56/58
70 Curso p.57/58
71 El orbital es enlazante para los pares 1-2, 2-3 y 3-4, mientras que el orbital es enlazante para los pares 1-2 y 3-4 pero antienlazante para el par 2-3. Por tanto la intensidad del enlace 2-3 debe ser menor que la de los otros dos pares, y de hecho experimentalmente este enlace es algo más largo. El benceno es análogo pero la nueva simetría de rotación que aparece induce algunos efectos nuevos que no consideraremos ahora. Curso p.58/58
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