Momento Dipolar. o Enrique González Jiménez o Ivan Monsalvo Montiel o Illán Morales Becerril o Gustavo Vidal Romero

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1 Universidad Nacional Autónoma de México Posgrado en Ciencias Químicas Estructura de la Materia Momento Dipolar Presentado por o Enrique González Jiménez o Ivan Monsalvo Montiel o Illán Morales Becerril o Gustavo Vidal Romero

2 MOMENTO DIPOLAR L os átomos y las moléculas están formados por unidades con carga eléctrica (protones, electrones, etc.), los cuales pueden ser estudiados a través de la mecánica cuántica. Como resultado, se tienen modelos que a través de funciones propias del Hamiltoniano, describen el comportamiento electrónico y magnético de dichos sistemas. Un caso especial es el momento dipolar (µ), que surge de la existencia de dos partículas cargadas, +q y q, localizadas en dos puntos distintos del espacio, y que se define matemáticamente como el producto de la carga (por convención negativa) por la distancia que las separa. Por tanto, µ es una magnitud dirigida, es decir, es una cantidad vectorial que se suele representar gráficamente por una flecha con origen en la carga negativa. Para cada sistema en particular se debe distinguir entre el momento dipolar instantáneo, el cual puede tomar cualquier valor entre las soluciones propias dependientes del tiempo, y el momento dipolar promedio, el cual en caso de átomos, moléculas diatómicas homonucleares o poliatómicas con distribución espacial simétrica, su valor es cero. Generalmente, cuando se habla del término µ se entiende que se trata del valor promedio. Además, existe el momento dipolar inducido, el cual es resultado de aplicar un campo eléctrico uniforme, lo que tiene como consecuencia la polarización de la carga dentro del sistema. Desarrollo Cuántico del Sistema El tratamiento cuántico sugiere el uso de funciones que describan este comportamiento, por lo cual µ de un átomo o molécula se puede estimar mediante la siguiente expresión: Para la cual, es la densidad de carga en la porción de espacio delimitada por. Sin embargo, las funciones que describen dicha densidad de carga no siempre son las funciones propias del Hamiltoniano, sino una aproximación establecida por la combinación lineal de orbitales atómicos. Por esta razón, µ puede ser estimada en un sistema de n partículas cargadas a través de la contribución de cada una de ellas:

3 Donde Z i es la carga de la i-ésima partícula y r i es el correspondiente vector de posición con respecto a un origen arbitrario. Como consecuencia de la aproximación de Born- Oppenheimer, la contribución del núcleo corresponde únicamente a su carga y su posición respecto al origen. Sin embargo, para describir la contribución de un electrón dentro de un sistema cuántico es necesario realizar un análisis de población electrónica, que represente la densidad de carga. De esta manera, para una combinación lineal de orbitales atómicos: φ = c r χ r + c s χ s El cuadrado de la función corresponde a la distribución electrónica en el espacio: φ 2 = c r2 χ 2 2 ( r + 2c r c s χ r χ s + c s2 χ s ) Si se multiplica el término 2c rc sχ rχ s por la identidad S rs/s rs, y tomando en cuenta que las funciones Χ r2, Χ rχ s/s rs, y Χ r 2 son distribuciones normalizadas: φ 2 = c 2 2 ( r + 2c r c s S rs + c s ) Al multiplicar por el número de electrones, se obtiene la población electrónica del orbital molecular: N(i) = Nc r 2 + 2Nc r c s S rs + Nc s 2 De donde la población electrónica de traslape sobre la molécula k corresponde a: N(i) k = N c 2 ir. k + 2N c ir. k c is.l S r. k s.l Para lo cual, la carga de una molécula estaría definida por: rk l>k Q k = N(i) k + Z k Por lo tanto, si considerando que, entonces obtenemos:

4 De esta manera, la expresión de µ permanente (definido en Debyes) para un sistema cuántico conformado por n partículas cargadas, dentro de un átomo o una molécula, puede ser expresado como: Donde el primer término corresponde a la contribución electrónica descrita por cada orbital atómico o molecular φ i, y el segundo término corresponde a la contribución de los núcleos dentro de dicho sistema. Momento Dipolar Permanente: La Molécula de Fluoruro de Hidrógeno (HF) Descripción del Sistema La molécula de HF, es un sistema constituido por un átomo de Hidrógeno (H) ubicado a una distancia r de un átomo Fluor (F), generando una geometría lineal. El núcleo de H está constituido por un solo protón, mientras que el F posee nueve, lo cual infiere que el H atrae con mucho menor fuerza la densidad electrónica ubicada a su alrededor. Este fenómeno tiene como consecuencia la formación de un momento dipolar permanente dentro de la molécula, permitiendo que la mayor parte de la densidad electrónica permanezca mas tiempo en el núcleo de F. Para cuantificar este efecto es necesario describir la contribución de cada uno de los átomos a la densidad electrónica a través de algún modelo apropiado. Es por ello que resulta necesario encontrar las funciones que correspondan al enlace entre los átomos de H y F. Para lograrlo se parte de una combinación lineal de orbitales atómicos que permita construir la función correspondiente a los orbitales moleculares. φ i = c 1 χ 1 + c 2 χ c n χ n Las funciones χ i pueden corresponder tanto a orbitales atómicos puros, como a orbitales híbridos, sin embargo, la descripción cuántica de estos orbitales híbridos generalmente está establecida por una combinación lineal de orbitales atómicos puros. Para cuestiones prácticas es indistinto usar uno u otro. Modelo de Solución El Método de Variaciones Lineales permite optimizar los coeficientes de una función de prueba (en este caso, la combinación lineal de orbitales atómicos),a través de la minimización de la energía.

5 Se trata de un proceso sistemático donde se construye una determinante secular a partir de la función de prueba, para la cual se calcula el valor de cada una de las integrales de traslape S ij y de intercambio H ij, con lo que el determinante depende únicamente del valor de E. Al resolver este determinante es posible despejar a E, obteniéndose como soluciones los valores de la energíapara los cuales de/dc ij = 0. Sustituyendo cada valor de energía dentro de la determinante secular, y asignándole a cada término su correspondiente c i, es posible construir un sistema de ecuaciones dependiente únicamente de dichas c i. Al resolver este sistema dependiente de cada una de las energías calculadas, es posible obtener los valores de cada una de las constantes, y con ello la contribución de cada orbital dentro de la combinación lineal de orbitales atómicos, con lo cual se obtiene una función para cada uno de los orbitales moleculares, lo cual a su vez permite realizar un análisis cuantitativo del momento dipolar de la molécula. En pocas palabras, es necesario conocer las funciones de los orbitales moleculares, antes de poder realizar una aproximación sobre el valor de µ del sistema analizado. [Este método de variaciones lineales aparece desarrollado explícitamente en el Ejemplo del Átomo de Hidrógeno Polarizado, el cual se muestra más adelante en la sección de Momento Dipolar Inducido.] Solución del Sistema La molécula de HF ha sido ampliamente estudiada. Duncan[1] ha desarrollado un cálculo de campo auto-consistente (SCF) para estimar los valores de los coeficientes que describen la combinación lineal de orbitales atómicos. Así, los orbitales moleculares son expresados como Donde está definida específicamente como f, h, s, z, x, y; donde además:

6 No se ha usado el orbital 2s (F) directamente en el cálculo (solo se ha usado la forma ortogonalizada proveniente de s). Considerando que la función de onda normalizada para los 10 electrones debe ser un producto antisimétrico, es posible reducir el determinante secular (determinante de 6x6) a uno que incluya únicamente las funciones ubicadas en la zona de traslape sobre el eje z. De esta manera, los orbitales moleculares que describen el sistema corresponden a los siguientes: φ 1 = c 11 h + c 12 f + c 13 s + c 14 z φ 2 = c 21 h + c 22 f + c 23 s + c 24 z φ 3 = c 31 h + c 32 f + c 33 s + c 34 z φ 6 = c 61 h + c 62 f + c 63 s + c 64 z Donde además,, y corresponde a un orbital molecular no ocupado. La solución a este sistema fue resuelta para las energías de los orbitales y sus respectivos coeficientes. Los resultados se muestran en la siguiente tabla: Φ i h f s z E Φ Φ Φ Φ Φ 4 = Φ De esta manera es posible expresar cada uno de los orbitales lineal de los orbitales atómicos h, f, s, z. como una combinación

7 Cálculo del Momento Dipolar El momento dipolar total µ (en Debyes, D) es: Donde r y r n son, en unidades atómicas, el vector distancia de un electrón y un núcleo respectivamente. Aquí el origen se ha tomado desde el átomo F y la dirección positiva del eje z se extiende a lo largo del eje internuclear del enlace que se forma con el H. De esta manera, el momento total tendrá una resultante positiva a lo largo del eje z. Función Contribución (F 0 ) Φ Φ Φ ea 0 Z H r (F- H) Total Un análisis de las contribuciones al momento dipolar total de cada uno de los momentos individuales correspondientes a las diferentes distribuciones electrónicas ha sido representado en esta tabla. Se puede apreciar que el momento de la distribución es contrario a la dirección del momento dipolar total, como es de esperarse para el carácter de enlace para este orbital molecular. Mientras que el momento correspondiente a la distribución posee el signo opuesto, lo cual indica que la distribución electrónica está guiada en dirección opuesta al enlace (es decir, se trata de un orbital de no enlace). Momento Dipolar Inducido: El Átomo de Hidrógeno Polarizado Supóngase el caso de la polarización del átomo de hidrógeno cuando se le es aplicado un campo eléctrico F sobre el eje z. Tomando en cuenta la aproximación general que describe la deformación por el campo eléctrico podemos escribir: Desarrollando la ecuación para obtener la determinante secular obtenemos:

8 Si 1s corresponde al índice 1 y 2p z al 2, entonces tenemos: Considerando que la función 1s conmuta con la función 1s* y la función 2p z conmuta con la función 2p z*. Entonces se tiene que: Y por ortonormalidad, y ortogonalidad: Con lo cual el determinante secular se convierte en: Si: y Así mismo:

9 Entonces, se pueden sustituir los valores en el determinante secular, con lo cual: Que al resolver: Considerando un sistema donde F=0.1, entonces E+= y E-= Utilizando el valor de menor energía E-, y sustituyendo en la expresión obtenida en el determinante secular, entonces se tiene el siguiente sistema de ecuaciones: Donde al aplicar los valores de las integrales de traslape e intercambio, así como el valor correspondiente de energía: Para el cual Ya que Ψ está normalizada,, por lo que: Por lo tanto se pueden construir las funciones de los orbitales a través de una combinación lineal de orbitales atómicos sometido a un proceso de optimización a través del método de variaciones lineales. Para el átomo de hidrógeno polarizado con un campo eléctrico F=0.1, se tiene

10 De esta manera queda de manifiesto la dependencia del valor de la energía promedio del sistema en función del campo eléctrico aplicado. En la tabla siguiente se muestran algunos de los valores calculados respecto a diferentes valores de F. F = 0 F = 0.1 F = 0.2 F = 0.5 E + -1/ E - -1/ Finalmente, al graficar las energías para un átomo de hidrógeno dentro de un campo eléctrico uniforme de magnitud F a través de un cálculo de variación lineal que involucre a los orbitales 1s(H) y 2pz(H) como funciones base, es posible observar que a mayor campo eléctrico aplicado, la separación entre energías crece, lo cual es indicativo de la polarización de la densidad de carga electrónica. Referencias Artículos q Mulliken, R. (1955) Electronic Population Analysis on LCAO-MO Molecular Wave Functions. J. Chem. Phys., 1955 (23) 10, q Duncan, B. (1954) The Electronic Structure of Hydrogen Fluoride. J. Am. Chem. Soc., 1954 (77) 8, Libros q Lowe, J. (2006) Quantum Chemistry, 3ed. Elsevier, USA. Pág q Levine, I. (2001) Química Cuántica, 5ed. Prentice-Hall, España. Pág q Atkins, P. (2010) Molecular Quantum Mechanics, 5ed. Oxford, USA. Pág q Johnson, J. (1986) Problems & Solutions in Quantum Chemistry & Physics. Dover, USA. Pág

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