Introducción a la Nanotecnología. Simulación de NanoMateriales
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- María Rosa Valdéz Alarcón
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1 Introducción a la Nanotecnología Simulación de NanoMateriales Dr. Ricardo Faccio Centro NanoMat-DETEMA Facultad de Química, UdelaR Contenido p Introducción a DFT p Propiedades Mecánicas p Propiedades Estructurales 1
2 0 Introducción: Resolviendo un sistema de muchas partículas p Sistemas de Muchas Partículas Ψ r1 0, r,, r N Ĥ = ĤΨ 0 R i ( ) ri 1 e Z i M i i me i 4πε 0 R i r +... i, j j e 8πε 0 r i r + 1 i j j 8πε 0 r ( ) = ε 0 Ψ 0 ( r ) i j e Z i Z j R i R j 0 Introducción: Primera aproximación p Aproximación adiabática Born-Oppenheimer Ĥ = R i 0 ˆT ri 1 e Z i M i i me i 4πε # " $# 0 R i r +... i, j ## "## $ j ˆV ext = % e 8πε 0 r i r i j ## "## $ j ri ˆV 1 i m e 4πε πε 0 i j e Z i Z j R i R # # $ j " constante e Z i R i r + 1 e i, j j 8πε 0 r i r i j j + cte.
3 0 Introducción: Segunda aproximación p Teoría del Funcional de la Densidad (DFT) Ĥ = R i 0 ˆT ri 1 e Z i M i i me i 4πε # " $# 0 R i r +... i, j ## "## $ j ˆV ext = % e 8πε 0 r i r + 1 i j ## "## $ j 8πε 0 ri ˆV 1 i m e 4πε 0 i j e Z i Z j R i R # # $ j " constante e Z i R i r + 1 e i, j j 8πε 0 r i r i j j Hˆ = Tˆ+ Vˆ+ Vˆext + cte. 0 Introducción: Ecuaciones de Hartree Fock p Ecuación Central $ + ˆ ' & V m ext + Φ i ) % e ( ψ i ( r) = ε i ψ i ( r ) p Partículas no interactuantes ψ r1 i,..., ( r N ) = ψ 1 ( r1 )ψ ( r )...ψ rn N p Comportamiento Fermiónico? n Función de Onda Antisimétrica: Determinante de Slater p Intercambio exacto p No hay correlación ψ i r1,..., r N ( ) = 1 N ( ) χ 1 χ N r1 ( ) χ r1 N ( ) " r1 ( ) χ rn N ( ) 3
4 0 Introducción: Teoría de Funcionales de la Densidad p Qué es un Funcional? n Se dice que F es un funcional de una función f(t) cuando F es un número cuyo valor depende de la forma de la Función f(t). n Para cada función f (definida sobre el mismo dominio, t) el funcional F[f] arroja el mismo valor: n Un funcional es una función de funciones n Ejemplos F : I : f F[f ] p La integral de una función es un funcional p La energía total de un sistema cuántico es un funcional de la densidad. La densidad es una función definida en R 3 ( ) t Ff [] = f te dt Ff [] = f(0) 0 Introducción: Teoremas de P. Hohenberg & W. Kohn Primer Teorema: Para un sistema de muchas partículas existe una correspondencia uno a uno entre la densidad electrónica ρ(r) del estado basal y su potencial externo V ext. Una consecuencia inmediata de este teorema establece que en estado basal el valor medio de cualquier operador es un funcional único de la densidad electrónica exacta (del estado basal). ψ Ôψ = O[ ρ] Segundo Teorema: Siendo Ô el operador Hamiltoniano Ĥ, el funcional para la energía total en el estado basal toma la siguiente forma: E Vext " ρ # $ = ψ T ˆ + V ˆ ψ + ψ V ˆ ext ψ = F HK " ρ # $ + ψ V ˆ ext ψ = F HK " ρ # $ + ρ ( r) V ext ( r )d r P. Hohenberg y W. Kohn, Phys. Rev. 136 (1964) B864 4
5 0 Introducción: Consecuencias p Invertibilidad: p Universalidad: F HK [ρ] ρ r N ρ ( r ) V ext ( r ) ( ) = δ ( r i r ) ˆρ r p Principio Variacional: Rayleigh-Ritz N i=1 ρ ( r ) = ψ *( r 1,, r N ) ˆρ ( r ) ψ ( r 1,, r N ) ( ) = ψ *( r 1,, r i = r, r N ) i=1 ψ ( r 1,, r i = r, r N )d r 1 d r N El problema sigue siendo el mismo 0 Introducción: Ecuaciones de Kohn y Sham (DFT) [ ρ] = [ ρ] + [ ρ] + [ ρ] + [ ρ] E T V V V 0 H xc ext Ĥ KS = T ˆ 0 + V ˆ H + V ˆ xc + V ˆ ext " ρ ( r ') Ĥ KS = + e " m e 4πε 0 r r " ' d " r ' #%%%%% $ %%%%%& Vˆ δv [ ρ] Universal xc xc = ρ r δρ +V xc +V ext ( ) = φ i *( r ) W. Kohn y L. J. Sham, Phys. Rev. 140 (1965) A1133 N φ i r i=1 ( ) 5
6 0 Introducción: Premio Nobel de Química Introducción: Funcional Correlación-Intercambio Aproximación de Densidad Local LDA 6
7 0 Introducción: Funcionales vs. Experimentos 0 Introducción: Resolviendo la Función de Onda p Confección del Hamiltoniano: ρ ( r ') Ĥ KS = + e m e 4πε 0 r r ' d p Definición de la Base: P m b φm = cpφp p= 1 p Ecuación Secular: " %" m % c $ ' 1 " $ ' 0 % $ ' φ b b b $ i Ĥ sp φ j ε m φ ib φ j ' $ ' = $ ' $ ' $ m ' # $ &' $ c $ P ' 0 ' # & # & Pero ρ(r) final no tiene porque ser igual a ρ(r) inicial r '+V xc +V ext 7
8 0 Introducción: Solución Auto-consistente SCF 0 Introducción: Funciones de Base & Estructura de Códigos p Ondas Planas n Pseudopotenciales n Ondas planas aumentadas n Códigos: VASP y Quantum Espresso p Métodos particionados (aumentados) n LMTO n ASW n LAPW n Códigos: WIENk p Combinación Lineal de Orbitales Atómicos n Bases Gaussianas localizadas, en este caso numéricas. n Códigos: Gaussian y SIESTA 8
9 0 Introducción Potencialidades PBC: Periodic Boundary Conditions Sistemas periódicos: Muestras cristalinas Sistemas no periódicos: Superceldas Defectos moléculas superficies. Propiedades Mecánicas Propiedades Elásticas de nanocintas de Grafeno 9
10 . Propiedades Mecánicas p Propiedades mecánicas de nanoestructuras carbonosas Determination of the Young s Modulus of Structurally Defined Carbon Nanotubes Yang Wu et al, Nano Lett. 8 (1), (008). Propiedades Mecánicas Strength of Monolayer Graphene Measurement of the Elastic Properties and Intrinsic Lee et al. Science 31, 385 (008) 10
11 . Propiedades Mecánicas p Simulación Computacional. n Propiedades mecánicas de: H-ZGNR. n Curvas esfuerzo vs deformación. n Cambios de E gap. n Campo Eléctrico Crítico. n Modulo de Young equivalente. σ xx h 0 d 0 σ xx. Propiedades Mecánicas 11
12 . Propiedades Mecánicas Faccio et al, J. Phys.: Condens. Matter 1 (009) Propiedades Mecánicas p Módulo de Young equivalente 1 E ε l w E E c A w l D S 3D y 0 = = 0 & υ = = 0 εx ε E x 0 0 E π r = A 3D D nanotubes E E = E *0.335nm 3D D graphene graphene 1
13 . Propiedades Mecánicas p Módulo de Young equivalente y parámetros geométricos. Propiedades Mecánicas p Poisson s Ratio and Shear Stress G 3D E = 1 3D ( + υ ) 13
14 . Propiedades Mecánicas Electromechanical Properties of Suspended Graphene Nanoribbons O. Hod, G. E. Scuseria, Nano Letters 9 (009) 619. Propiedades Mecánicas p Conclusiones n Se reportan las propiedades mecánicas para nanocintas de carbono. n Se generalizan los resultados a través del módulo de Young equivalente E 3D y E D. n Las propiedades mecánicas dependen del ancho de la cinta. n Se reportan E D equivalentes superiores al del Grafeno. R. Faccio, P. Denis, H. Pardo, C. Goyenola & A. W. Mombrú, Mechanical properties of graphene nanoribbons J. Phys.: Condens. Matter 1 (009)
15 3. Propiedades Estructurales 3. Celdas Solares Los electrones se arrancan del colorante y se inyectan en TiO, para transportarlo fuera de la celda Los huecos permanecen en la tinta La separación hueco-electrón genera un voltaje y corriente. fuente: 15
16 3. Eficiencias para cada Tecnología 3. Celdas Solares de Sensibilización Espectral (DSSC) η 11% ( estándar AM 1.5) Foto-electrodo - Conductor - Semiconductor - Colorante Contraelectrodo - Conductor Electrolito - Catalizador Fase cristalina. Cristalinidad. Tamaño de partícula. Estructura porosa. Grätzel M., Inorg. Chem. 005, 44, 6841 Faccio, R et al, A. Recent Patents on Nanotechnology 011, 5(1), TiO TiO - Bajo costo - Ampliamente disponible - No tóxico - Biocompatible 16
17 3. Polimorfos del TiO Anatasa Rutilo Brookita O Ti a b tetragonal, I4 1 /amd c d e tetragonal, P4 /mnm romboédrico, Pbca Celda unidad de la fase anatasa vista según las direcciones [100] (a) y [010] (b), Celda unidad correspondiente a rutilo vista según las direcciones [001] (c) y [100] (d). Estructura del polimorfo brookita según la dirección [001] (e). Rutilo es la fase más estable a altas temperaturas, pero anatasa y brookitason los polimorfos más comunes en muestras naturales y sintéticas de tamaño nanométrico. Método hidrotermal bajo presión endógena NaOH(ac) 10M 5A (A, R, o A/R 50% p/p) 10 C <T r <150 C 4h<t r <68h Cálculos teóricos por primeros principios 17
18 3. Modelado de Nanoestructuras Énfasis en el polimorfo TiO (B) Aparece como fase meta estable al calentar las estructuras de alta relación de aspecto de bajo contenido sódico (tanto en el caso de NR como NT) a temperaturasdel orden o inferiores a las empleadas en el proceso de sinterizado de los fotoelectrodos. La conversión a anatasa en el caso de NTs se ve acompañada de la pérdida de morfología (y por lo tanto área específica y porosidad). Estructura laminar 3. Polimorfo TiO (B) PW-GGA(eV) PW-mBJ (ev) Exp. (ev) R [1] A [1] TB [3][] Parámetros de red optimizados Celda unidad de TiO(B) luego de la optimización. Base a (Å) b (Å) c (Å) β ( ) [1] Chen X. et al Chem. Rev. 007, 107, [] Feist T. P. et al Journal of Solid State Chemistry 199, 101, [3] Procházka J. et al Chem Mater 009, 1, Modelos considerados Modelos bidimensionales (estabilidad, reactividad) Modelos unidimensionales (nanotubos e hilos atómicos) Clúster Anatasa Rutilo TiO(B) PW Exp [1] PW Exp [1] PW Exp [][3]
19 3. Modelos de Superficies Estudio de Estabilidad de Superficies Ultrafinas Aproximación a paredes de nanotubos (e~-3nm) Evidencia experimental de mecanismo de enrollamiento Sintetizadas para varios polimorfos (e~ 6-1Å) E E = S N E slab Ti TiO bulk S TB(001) Slabs # átomos Ti # capas TiO SE (J/m ) A(101) A(100) A(001) R(110) R(101) R(100) TB(001) TB(100) Energía de superficie (SE) para los slabs simulados. Los modelos resaltados (A(101) y TB(001)) son los que muestran menor energía de superficie. 3. Nanohojas ultrafinas de TB(001) Reordenamiento tal que se alcanza una configuración muy simétrica Coordinación del tipo pirámide de base cuadrada Similitudes con «penta-coordinated-nanosheet» derivada de A(101) Todos los átomos superficiales se encuentran insaturados permitiendo la unión con especies donoras de electrones Se estudila reactividad, HCOOH Anclaje e interacción con N719 Se emplea como bloque constructor de nanotubos y nanohilos (hilos atómicos) 19
20 3. Nanohoja TB(001): Reactividad E form = ( ET Eni ) MHa MHb BB_H M_H Mha_3c Energías de adsorción, distancias de enlace y ángulos de enlace para las diferentes configuraciones de adsorción sobre TB(001). E ads C-O1 C-O θ (ev) (Å) (Å) ( ) (Å) (Å) (Å) MHa MHb * MHa_3c Config. M_H_ BB_H_ O1-Ti(5c) O-Ti(5c) H-O(c) Energías de Adsorción similares a las obtenidas para HCOOH sobre anatasa. Buenas perspectivas de uso de superficies de TiO(B) para sensibilización con colorantes 3. Interacción TiO-N719 (b) (a) Clúster de Ti 3 6 O 6 4 optimizado basado en la superficie TB(001) (proyección superior (a) y lateral (b)) 60 E Fermi Ti O Ru Ligand 50 LUMO 40 DOS(eV) Estructura final optimizada N719-Ti36O HOMO 0 10 (a) (b) E(eV) -4-0 Densidad de estados local proyectada para HOMO (a) y LUMO (b) Diagrama de densidad de estados local (LDOS) proyectado sobre Ti, O, Ru y ligando N719. Nota: el nivel de Fermi se encuentra en E=-5.6 ev. 0
21 3. Propiedades Ópticas TiO (B)-N UV-VIS Abs. (u.a.) A 3. Conclusiones p Energías de Formación para TB(001) similar a A(101) p Energías de Adsorción de HCOOH similares para ambas superficies. p Distancias Ti...Ti ~ 10 Å, ideal para el anclaje de moléculas tipo N3 y N719. p Propiedades ópticas razonables para aplicaciones en DSSC (alineamento de niveles). L. Fernańdez-Werner, R.Faccio*, A. Juan, H.Pardo, B. Montenegro, A. W. Mombrú Ultrathin (0 0 1) and (1 0 0) TiO(B) sheets: Surface reactivity and structural properties. Applied Surface Science 90 (014)
22 4. Propiedades Ópticas TD-DFT: ejemplo N3 Comparación entre teoría y experimento para la absorción de radiación. ( ) 1m 1 R α m f = m e 3 E E 1 m α =x,y,z Theory Experimental Abs (u.a.) λ(nm)
23 Sensibilización de Nanopartículas p Simulación: Si el colorante se absorbe sobre la nanopartícula TiO anatasa ocurre: 0000 UV-VIS Abs. (u.a.) Aλ(nm) Sistema Propuesto Aceptor Bloque π Donor Fe 3
24 Descripción de Funciones Sistema Aceptor: C 60 Sistemas Donor: coroneno y peryleno t 1g : LUMO e 1g : LUMO b 1g : LUMO Gap = 1.80 ev h u : HOMO Gap =.5 ev e u: HOMO Gap =.84 ev a u: HOMO Posiciones Características C 60 : tipos de enlace Coronene: tipo de enlace P, H, L, S H(I), B, H(II) 4
25 Energías de formación y geometría final Caso, PAH (I), Peryleno (I), Coroneno (II), Peryleno (II), Coroneno Sitio Energía de Formación (ev) ΔE (ev) H-L TDDFT (ev) S L P H S L P H L P H L P H Geometrías Caso(II) más estables que Caso (I) Coroneno H(II) Geometría más estable, HOMO y LUMO respectivo 5
26 HOMO-LUMO (caso I) Caso I Caso II Se muestra que es posible obtener sistemas con absorción NIR-VIS en ambas casos: (I) y (II). COOP: Crystal Overlap Population Analysis / Extrae signo del hopping term. 6
27 Caracterización de niveles energéticos, caso(ii): Propiedades Ópticas 7
28 EEDM y caracterización de transiciones 8
29 Conclusiones: p Sería posible preparar C 60 -Fe-PAH p Energía de gap en el NIR-Vis p f no despreciable en dicho rango, para ambas configuraciones (i) y (ii) p Mayor f para transiciones MLCT p Perspectivas C 60 -Fe-graphene Muchas Gracias σ s,py σ s,py σ s,py,px π σ s,py,px σ s,py,px π σ π π σ s,py,px 9
30 3. Ejemplo p Rutilo: Grupo Espacial P 4 /m n m a=b= (4)Å y c=.9564() Å Átomo Wyckoff x y z Ti 4+ a O - 4f 0.303(3) 0.303(3) 4. Ejemplo: p Frecuencias 1 f = THz PiTHz cm mev f = THz PiTHz cm mev 3 f = THz PiTHz cm mev 4 f = THz PiTHz cm mev 5 f = THz PiTHz cm mev 6 f = THz PiTHz cm mev 7 f = THz PiTHz cm mev 8 f = THz PiTHz cm mev 9 f = THz PiTHz cm mev 10 f = THz PiTHz cm mev 11 f = THz PiTHz cm mev 1 f = THz PiTHz cm mev 13 f = THz PiTHz cm mev 14 f = THz PiTHz cm mev 15 f = THz PiTHz cm mev 16 f/i= THz PiTHz cm mev 17 f/i= THz PiTHz cm mev 18 f/i= THz PiTHz cm mev 30
31 4 Ejemplo: p Autovectores p Ejemplo: Modo Nº f = THz PiTHz cm mev X Y Z dx dy dz Ejemplo: Rutilo p Clasificación de los modos freq(cm-1) Irrep 1 ( -0.05): A u ( -0.0): E u 4 (.48): B 1u 5 (.464): A u 6 ( 3.075): E u 8 ( 3.918): B 1g 9 ( 11.3): E u 11 ( ): B 1u 1 ( 1.767): A g 13 ( ): E g 15 ( 14.47): E u 17 ( ): A 1g 18 ( 4.164): B g 31
32 4. Ejemplo: Rutilo p Rutilo: p p Grupo Espacial P 4 /m n m a=b= (4)Å y c=.9564() Å Ti 4+ a O - 4f 0.303(3) 0.303(3) 4. Ejemplo: Rutilo p Tensor Dieléctrico: ε ij p MACROSCOPIC STATIC DIELECTRIC TENSOR (including local field effects in DFT)
33 4. Ejemplo: Rutilo p Cargas de Born * Z k,αβ = Ω e P α ε kβ BORN EFFECTIVE CHARGES (e) ion ion ion ion ion ion Ejemplo: Rutilo p Actividad Raman mode freq(cm-1) alpha beta activity Irrep Bg A1g Eu Eu Eg Eg Ag B1u Eu Eu B1g Eu Eu Au B1u I Ram 45 dσ i dω = dα = 45 dq πv s c 4 I Ram 45 h( n b i +1) 8π v i + 7 dβ dq = 45α ' + 7β ' 33
34 4. Ejemplo: Rutilo p Modos Raman Activos A1g B1g 4. Ejemplo: Rutilo p Modos Raman Activos Eg Eg 34
35 3. Ejemplo p Rutilo: Grupo Espacial P 4 /m n m a=b= (4)Å y c=.9564() Å Átomo Wyckoff x y z Ti 4+ a O - 4f 0.303(3) 0.303(3) 35
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