La aproximación de Hartree-Fock HF. Métodos de la Química Cuántica - I T a r r a g o n a Luis Seijo 60
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- Fernando Lara Cortés
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1 L proxmcón de Hrtree-ock H Métodos de l Químc Cuántc - I T r r g o n 6 Lus Seo 6
2 Contendos. L proxmcón de Hrtree-ock (H) Descrpcón generl Teorem de Brlloun Operdor de ock y mtrz de ock Trnsformcones untrs de los ortles ocupdos Ecucón de ock cnónc Energís ortles: Teorem de Koopmns Hrtree-ock no restrngdo (UH) Hrtree-ock restrngdo (RH): cps cerrds Correlcón electrónc Hrtree-ock ock-roothn: comncón lnel de funcones de se Hrtree-ock restrngdo (RH): cps erts Ruptur de enlces covlentes en RH-cc Métodos de l Químc Cuántc - I T r r g o n 6 Lus Seo 6
3 L proxmcón de Hrtree-ock (H) Un determnnte de Slter espnortles ocupdos ortonormles nfntos espnortles vrtules ortogonles los ocupdos Ψ o δ r Energí estconr ntes vrcones rtrrs de los espnortles ocupdos que preserven l ortonormldd δe K Teorem de Brlloun Ls exctcones smples desde los espnortles ocupdos óptmos (los que cumplen ess condcones) hc vrtules no ntercconn drectmente con l confgurcón fundmentl Ψ r H Ψ L mtrz del operdor de ock en l se de los espnortles ocupdos óptmos y de los vrtules está loqued en ocupdos-vrtules r Métodos de l Químc Cuántc - I T r r g o n 6 Lus Seo 6
4 L proxmcón de Hrtree-ock (H) L mtrz del operdor de ock en l se de los espnortles ocupdos óptmos y de los vrtules está loqued en ocupdos-vrtules r El operdor de ock es nvrnte nte trnsformcones untrs de los espnortles ocupdos Hy nfntos conuntos de espnortles ocupdos óptmos; todos ellos se relconn entre sí por trnsformcones untrs El operdor de ock es hermítco Exste un conuto ddo de espnortles ocupdos óptmos en cuy se l mtrz de ock es dgonl: los espnortles ocupdos cnóncos δ cn cn Los espnortles ocupdos y los vrtules consttuyen un se complet Ecucón de ock cnónc cn cn Métodos de l Químc Cuántc - I T r r g o n 6 Lus Seo 63
5 L proxmcón de Hrtree-ock (H) δ Ψ o L r s r K L espnortles ocupdos: vrtules: vrcón rtrr de un espnortl ocupdo culquer que preserve ortonormldd δ Ψ Ψ δ s espnortles ocupdos óptmos s l energí es mínm Ψ δ E E δe δe Cuáles son los óptmos? Métodos de l Químc Cuántc - I T r r g o n 6 Lus Seo 64
6 Hrtree-ock: vrcón ortl δ : : δ δ δ δ δ ocup c c r vr c ocu r r vr c r r c r los ocupdos y los vrtules formn un se complet δ r vr r c r un vrcón rtrr de un espnortl ocupdo culquer que preserve ortonormldd está completmente contend en el espco vrtul Métodos de l Químc Cuántc - I T r r g o n 6 Lus Seo 65
7 Hrtree-ock: vrcón de l funcón de ond Ψ δ Ψ Ψ ( δ ) K K δ, K δ Ψ δ, K c, r vr r r K r vr r K c r δ Ψ r vr Ψc r r l vrcón de un determnnte de Slter ded un vrcón rtrr de un espnortl ocupdo culquer que preserve ortonormldd es un comncón lnel de tods ls monoexctcones Métodos de l Químc Cuántc - I T r r g o n 6 Lus Seo 66
8 δe Hrtree-ock: Teorem de Brlloun δ Ψ H Ψ Ψ H δ Ψ Ψ δ Ψ H Ψ cc H δ Ψ δ Ψ H Ψ * r vr Ψ r H Ψ cr cc ddo que eso se cumple en tod vrcón rtrr, p.e. en un en l que todos los coefcentes son dstntos de cero:,r Ψ r H Ψ Teorem de Brlloun Un determnnte de Slter no nterccon drectmente con ls confgurcones otends por monoexctcones hc los espnortles vrtules desde los espnortles ocupdos ortonormles que hcen l energí estconr Métodos de l Químc Cuántc - I T r r g o n 6 Lus Seo 67
9 Hrtree-ock: Operdor de ock Ψ r H Ψ hr r h Defncón: Operdor de ock ( J K ) r r r h Métodos de l Químc Cuántc - I T r r g o n 6 Lus Seo 68 ( J ) () K () ( ) () Exste un operdor monoelectrónco cuy mtrz en un se complet de espnortles está loqued en ocupdos/vrtules s los ocupdos hcen l energí estconr: El operdor de ock. Los que cumplen esto son los óptmos
10 Hrtree-ock: Mtrz de ock Espnortles ocupdos óptmos: L r s r L L Exste un solo conunto de espnortles ocupdos óptmos? r s L Métodos de l Químc Cuántc - I T r r g o n 6 Lus Seo 69
11 Trnsformcones untrs de los espnortles ocupdos U ocup U ocup Otr notcón más compct: U, (,,L) (,L) U,, vector fl de elementos vector fl de elementos mtrz x (cd column es el desrrollo de ls funcones trnsformds en térmnos de ls ncles) Métodos de l Químc Cuántc - I T r r g o n 6 Lus Seo 7
12 Trnsformcones untrs de los espnortles ocupdos U U J ( ) J () dd un pre rtrr de funcones µ ν ocup U? ocup U U, µ ν J µ ν µ ν U * U µ ν U U ( ) µ ν UU U U UU µ ν J µ ν U J ) J () ( J () Métodos de l Químc Cuántc - I T r r g o n 6 Lus Seo 7
13 Trnsformcones untrs de los espnortles ocupdos U U J ( ) J ocup () U J ocup () U L contrucón de Coulom l operdor de ock es nvrnte nte trnsformcones untrs de los espnortles ocupdos. U, Métodos de l Químc Cuántc - I T r r g o n 6 Lus Seo 7
14 Trnsformcones untrs de los espnortles ocupdos K Ψ Ψ U U ocup K U K ( ) () U ( ) () () E * U * * Ψ Ψ Ψ U E E Ψ Eercco: demostrd l nvrnc de U J ( ) J () J ocup () () * Ψ Ψ U U, Métodos de l Químc Cuántc - I T r r g o n 6 Lus Seo 73 Ls trnsformcones untrs entre los espnortles ocupdos de nvrntes: l sum de los operdores de Coulom, l sum de los operdores de ntercmo, el operdor de ock, l funcón de ond totl (determnnte de Slter) (slvo su fse) y l energí totl. Hy nfntos conuntos de espnortles ocupdos óptmos; todos ellos se relconn entre sí por trnsformcones untrs
15 El operdor de ock es hermítco dd un pre rtrr de funcones µ ν K µ K ν µ ν * * ν K µ νµ µ ν vemos, p.e., el térmno µ µ ν ν µ ν * µν νµ L mtrz de representcón del operdor de ock en un se de espnortles ocupdos óptmos es hermítc Un mtrz hermítc puede ser dgonlzd por un trnsformcón untr * Hy un conuto ddo de espnortles ocupdos óptmos en cuy se l mtrz de ock es dgonl. Los llmmos espnortles ocupdos cnóncos Métodos de l Químc Cuántc - I T r r g o n 6 Lus Seo 74
16 Hrtree-ock: Mtrz de ock L Espnortles ocupdos óptmos culesquer L r s L cn cn L Espnortles ocupdos óptmos cnóncos cn cn L r s L r s L r s L Métodos de l Químc Cuántc - I T r r g o n 6 Lus Seo 75
17 Hrtree-ock: Mtrz de ock L L cn cn L cn cn cn L Métodos de l Químc Cuántc - I T r r g o n 6 Lus Seo 76
18 U cn U Hrtree-ock: Mtrz de ock Se l mtrz x del operdor de ock en un se de espnortles ocupdos óptmos culquer cn Se l mtrz dgonl x del operdor de ock en l se de espnortles ocupdos óptmos cnóncos cn cn cn cn U ocup U cn cn U U cn U U cn cn cn δ Métodos de l Químc Cuántc - I T r r g o n 6 Lus Seo 77
19 cn L ecucón de ock cnónc cn cn δ cn r El conunto de espnortles ocupdos óptmos cnóncos e nfntos espnortles vrtules consttuye un se complet (y ortonorml) vrtul s cn µ c ocup ocup ocup cn r vr cn cn c c c s r vr cn cn cn cn c c δ s r c r r r s c s c cn cn Métodos de l Químc Cuántc - I T r r g o n 6 Lus Seo 78
20 h L ecucón de ock cnónc cn cn ( ) cn cn J K es un ecucón dferencl de pseudovlores propos el operdor de ock depende de los espnortles ocupdos Método trdconl de solucón: cmpo utoconsstente o utocoherente Self-Consstent eld (SC) { cn } () ( ) ( ) ( ) ( ) cn cn ( ) Métodos de l Químc Cuántc - I T r r g o n 6 Lus Seo 79
21 eemplo de ortles loclzdos (no cnóncos) José Ptrch-Ruíz(U. Vlenc) y otros, Chem.Phys.Lett. Métodos de l Químc Cuántc - I T r r g o n 6 Lus Seo 8
22 eemplo de ortles loclzdos (no cnóncos) Métodos de l Químc Cuántc - I T r r g o n 6 Lus Seo 8
23 L ecucón de ock cnónc: Energís ortles cn cn h h ( J K ) h energí cnétc y trccón nucler del electrón en el espnortl, más repulsón culomn e ntercmo con todos los demás electrones en los demás espnortles [más nálss más delnte] E? O repulsón contlzd en: : : E Métodos de l Químc Cuántc - I T r r g o n 6 Lus Seo 8
24 L ecucón de ock cnónc: Energís ortles E h h E h porque l sum de energís ortles contlz dos veces l nterccón de cd pr de electrones repulsón contlzd en: : : E Métodos de l Químc Cuántc - I T r r g o n 6 Lus Seo 83
25 Energís ortles: Teorem de Koopmns El potencl de onzcón necesro pr onzr un electrón desde el espnortl, en el supuesto de que los espnortles no cmen de form en el proceso (ortles congeldos) es: E E PI( ) h h h PI ( ) E E PI( ) h PI( ) Métodos de l Químc Cuántc - I T r r g o n 6 Lus Seo
26 Hrtree-ock no restrngdo (UH) Result de elegr los espnortles como productos de ortles por funcones de espín, sn restrccón dconl lgun: (x), r ( x) ω ( ) ( ) r ( x) ( ) ( ω ),, δ δ Ψ UH L,,, L Métodos de l Químc Cuántc - I T r r g o n 6 Lus Seo 85 UH UH SzΨ MSh Ψ UH UH S Ψ S( S ) h Ψ espín no restrngdo (spn unrestrcted, spn polrzed)
27 Integrles de Coulom e ntercmo entre espnortles Coulom J,, J,, J,, J,, J ntercmo K,, K,, K,, K,, K dos electrones de espnes opuestos O tenen nterccón de ntercmo Métodos de l Químc Cuántc - I T r r g o n 6 Lus Seo 86
28 Integrles de Coulom e ntercmo entre espnortles Coulom J,, J,, J,, J,, J ntercmo K,, K,, K,, K,, K dos electrones de espnes opuestos O tenen nterccón de ntercmo Métodos de l Químc Cuántc - I T r r g o n 6 Lus Seo 87
29 Coulom J,, J,, J,, J,, ntercmo K,, K,, K,, K,, Métodos de l Químc Cuántc - I T r r g o n 6 Lus Seo 88
30 Coulom J,, J,, J,, J,, ntercmo K,, K,, K,, K,, Métodos de l Químc Cuántc - I T r r g o n 6 Lus Seo 89
31 Coulom J,, J,, J,, J,, ntercmo K,, K,, K,, K,, Métodos de l Químc Cuántc - I T r r g o n 6 Lus Seo 9
32 Coulom J Ĵ,, J Ĵ,, J Ĵ,, J,, Ĵ ntercmo K K,, K K,, K,, K,, Métodos de l Químc Cuántc - I T r r g o n 6 Lus Seo 9
33 Operdores de Coulom e ntercmo sore ortles Coulom J Ĵ,, J Ĵ,, J Ĵ,, J,, Ĵ ntercmo K K,, K K,, K,, K,, Métodos de l Químc Cuántc - I T r r g o n 6 Lus Seo 9
34 Operdores de Coulom e ntercmo sore ortles Coulom J Ĵ,, J Ĵ,, J Ĵ,, J,, Ĵ ntercmo K K,, K K,, K,, K,, Métodos de l Químc Cuántc - I T r r g o n 6 Lus Seo 93
35 Métodos de l Químc Cuántc - I T r r g o n 6 Lus Seo 94 Hrtree Hrtree-ock no restrngdo (UH) ock no restrngdo (UH) espín : K J J h K K J J h K J J h cn cn cn
36 Métodos de l Químc Cuántc - I T r r g o n 6 Lus Seo 95 Hrtree Hrtree-ock no restrngdo (UH) ock no restrngdo (UH) espín : K J J h K J J h espín : sólo ortles!
37 Energí totl E Hrtree-ock no restrngdo (UH) h ( J ) K sums sore espnortles J K J K K,, J J K Métodos de l Químc Cuántc - I T r r g o n 6 Lus Seo 96
38 Energí totl E E Hrtree-ock no restrngdo (UH) h ( J ) K h h J sums sore ortles ( J ) K ( J ) K Métodos de l Químc Cuántc - I T r r g o n 6 Lus Seo 97 J K J sums sore espnortles J J K
39 Densdd electrónc ρ Hrtree-ock no restrngdo (UH) Densdd de proldd de encontrr un electrón en un punto del espco rel ( número de electrones) ρ r ρ( ) dωdxkdxψ ( ) Ψ * * () () () () () Eercco: demostrdlo utlzndo ls técncs de ls regls de Slter * ρ () ρ () Densdd de espín electrónco (en un punto del espco rel) ρ S ρ ρ ( ) () () Métodos de l Químc Cuántc - I T r r g o n 6 Lus Seo 98
40 Hrtree-ock restrngdo (RH) : cps cerrds Result de elegr los espnortles como productos de ortles por funcones de espín, con l condcón de que los ortles sen los msmos que los : r ( x) ( ) ( ω) (x) r ( x) ( ) ( ω), Ψ, / δ,, L / / RH, / S Ψ RH z S Ψ RH espín restrngdo (spn restrcted, spn unpolrzed) Métodos de l Químc Cuántc - I T r r g o n 6 Lus Seo 99
41 Métodos de l Químc Cuántc - I T r r g o n 6 Lus Seo Hrtree Hrtree-ock restrngdo (RH) : cps cerrds ock restrngdo (RH) : cps cerrds hemos prescndddo del superíndce cn sums sore ortles / K K K / J J J / / J K h ( ) / J K h
42 Hrtree-ock restrngdo (RH) : cps cerrds E h h J sums sore ortles ( J ) K E / / / h ( J ) K ( J ) K J K Métodos de l Químc Cuántc - I T r r g o n 6 Lus Seo J sums sore ortles J J K
43 Hrtree-ock restrngdo (RH) : cps cerrds E / / / h ( J ) K sums sore ortles Métodos de l Químc Cuántc - I T r r g o n 6 Lus Seo
44 Hrtree-ock restrngdo (RH) : cps cerrds Densdd electrónc ρ / ( ) * () () Densdd de espín ρ S ρ ρ ( ) () () Métodos de l Químc Cuántc - I T r r g o n 6 Lus Seo 3
45 Análss de l energí: correlcón electrónc Repulsón electrostátc de un pr de electrones: dvdv DensPro r Pres de electrones de espín opuesto: Pres de electrones de msmo espín: ( ) ( ) r r (, ) ( ) r r r Pres de electrones: ( ) ( ) Métodos de l Químc Cuántc - I T r r g o n 6 Lus Seo 4
46 Análss de l energí: correlcón electrónc Repulsón electrostátc de un pr de electrones: dvdv DensPro r r r (, ) Métodos de l Químc Cuántc - I T r r g o n 6 Lus Seo 5 r r r Interccón de cd pr de electrones de espnes opuestos / / / / * * J dv dv () () r r r dvdv DensPro( ) DensPro( ) r nterccón no correlcond, o de cmpo medo: un e - nterccon con un densdd de crg (del otro) que no depende del punto en el que se encuentr el prmero. r r dvdv DensPro( ) DensPro( ) r
47 Métodos de l Químc Cuántc - I T r r g o n 6 Lus Seo 6 Análss de l energí: correlcón electrónc Análss de l energí: correlcón electrónc Interccón de cd pr de electrones de msmo espín ( ) / / J K / / * * / * / * ) ( () 4 () () r dv dv / / * * ) ( () 4 DensPro DensPro ) ( ) ( r r r dv dv r r ) ( ) ( DensPro DensPro r r r r Hy un cert correlcón en el movmento de los dos electrones: l nterccón entre un pr de electrones con el msmo espín puede descrrse como l nterccón entre un e - y un densdd de crg (del otro) que depende del punto en el que se encuentr el prmero. Est correlcón es ded l ntsmetrí de ntercmo.
48 Análss de l energí: correlcón electrónc L proxmcón Hrtree-ock ( veces llmd de cmpo medo) sólo contene correlcón de ntercmo, pero no contene correlcón de Coulom. A ést últm se le llm smplemente correlcón. Métodos de l Químc Cuántc - I T r r g o n 6 Lus Seo 7
49 Hrtree-ock ock-roothn: Comncón lnel de funcones de se (Lo descrmos solmente en el cso RH cps cerrds, pr revr) δ δ otcón: ortles ocupdos,, L ( ) / S... / Métodos de l Químc Cuántc - I T r r g o n 6 Lus Seo 8
50 Hrtree-ock ock-roothn: Comncón lnel de funcones de se Conunto de funcones de se: φ ( φ φ L φ ),, M / [preestlecdo, no ortogonl (f.gussns, f.de Slter, )] Aproxmcón de Roothn: ortl HR M / φ C (, / ) / HR φc / M / Por eemplo: [átomos: AOs como comncón lnel de gussns GTs] [moléculs: MOs como comncón lnel de AOs (LCAO)] [moléculs: MOs como comncón lnel de GTs] M : el límte Hrtree-ock HR Métodos de l Químc Cuántc - I T r r g o n 6 Lus Seo 9 M /
51 Hrtree-ock ock-roothn: Comncón lnel de funcones de se S φc C φ φ C C φ φ C C φ C φ C S C C φ C C S φ C C φ S φ C Ecucón de pseudovlores propos (ntegrl, mtrcl) [ con métrc S ] C dgonlz smultánemente y S Métodos de l Químc Cuántc - I T r r g o n 6 Lus Seo
52 Hrtree-ock ock-roothn: Comncón lnel de funcones de se M / / C φ S φ C ortl ocupdo energí ortl ortles vrtules energís ortles vrtules Métodos de l Químc Cuántc - I T r r g o n 6 Lus Seo
53 Hrtree-ock ock-roothn: Comncón lnel de funcones de se C φ S φ C Dgonlzcón smultáne de y S: Pso ) S V φ V d ( ) / d d / δ S / φ / V d V Pso ) S φ S / φ / φ φ S S / φ / φ C S / φ S C / φ S S / φ / φ C C µ U U C S φ / U Métodos de l Químc Cuántc - I T r r g o n 6 Lus Seo
54 Hrtree-ock ock-roothn: Comncón lnel de funcones de se φ C () ( ) ( ) φc ( ) ( ) ( ) ( ) φ C S φc Métodos de l Químc Cuántc - I T r r g o n 6 Lus Seo 3
55 Hrtree-ock restrngdo (RH) : cps erts cc cc cc cc c c c c cp cerrd cp ert técncs de operdores de coplmento R k k k k culquer cp Muy utlzdo en átomos Poco utlzdo en moléculs trs el desrrollo de técncs MCSC, y en prtculr CASSC Métodos de l Químc Cuántc - I T r r g o n 6 Lus Seo 4
56 Ruptur de enlces covlentes en RH-cc orzr los dos electrones de un enlce covlente tener l msm dstrucón espcl es gul de rzonle dstncs de enlce que cundo el enlce se rompe? Cso: H, RH, LCAO (s A, s B ) Ψ σ g σg Σ g σ ( ) u sa s ( ) B σ s s σ g ( S ) AB ( S ) AB ( s s ) A B R R e R σ u g A B ( s s ) A B Ψ σ u σu Σ g Es el determnnte Ψ gul de mportnte en el equlro que trs l dsoccón? Métodos de l Químc Cuántc - I T r r g o n 6 Lus Seo 5
57 Ruptur de enlces covlentes en RH-cc Ĥ σ g σ g σ u σ u R Ĥ σ g σ g σ u σ u σ g σ g σ g h σg J ( σg, σg ) K σ, σ ) ( g u σ u σ u K σ, σ ) ( g u σ h σ u u u u J ( σ, σ ) σ g h σg σu h σu sahsa E J ( σ, σ ) J ( σ, σ ) K( σ, σ ) g g σ g σ g u E ( H ) J ( s A, s A) J ( s, s A A) J E ( s, s ) ( H ) J ( s A, s A A u g σ u σ u u o A ( H ) J ( s ) A, s A ) Métodos de l Químc Cuántc - I T r r g o n 6 Lus Seo 6
58 Ruptur de enlces covlentes en RH-cc RH: Un determnnte (elem.dgonles) Dos determnntes (utovlores) E ( H ) J ( s A, s A ) R Dsoccón soreestmd en J ( s A, s A ) Dsoccón correct E ( H ) Ĥ σ g σ g σ u σ u σ g σ g σ u σ u E ( H ) J ( s A, s A) J ( s, s A A) J E ( s, s ) ( H ) J ( s A, s A A A ) Métodos de l Químc Cuántc - I T r r g o n 6 Lus Seo 7
59 Ruptur de enlces covlentes en RH-cc RH: Un determnnte (elem.dgonles) [( H H ) ( H H )] Dos determnntes (utovlores) H H E ( H ) J ( s A, s A ) σ R confgurcón prncpl σ g u σ σ g u Dsoccón soreestmd en J ( s A, s A ) [ ] [ ] s s s s s s s s A A B B A B B A [ ] [ ] s s s s s s s s A A B B A B B A confgurcón dsoctv H H Dsoccón correct E ( H ) [ ] s s s s A [ ] s s s s A A B B B B A Métodos de l Químc Cuántc - I T r r g o n 6 Lus Seo 8
60 Ruptur de enlces covlentes en RH-cc El método RH-cc soreestm l energí de los enlces covlentes Solucones de coste rzonle: UH Ψ σ σ σ σ σ σ σ σ g g M s, pero S MCSC OVC Cmpo utoconsstente multconfgurconl - confgurcones de vlenc optmzds Cálculo CI con un espco de confgurcones electróncs pequeño y optmzcón smultáne de coefcentes de CI y de MOs CASSC Cmpo utoconsstente multconfgurconl - espco ctvo completo MCSC con un espco de confgurcones que es el full CI de un número pequeño de espnortles (los prtcpntes en el enlce) Métodos de l Químc Cuántc - I T r r g o n 6 Lus Seo 9
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