Andrés Santos Universidad de Extremadura, Badajoz, España. Colaboradores: Luis Acedo (Universidad de Salamanca, España)
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1 Disoluciones coloidales de cadenas poliméricas: Un líquido de partículas fantasmas Andrés Santos Universidad de Extremadura, Badajoz, España Colaboradores: Luis Acedo (Universidad de Salamanca, España) Alexander Malijevský (Institute of Chemical Technology, Praga,, Rep. Checa) Santos Bravo Yuste (Universidad de Extremadura, España)
2 Contenido Interacciones efectivas en dispersiones coloidales. El modelo de esferas penetrables (PS). Algunos conceptos básicos de la mecánica estadística de líquidos en equilibrio. Propiedades exactas del fluido PS en el límite de temperaturas altas. Propiedades exactas del fluido PS para densidades bajas. Las aproximaciones de alta temperatura (HT) y de baja temperatura (LT). Comparación con simulaciones de Monte Carlo. Conclusiones. Centro de Investigación en Energía (UNAM), Temixco, Mor., México 30 Enero
3 Contenido Interacciones efectivas en dispersiones coloidales. El modelo de esferas penetrables (PS). Algunos conceptos básicos de la mecánica estadística de líquidos en equilibrio. Propiedades exactas del fluido PS en el límite de temperaturas altas. Propiedades exactas del fluido PS para densidades bajas. Las aproximaciones de alta temperatura (HT) y de baja temperatura (LT). Comparación con simulaciones de Monte Carlo. Conclusiones. Centro de Investigación en Energía (UNAM), Temixco, Mor., México 30 Enero
4 Tradicionalmente, la mecánica estadística de sistemas en equilibrio se ha aplicado a partículas que interaccionan mediante potenciales no acotados, e.g.,., Centro de Investigación en Energía (UNAM), Temixco, Mor., México 30 Enero
5 De hecho, los potenciales no acotados representan modelos útiles de las interacciones en sistemas atómicos (σ 1 Å = 0.1 nm), pero también en algunas dispersiones coloidales (1nm <σ < 1 µm). Por ejemplo, la interacción efectiva entre dos partículas coloidales estabilizadas estéricamente es esencialmente de esfera dura (HS), quizás con una atracción de corto alcance por efectos de vaciamiento ( depletion ). Centro de Investigación en Energía (UNAM), Temixco, Mor., México 30 Enero
6 Por otro lado, la interacción efectiva en el caso de polímeros estrella en buenos solventes es ultra-blanda y diverge sólo logarítmicamente para distancias cortas. Centro de Investigación en Energía (UNAM), Temixco, Mor., México 30 Enero
7 Y en el caso de una disolución diluida de cadenas poliméricas en un buen solvente? Centro de Investigación en Energía (UNAM), Temixco, Mor., México 30 Enero
8 Dos cadenas poliméricas pueden ocupar el mismo espacio CM Centro de Investigación en Energía (UNAM), Temixco, Mor., México 30 Enero
9 Interacción efectiva entre dos cadenas poliméricas en un buen solvente: Potenciales acotados, e.g.,., Centro de Investigación en Energía (UNAM), Temixco, Mor., México 30 Enero
10 Simulaciones de Monte Carlo (Bianca Mladek,, Universidad Técnica de Viena,, 2003) T*=0.5 ρσ 3 =0.5 ρσ 3 =3.5 ρσ 3 =4.0 fluido cristal Centro de Investigación en Energía (UNAM), Temixco, Mor., México 30 Enero
11 Objetivo: Obtener aproximaciones analíticas para las propiedades estructurales (en equilibrio) de un fluido de esferas penetrables (PS) y comparar esas expresiones con simulaciones de Monte Carlo k B T p ε T * hk B T/ε T * t : gas ideal T * t0: fluido de esferas duras k B T ^ ε Centro de Investigación en Energía (UNAM), Temixco, Mor., México 30 Enero
12 Contenido Interacciones efectivas en dispersiones coloidales. El modelo de esferas penetrables (PS). Algunos conceptos básicos de la mecánica estadística de líquidos en equilibrio. Propiedades exactas del fluido PS en el límite de temperaturas altas. Propiedades exactas del fluido PS para densidades bajas. Las aproximaciones de alta temperatura (HT) y de baja temperatura (LT). Comparación con simulaciones de Monte Carlo. Conclusiones. Centro de Investigación en Energía (UNAM), Temixco, Mor., México 30 Enero
13 Función de correlación de pares o función de distribución radial, g(r) N pares (~r 1,~r 2 )= µ µ N N V δv 1 V δv 2 g( ~r 1 ~r 2 ) z ~r 1 δv 1 δv 2 ~r 1 ~r 2 y ~r 2 x Centro de Investigación en Energía (UNAM), Temixco, Mor., México 30 Enero
14 Magnitudes relacionadas con g(r) ρ 2 (~r 1,~r 2 )=ρ 2 g( ~r 1 ~r 2 ); g(r): f. de distribución radial y(r) =e φ(r)/kbt g(r): función cavidad h(r) = g(r) 1: función de correlación total c(r): función de correlación directa ec(k) = e h(k) 1+ρe h(k) : relación de Ornstein Zernike S(k) =1+ρ e h(k): factor de estructura Centro de Investigación en Energía (UNAM), Temixco, Mor., México 30 Enero
15 1(r) = 2(r) = 3(r) = Desarrollo de la función de distribución radial en potencias de la X densidad: ρ n y(r) e φ(r)/k BT g(r) =1+ 3 n=1 f(r) =e φ(r)/k BT 1 función de Mayer n! y n(r) 1 2 = R dr 3 f(r 13 )f(r 23 ) = R dr 3 R dr4 f(r 13 )f(r 34 ) f(r 24 )f(r 14 ) Centro de Investigación en Energía (UNAM), Temixco, Mor., México 30 Enero
16 Relación de cierre HNC: c(r) =g(r) 1 ln y(r) Se desprecian los diagramas Elementales Relación de cierre Percus Yevick (PY): c(r) =g(r) y(r) Se desprecian los diagramas Elementales y Haces (Bundle) Centro de Investigación en Energía (UNAM), Temixco, Mor., México 30 Enero
17 Contenido Interacciones efectivas en dispersiones coloidales. El modelo de esferas penetrables (PS). Algunos conceptos básicos de la mecánica estadística de líquidos en equilibrio. Propiedades exactas del fluido PS en el límite de temperaturas altas. Propiedades exactas del fluido PS para densidades bajas. Las aproximaciones de alta temperatura (HT) y de baja temperatura (LT). Comparación con simulaciones de Monte Carlo. Conclusiones. Centro de Investigación en Energía (UNAM), Temixco, Mor., México 30 Enero
18 Función de Mayer del modelo de esferas penetrables (PS) f PS (r) =xf HS (r), x 1 e 1/T f HS (r) = ( 1, r < σ 0, r > σ Centro de Investigación en Energía (UNAM), Temixco, Mor., México 30 Enero
19 El modelo PS en el límite de temperaturas y densidades altas T x T 1 0 ρ, bρ ρx = finito Sólo sobreviven los diagramas en forma de cadena Centro de Investigación en Energía (UNAM), Temixco, Mor., México 30 Enero
20 El modelo PS en el límite de temperaturas y densidades altas [L. Acedo & A.S., Phys. Lett. A 323, 427 (2004)] lim x 0 ρ bρ=ρx y(r) = 1+x P n=1 bρ n n = 1+xw(r) ew(k)= X n=1 h e f HS (k) i 2 bρ n h f e HS (k) i n+1 = bρ 1 bρ f e HS (k) lim S(k) = x 0 ρ bρ=ρx 1 1 bρ e f HS (k) Centro de Investigación en Energía (UNAM), Temixco, Mor., México 30 Enero
21 Inestabilidad espinodal 1 S(k) = 1 bρ f e HS (k) ef HS (k) = e f max en k = k 0 S(k 0 ) cuando bρ bρ 0 1/ e f max k 0 2π/k 0 r 0 Centro de Investigación en Energía (UNAM), Temixco, Mor., México 30 Enero
22 Comportamiento crítico : longitud de correlación: ξ (1 bη/bη 0 ) 1/2 w(r) (1 bη/bη 0 ) 1/2 (k 0 r) (d 1)/2 cos[k 0 r (d 1)π/4] Centro de Investigación en Energía (UNAM), Temixco, Mor., México 30 Enero
23 El fluido PS deja de existir ( incluso en 1D!) en el límite de temperaturas altas cuando bρ ρx bρ 0 ( bη ηx bη 0 ) Antes de eso debe tener lugar una transición líquido sólido: bρ f bρ ms bρ m < bρ 0 solidificación estabilidad marginal fusión Centro de Investigación en Energía (UNAM), Temixco, Mor., México 30 Enero
24 a ex /k B T, u ex /k B T, s ex /k B η^ Centro de Investigación en Energía (UNAM), Temixco, Mor., México 30 Enero
25 Contenido Interacciones efectivas en dispersiones coloidales. El modelo de esferas penetrables (PS). Algunos conceptos básicos de la mecánica estadística de líquidos en equilibrio. Propiedades exactas del fluido PS en el límite de temperaturas altas. Propiedades exactas del fluido PS para densidades bajas. Las aproximaciones de alta temperatura (HT) y de baja temperatura (LT). Comparación con simulaciones de Monte Carlo. Conclusiones. Centro de Investigación en Energía (UNAM), Temixco, Mor., México 30 Enero
26 Comportamiento exacto a segundo orden en densidad y(r) e φ(r)/kbt g(r) =1+ 1(r) = 1D 2(r) = X n=1 ρ n n! y n(r) 3D HS HS Phys. Rev. E 75 (2007) Centro de Investigación en Energía (UNAM), Temixco, Mor., México 30 Enero
27 T : Exacto Aproximación de alta temperatura (HT) temperatura ρ 0: Exacto? Aproximación de baja temperatura (LT) T 0: PY densidad Centro de Investigación en Energía (UNAM), Temixco, Mor., México 30 Enero
28 Contenido Interacciones efectivas en dispersiones coloidales. El modelo de esferas penetrables (PS). Algunos conceptos básicos de la mecánica estadística de líquidos en equilibrio. Propiedades exactas del fluido PS en el límite de temperaturas altas. Propiedades exactas del fluido PS para densidades bajas. Las aproximaciones de alta temperatura (HT) y de baja temperatura (LT). Comparación con simulaciones de Monte Carlo. Conclusiones. Centro de Investigación en Energía (UNAM), Temixco, Mor., México 30 Enero
29 Aproximación de alta temperatura (HT) [Al. Malijevský, S. B. Yuste, A.S., en preparación] lim y(r)=1 + xw(r), x 0 ρ bρ=ρx x 1 e 1/T HT: y(r) =1+xw(r)e xw(r) g(r) = ( (1 x)y(r), r < σ y(r), r > σ Centro de Investigación en Energía (UNAM), Temixco, Mor., México 30 Enero
30 Aproximación de baja temperatura (LT) [Al. Malijevský, S. B. Yuste, A.S., en preparación] g(r) = eq(r)θ(1 r) r X n=0 f n (r n)θ(r n) Q(r) =(r 1) [A + B(r +2)(r 1) + Cr(r 1)] f n (r) = L 1 ³ t 1+S1 t + S 2 t 2 + S 3 t 3 (L 0 + L 1 t) n ³ 12η L0 + S 1 t + S 2 t 2 + S 3 t 3 n+1 Centro de Investigación en Energía (UNAM), Temixco, Mor., México 30 Enero
31 Contenido Interacciones efectivas en dispersiones coloidales. El modelo de esferas penetrables (PS). Algunos conceptos básicos de la mecánica estadística de líquidos en equilibrio. Propiedades exactas del fluido PS en el límite de temperaturas altas. Propiedades exactas del fluido PS para densidades bajas. Las aproximaciones de alta temperatura (HT) y de baja temperatura (LT). Comparación con simulaciones de Monte Carlo. Conclusiones. Centro de Investigación en Energía (UNAM), Temixco, Mor., México 30 Enero
32 [Al. Malijevský, S. B. Yuste, A.S., en preparación] y(r) 100 T*=0.1, η=0.3 MC HT LT 10 PY HNC T*=0.2, η=0.3 y(r) 10 1 T*=0.3, η=0.3 y(r) T*=0.4, η=0.3 y(r) 1 10 T*=0.5, η= T*=0.5, η= T*=0.5, η=0.6 y(r) y(r) y(r) r r r Centro de Investigación en Energía (UNAM), Temixco, Mor., México 30 Enero
33 y(r) 3 T*=1, η= MC HT LT PY HNC y(r) 2.0 T*=1.7, η=0.6 MC HT LT 1.5 PY HNC 1.0 y(r) 1.4 T*=3, η= MC HT LT PY HNC y(r) y(r) y(r) T*=1, η= T*=1, η= T*=1, η= r y(r) y(r) T*=1.7, η= T*=1.7, η= r y(r) y(r) T*=3, η= T*=3, η= r Centro de Investigación en Energía (UNAM), Temixco, Mor., México 30 Enero
34 Dominios de las aproximaciones HT y LT 0.5 η (1-e -1/T* ) 0.4 HT LT T* Centro de Investigación en Energía (UNAM), Temixco, Mor., México 30 Enero
35 Contenido Interacciones efectivas en dispersiones coloidales. El modelo de esferas penetrables (PS). Algunos conceptos básicos de la mecánica estadística de líquidos en equilibrio. Propiedades exactas del fluido PS en el límite de temperaturas altas. Propiedades exactas del fluido PS para densidades bajas. Las aproximaciones de alta temperatura (HT) y de baja temperatura (LT). Comparación con simulaciones de Monte Carlo. Conclusiones. Centro de Investigación en Energía (UNAM), Temixco, Mor., México 30 Enero
36 El modelo de esferas penetrables (PS) permite describir la interacción efectiva en ciertos sistemas de materia blanda (como disoluciones coloidales de cadenas poliméricas). Además, el modelo es interesante desde un punto de vista teórico. Variando la temperatura se puede ir de esferas duras al gas ideal. Las propiedades estructurales y termodinámicas pueden obtenerse de modo exacto en el límite combinado de temperaturas y densidades altas. A partir de una extrapolación de los resultados exactos anteriores hemos construido una teoría analítica para describir estados de temperatura alta (HT). Centro de Investigación en Energía (UNAM), Temixco, Mor., México 30 Enero
37 Partiendo de la solución analítica de la teoría PY para esferas duras hemos construido una teoría analítica para describir estados de temperatura baja (LT). La teoría LT presenta un buen acuerdo con simulación para toda densidad si T *.1.. La teoría HT lo hace para T * &3. La teoría HNC da excelentes resultados, excepto para T *.0.3,, mientras que la teoría PY presenta resultados pobres en la región de solapamiento. Centro de Investigación en Energía (UNAM), Temixco, Mor., México 30 Enero
38 Gracias por su atención! Centro de Investigación en Energía (UNAM), Temixco, Mor., México 30 Enero
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