Rotación y vibración de moléculas poliatómicas
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- Adrián Campos Benítez
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1 Rotación y vibración de moléculas poliatómicas Química Física Aplicada, UAM (Química Física Aplicada, UAM) Rotación y vibración de moléculas poliatómicas 1 / 1
2 Movimiento de rotación en moléculas poliatómicas El movimiento nuclear se puede descomponer como una combinación de movimientos de traslación, rotación, vibración y rotación-vibración. En una primera aproximación despreciaremos este último. El movimiento de traslación de la molécula como un todo corresponde al de una partícula libre en tres dimensiones con una masa igual a la masa total de la molécula. Elegiremos como origen de coordenadas el centro de masas de la molécula de manera que la molécula no tiene movimiento de traslación en este sistema. Supondremos que la molécula es un rotor rígido que cambia su orientación en el espacio manteniéndose fija la posición de su centro de masas. (Química Física Aplicada, UAM) Rotación y vibración de moléculas poliatómicas / 1
3 Sistemas de ejes La rotación se describe especificando la orientación de un sistema de ejes fijos en la molécula respecto a un sistema de ejes fijos en el espacio. El primer sistema de ejes también se llama rotante porque acompaña a la molécula en su movimiento. (Química Física Aplicada, UAM) Rotación y vibración de moléculas poliatómicas 3 / 1
4 Mecánica Clásica de la rotación La velocidad de un núcleo con un vector de posición r α viene dada por v α = ω r α donde la velocidad angular ω es un vector dirigido a lo largo del eje instantáneo de rotación y cuya magnitud es igual a la rapidez del giro. La energía cinética de rotación es T rot = 1 m α v α = 1 ω i I ij ω j = 1 ωt I ω α donde los índices i, j corren sobre las componentes cartesianas x, y, z, e I es el tensor de inercia, cuyos elementos vienen dados por i j I ij = α m α (r α δ ij x αi x αj ) y definen una matriz cuadrada simétrica de orden 3. (Química Física Aplicada, UAM) Rotación y vibración de moléculas poliatómicas 4 / 1
5 Mecánica Clásica de la rotación Las componentes del tensor de inercia tienen la forma explícita I xx = α m α (y α + z α) I yy = α I zz = α m α (z α + z α) m α (x α + y α) I xy = α m α x α y α I xz = α m α x α z α I yz = α m α y α z α (Química Física Aplicada, UAM) Rotación y vibración de moléculas poliatómicas 5 / 1
6 Mecánica Clásica de la rotación El vector momento angular viene dado por L = α m α r α v α = I ω o en componentes: L i = j I ij ω j El sistema de ejes rotantes se puede elegir siempre de manera que el tensor de inercia sea diagonal. Estos ejes se llaman ejes principales de inercia y los elementos diagonales momentos principales de inercia. Los momentos principales de inercia se denotan por I a, I b, I c y se ordenan de manera que I a I b I c. (Química Física Aplicada, UAM) Rotación y vibración de moléculas poliatómicas 6 / 1
7 Mecánica Clásica de la rotación Si se conoce el tensor de inercia en un sistema cualquiera de ejes moleculares, los momentos principales de inercia se obtienen resolviendo la ecuación: I xx I I xy I xz I xy I yy I I yz I xz I yz I zz I = 0 Es decir, los momentos principales de inercia son los autovalores del tensor de inercia. Un eje de simetría C n (n > 1) de una molécula debe coincidir con uno de los ejes principales de inercia. Si la molécula tiene un eje de simetría C n con n > tiene dos momentos principales de inercia iguales. Si la molécula tiene dos o más momentos principales de inercia iguales, la elección de los ejes principales de inercia no es única. (Química Física Aplicada, UAM) Rotación y vibración de moléculas poliatómicas 7 / 1
8 Mecánica Clásica de la rotación Los sólidos rígidos se pueden clasificar atendiendo a los valores de los momentos principales de inercia como: Lineales: Uno de los momentos principales de inercia es 0. I a = 0, I b = I c 0. Ej: HCN Trompos esféricos: I a = I b = I c. Ej: CH 4, SF 6. Trompos simétricos alargados: I a < I b = I c. Ej: CH 3 Br Trompos simétricos achatados: I a = I b < I c. Ej: C 6 H 6 Trompos asimétricos: I a < I b < I c. Ej: H O En el sistema de ejes principales de inercia se tiene que L a = I a ω a, L b = I b ω b, L c = I c ω c T rot = 1 (I aω a + I b ω b + I c ω c) = L a I a + L b I b + L c I c (Química Física Aplicada, UAM) Rotación y vibración de moléculas poliatómicas 8 / 1
9 Mecánica Cuántica de la rotación Los operadores de Hamilton y del cuadrado del momento angular son, respectivamente: Ĥ rot = L a + L b + L c I a I b I c L = L a + L b + L c El hamiltoniano y el momento angular verifican las siguientes relaciones de conmutación: [Ĥ rot, L ] = 0 [ L, L a ] = [ L, L b ] = [ L, L c ] = 0 [ L a, L b ] = i L c, etc. ( 1 [Ĥ rot, L c ] = i 1 ) ( L a L b + L b L a ), etc. I a I b (Química Física Aplicada, UAM) Rotación y vibración de moléculas poliatómicas 9 / 1
10 Mecánica Cuántica de la rotación Por otra parte, en el sistema de ejes fijos en el espacio se verifica que [Ĥ rot, L ] = 0 [ L, L x ] = [ L, L y ] = [ L, L z ] = 0 [ L x, L y ] = +i L z, etc. [Ĥ rot, L x ] = [Ĥ rot, L y ] = [Ĥ rot, L z ] = 0 [ L x, L a ] = [ L x, L b ] =... = [ L z, L c ] = 0 (Química Física Aplicada, UAM) Rotación y vibración de moléculas poliatómicas 10 / 1
11 Mecánica Cuántica de la rotación De los conmutadores anteriores se sigue que para cualquier trompo se deben cumplir las siguientes ecuaciones de autovalores: Ĥ rot ψ rot = E rot ψ rot L ψ rot = J(J + 1) ψ rot J = 0, 1,... L z ψ rot = M ψ rot M = J, J + 1,..., +J donde las dos últimas ecuaciones resultan de la teoría general del momento angular. (Química Física Aplicada, UAM) Rotación y vibración de moléculas poliatómicas 11 / 1
12 Moléculas lineales Se elige como eje a el eje de la molécula. Se tiene que b α = c α = 0 y I b = I c = α m α a α I, I a = 0 Las expresiones de los operadores de interés son Por lo tanto: Ĥ rot = L I, L = L b + L c E rot = J(J + 1), J = 0, 1,,... I que es de la misma forma que la correspondiente fórmula para moléculas diatómicas. Cada nivel de energía tiene una degeneración de J + 1 (Química Física Aplicada, UAM) Rotación y vibración de moléculas poliatómicas 1 / 1
13 Trompos esféricos I a = I b = I c I y el hamiltoniano rotacional es Por lo tanto: Ĥ rot = 1 I ( L a + L b + L c ) = L I E rot = J(J + 1), J = 0, 1,,... I En este caso [Ĥ rot, L c ] = 0 y ψ rot debe ser también autofunción de L c L c ψ rot = K ψ rot, K = 0, ±1, ±,..., ±J K es el número cuántico asociado a la componente del momento angular sobre un eje cualquiera fijo en la molécula. La degeneración es (J + 1) debida a todos los posibles valores de M y K. (Química Física Aplicada, UAM) Rotación y vibración de moléculas poliatómicas 13 / 1
14 Trompos simétricos achatados I a = I b < I c, y el Hamiltoniano es Ĥ rot = L a + L b I b + L c = L ( ) L c I c I b I c I b que conmuta con L c por lo que ψ rot también debe ser autofunción de L c : L c ψ rot = K ψ rot, K = 0, ±1, ±,..., ±J L c ψrot = K ψ rot Por lo tanto, la energía rotacional es: ( E rot,j,k = 1 I J(J + 1) + K 1 ) I c I b (Química Física Aplicada, UAM) Rotación y vibración de moléculas poliatómicas 14 / 1
15 Trompos simétricos achatados Se definen las constantes rotacionales de una molécula poliatómica mediante A = h 8π, B = h I a 8π, C = h I b 8π, I c y la expresión de la energía es: E rot,j,k = BhJ(J+1)+(C B)K h, J = 0, 1,,..., K = 0, ±1,..., ±J donde se debe advertir que C B < 0. La degeneración es 4J + si K 0 y J + 1 si K = 0. (Química Física Aplicada, UAM) Rotación y vibración de moléculas poliatómicas 15 / 1
16 Trompos simétricos alargados Repitiendo el razonamiento anterior e intercambiando a y c se llega a E rot,j,k = BhJ(J +1)+(A B)K h, J = 0, 1,,..., K = 0, ±1,..., ±J La degeneración es 4J + si K 0 y J + 1 si K = 0. (Química Física Aplicada, UAM) Rotación y vibración de moléculas poliatómicas 16 / 1
17 Trompos asimétricos I a I b I c y la expresión general del hamiltoniano no puede ser simplificada Ĥ rot = L a + L b + L c I a I b I c Para obtener los niveles de energía se representa el hamiltoniano en la base de autofunciones del trompo simétrico y se hallan los autovalores de dicha matriz para cada valor de J: det H KK Eδ KK = 0 donde H KK =< JK Ĥ rot JK > La degeneración es J + 1 asociada a los posibles valores de M. El parámetro B puede variar desde A hasta C correlacionándose en ambos casos extremos con trompos asimétricos achatados y alargados, respectivamente. (Química Física Aplicada, UAM) Rotación y vibración de moléculas poliatómicas 17 / 1
18 Espectros de rotación pura en moléculas poliatómicas Para que sean posibles transiciones de dipolo eléctrico la molécula debe poseer un momento dipolar eléctrico permanente Los trompos esféricos no tienen momento dipolar permanente y carecen de espectro de rotación pura. Para trompos simétricos con momento dipolar permanente las reglas de selección son: J = 0, ±1, K = 0, M = 0, ±1 Si K = 0, las transiciones con J = 0 en las que cambie M no producen absorción ni emisión de radiación. (Química Física Aplicada, UAM) Rotación y vibración de moléculas poliatómicas 18 / 1
19 Espectros de rotación pura en moléculas poliatómicas Los transiciones de absorción se estudian en microondas. En la aproximación del rotor rígido sus números de onda vienen dados por ν(j J + 1) = B e (J + 1) y las líneas del espectro estarían igualmente espaciadas con una separación ν = B e. Si se tiene en cuenta el acoplamiento vibración-rotación los números de onda de las transiciones vienen dados por ν(j J + 1) = B [v] (J + 1) con una separación constante de ν = B [v]. (Química Física Aplicada, UAM) Rotación y vibración de moléculas poliatómicas 19 / 1
20 Espectros de rotación pura en moléculas poliatómicas Si además se tiene en cuenta la distorsión centrífuga los números de onda son ν(j J + 1) = ( B v D JK K )(J + 1) 4 D J (J + 1) 3 El término de distorsión desplaza las líneas hacia las bajas frecuencias y el desplazamiento aumenta con J. El término de distorsión también desdobla cada línea en varias componentes, cada una con un valor de K. Para cada nivel rotacional con un J dado hay J + 1 líneas muy poco espaciadas. Para moléculas razonablemente pesadas este desdoblamiento no se resuelve para las líneas de J bajo. (Química Física Aplicada, UAM) Rotación y vibración de moléculas poliatómicas 0 / 1
21 Espectros de rotación pura en moléculas poliatómicas En trompos asimétricos con momento dipolar, las reglas de selección son: J = 0, ±1, M = 0, ±1 Ahora K no es un buen número cuántico y no hay reglas de selección para K. (Química Física Aplicada, UAM) Rotación y vibración de moléculas poliatómicas 1 / 1
22 Grados de libertad vibracionales El movimiento de los N átomos de una molécula se describe mediante 3N grados de libertad. El movimiento de traslación de la molécula se describe por 3 grados de libertad. El movimiento de rotación de la molécula se describe por 3 grados de libertad si no es lineal, y por si es lineal. Los 3N 6 (o 3N 5) grados de libertad restantes describen el movimiento de vibración de los átomos en la molécula. El movimiento de vibración cambia las posiciones relativas (distancias y ángulos) de los átomos en una molécula; los de traslación y rotación no. (Química Física Aplicada, UAM) Rotación y vibración de moléculas poliatómicas / 1
23 Ecuaciones de Lagrange En Mecánica Clásica las trayectorias de un conjunto de partículas se obtienen resolviendo las ecuaciones de Newton m α d r α dt m α r α = F α = α U El formalismo basado en las ecuaciones de Lagrange permite una solución equivalente del mismo problema. Función de Lagrange: L(q 1, q,..., q n, q 1, q,..., q n ) = T U d L Ecuaciones de Lagrange: L = 0 dt q i q i Las q i son coordenadas generalizadas (no necesariamente cartesianas) que especifican las posiciones de todas las partículas del sistema. (Química Física Aplicada, UAM) Rotación y vibración de moléculas poliatómicas 3 / 1
24 Mecánica clásica de la vibración En el sistema de ejes rotantes las coordenadas cartesianas del núcleo α son (a α, b α, c α ); y las coordenadas de su posición de equilibrio son (a α,e, b α,e, c α,e ). Los desplazamientos respecto a las posiciones de equilibrio son: x α = a α a α,e, y α = b α b α,e, z α = c α c α,e Ignorando que se trata de un sistema de ejes rotante, la energía cinética es: T = 1 N m α (ẋα + ẏ α + ż α) α=1 (Química Física Aplicada, UAM) Rotación y vibración de moléculas poliatómicas 4 / 1
25 Mecánica clásica de la vibración Es conveniente usar coordenadas cartesianas ponderadas definidas por: q 1 = m 1/ 1 x 1, q = m 1/ 1 y 1, q 3 = m 1/ 1 z 1, q 4 = m 1/ x, q 5 = m 1/ y, q 6 = m 1/ z, q 3N = m 1/ N x N, q 3N 1 = m 1/ N y N, q 3N = m 1/ N z N, En las nuevas coordenadas la energía cinética se reduce a una suma de cuadrados T = 1 3N i=1 q i = 1 qt q (Química Física Aplicada, UAM) Rotación y vibración de moléculas poliatómicas 5 / 1
26 Mecánica clásica de la vibración La energía potencial nuclear efectiva U es la suma de la energía puramente electrónica y de la repulsión nuclear. U es una función de todas las coordenadas {x α, y α, z α } o, de forma equivalente, de las {q i }. Como estamos interesados en los pequeños movimientos de vibración de los núcleos en torno a sus posiciones de equilibrio resulta conveniente desarrollar U en serie de Taylor en el entorno de la posición de equilibrio. 3N ( ) U U = U e + q i + 1 3N 3N ( ) U q i q j i=1 q i e! q i q j i=1 j=1 e + 1 3N 3N 3N ( 3 ) U q i q j q k + 3! q i q j q k e i=1 j=1 k=1 (Química Física Aplicada, UAM) Rotación y vibración de moléculas poliatómicas 6 / 1
27 Mecánica clásica de la vibración En la aproximación armónica se trunca el desarrollo a segundo orden. Y se definen las constantes de fuerza mediante: ( ) U k ij = q i q j La expresión de U es e U = U e + 1 3N i=1 3N j=1 k ij q i q j = U e + 1 qt k q El lagrangiano es L = 1 qt q U e 1 qt k q (Química Física Aplicada, UAM) Rotación y vibración de moléculas poliatómicas 7 / 1
28 Mecánica clásica de la vibración La matriz k es simétrica y puede ser diagonalizada mediante una transformación ortogonal, siendo U una matriz ortogonal. U T k U = Λ = diag(λ 1, λ,..., λ 3N ) U 1 = U T U U T = U T U = 1 Los autovalores λ i son las raíces de la ecuación secular det k λ1 = 0 Las coordenadas normales, Q i, son combinaciones lineales de las coordenadas cartesianas ponderadas dadas por: o en notación matricial Q i = 3N j=1 q j U ji Q = U T q, q = U Q (Química Física Aplicada, UAM) Rotación y vibración de moléculas poliatómicas 8 / 1
29 Mecánica clásica de la vibración En las nuevas coordenadas el lagrangiano toma la forma simplificada: L = 1 qt UU T q 1 qt UΛU T q = 1 Q T Q 1 QT Λ Q = 3N i=1 ( 1 Q i 1 ) λ iq i Y las ecuaciones del movimiento son: d L L = Q i + λ i Q i = 0 dt Q i Q i (Química Física Aplicada, UAM) Rotación y vibración de moléculas poliatómicas 9 / 1
30 Mecánica clásica de la vibración La matriz k tiene 6 (5 si la molécula es lineal) autovalores λ i iguales a 0 asociados a los movimientos de traslación y de rotación de la molécula. Los 3N 6 (3N 5) autovalores λ i restantes son positivos y las soluciones de las ecuaciones del movimiento son los modos normales de vibración: Q i = A i sen(λ 1/ i t + φ i ) Para cada modo de vibración, digamos el i, las coordenadas de los núcleos efectúan un movimiento vibratorio armónico simple q j = U ji Q i = U ji A i sen(λ 1/ i t + φ i ), j = 1,,..., 3N con la frecuencia de vibración del modo normal i dada por ν i = λi π (Química Física Aplicada, UAM) Rotación y vibración de moléculas poliatómicas 30 / 1
31 Mecánica cuántica de la vibración El operador de energía cinética para el movimiento nuclear es N ˆT N = ( ) α = m α m α xα + y + α z = α α=1 α=1 Para escribirlo en términos de coordenadas normales se aplica la regla de la cadena = Q j = U ij q i q j i Q j Q j j q i = j k U ij U ik Q j Q k 3N i=1 q i q i i = j k Q j Q k i U ij U ik = j k Q j Q k δ jk = j Q j (Química Física Aplicada, UAM) Rotación y vibración de moléculas poliatómicas 31 / 1
32 Mecánica cuántica de la vibración El operador de energía cinética es, por lo tanto: ˆT = 3N i=1 Q i El operador de energía potencial en coordenadas normales es: El hamiltoniano es Ĥ = ˆT + Û = Û = 3N i=1 3N i=1 1 λ iq i + U e ( Q i + 1 λ iq i ) + U e donde se ha eliminado la constante U e (energía electrónica en la conformación de equilibrio) lo que sólo cambia el origen de energía. (Química Física Aplicada, UAM) Rotación y vibración de moléculas poliatómicas 3 / 1
33 Mecánica cuántica de la vibración Eliminando los términos asociados a la translación y la rotación, el hamiltoniano vibracional resulta 3N 6(5) Ĥ vib = ( + 1 ) 3N 6(5) λ iq i = Ĥ i i=1 Q i Como el hamiltoniano es separable, la ecuación de Schrödinger vibracional Ĥ vib ψ vib = E vib ψ vib tiene como solución ψ vib = E vib = 3N 6(5) i=1 3N 6(5) ψ i (Q i ) (Química Física Aplicada, UAM) Rotación y vibración de moléculas poliatómicas 33 / 1 i=1 E i i=1
34 Mecánica cuántica de la vibración Las funciones ψ i (Q i ) y las energías E i se obtienen resolviendo los problemas de tipo oscilador armónico monodimensional Ĥ i ψ i (Q i ) = E i ψ i (Q i ) que tienen las soluciones conocidas: ( αi ) 1/4 1 ψ i (Q i ) = π ( v i v i!) 1/ e α i Q i / H vi ( α i Q i ) v i = 0, 1,... con α i 1 λi = πν i E vib = 3N 6(5) i=1 hν i (v i + 1/) (Química Física Aplicada, UAM) Rotación y vibración de moléculas poliatómicas 34 / 1
35 Mecánica cuántica de la vibración En resumen: El movimiento nuclear asociado a las pequeñas vibraciones en torno a las posiciones de equilibrio se representa como una colección de osciladores armónicos desacoplados (modos normales). Los modos normales de vibración son movimientos colectivos de todos los átomos de la molécula y tienen unas frecuencias determinadas que se obtienen al diagonalizar la matriz de derivadas segundas de la energía electrónica respecto a las coordenadas nucleares ponderadas. La energía de vibración molecular es la suma de las energías vibracionales de cada modo normal. (Química Física Aplicada, UAM) Rotación y vibración de moléculas poliatómicas 35 / 1
36 Anarmonicidad Al tener en cuenta términos de orden superior al segundo en el desarrollo de la energía electrónica, U, la fórmula para los niveles de energía se convierte en E vib = + 3N 6(5) i=1 3N 6(5) i=1 hν i (v i + 1/) h x ij (v i + 1/)(v j + 1/) + hg 0 j i donde x ij son las constantes de anarmonicidad (usualmente negativas) y G 0 es una cierta constante debida a la anarmonicidad y al acoplamiento de la vibración y la rotación. (Química Física Aplicada, UAM) Rotación y vibración de moléculas poliatómicas 36 / 1
37 Espectros de vibración de moléculas poliatómicas Corresponden a transiciones entre estados correspondientes a niveles vibro-rotacionales distintos dentro de un mismo nivel electrónico. Se registran en la región del infrarrojo. En la aproximación armónica las reglas de selección son: v i = ±1 ; v j = 0, j i Debe haber un cambio en el momento dipolar del modo normal i Al tener en cuenta los efectos de la anarmonicidad pueden aparecer transiciones con v i = ±, etc. (sobretonos) y v i = ±1, v j = ±1 (bandas de combinación), aunque estas transiciones son más débiles. La estructura rotacional corresponde a las mismas reglas de selección que los espectros de rotación pura. (Química Física Aplicada, UAM) Rotación y vibración de moléculas poliatómicas 37 / 1
38 Espectros de vibración de moléculas poliatómicas El espectro infrarrojo de una molécula poliatómica está formado por un conjunto de bandas. Una vibración es activa en el IR si el momento dipolar cambia durante el movimiento de vibración. Las bandas más intensas corresponden a transiciones del tipo (0, 0,, 0) (0, 1,, 0). Las frecuencias correspondientes a los orígenes de las bandas son las frecuencias fundamentales. Son ligeramente distintas a las frecuencias ν i debido a la anarmonicidad. A temperatura ambiente los estados vibracionales excitados están muy poco poblados y las bandas calientes no se observan o son muy débiles. Los sobretonos y bandas de combinación suelen ser mucho más débiles que las bandas fundamentales. (Química Física Aplicada, UAM) Rotación y vibración de moléculas poliatómicas 38 / 1
39 Vibraciones de grupo y de esqueleto Las bandas de IR de muchos grupos funcionales varían muy poco de una molécula a otra. Las vibraciones de grupo sirven para identificar la presencia de ciertos grupos funcionales en una molécula. Aunque los modos normales implican el movimiento de todos los átomos de la molécula, en algunos modos sólo se mueven de forma apreciable los átomos que componen un cierto grupo funcional y la vibración se puede asociar a dicho grupo, lo que conduce a una frecuencia característica del mismo. Hay también modos de vibración que involucran a los átomos del esqueleto molecular. Las frecuencias son características de cada molécula y dan un conjunto complejo de bandas que sirven como huella dactilar de la molécula. Estos modos tienen números de onda generalmente en el intervalo cm 1 Denominación de los distintos tipos de movimiento vibratorio. Haga click aquí para visualizarlos. (Se abre en una ventana del navegador) (Química Física Aplicada, UAM) Rotación y vibración de moléculas poliatómicas 39 / 1
40 Vibraciones de grupo y de esqueleto (Química Física Aplicada, UAM) Rotación y vibración de moléculas poliatómicas 40 / 1
41 Niveles vibracionales y transiciones en el agua Se muestran las bandas fundamentales en azul, los primeros sobretonos en verde, las primeras bandas calientes en rojo y las primeras bandas de combinación en morado. Los valores numéricos corresponden a la aproximación armónica E/hc (cm -1 ) (Química Física Aplicada, UAM) Rotación y vibración de moléculas poliatómicas 41 / 1
42 Espectros Raman Para que una vibración sea activa en Raman debe estar acompañada por un cambio en la polarizabilidad de la molécula. Un modo inactivo en IR puede ser activo en Raman, permitiendo la determinación de la frecuencia de vibración. Regla de exclusión mutua: En una molécula con centro de simetría una transición vibracional no puede aparecer en IR y Raman simultáneamente. Pueden existir modos inactivos tanto en IR como en Raman. (Química Física Aplicada, UAM) Rotación y vibración de moléculas poliatómicas 4 / 1
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