Niveles de Energía. Electrónicos Vibracionales Rotacionales + correcciones
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- Hugo Santiago Ramos Carrizo
- hace 6 años
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1 Termouímca El valor ue obtenemos para la energía del sstema en un calculo de estructura electrónca como Hartree-Fock corresponde típcamente a la energía electrónca del sstema en su estado fundamental. Cuando realzamos el proceso de optmzacón geométrca encontramos las coordenadas nucleares correspondentes al mínmo de energía (valor mas negatvo). Sn embargo, esta energía no puede ponerse en correspondenca drecta con los parámetros energétcos termodnámcos macroscópcos. El formalsmo ue nos permte conectar las propedades mcroscópcas de la matera (nveles energétcos de una molécula) con parámetros termodnámcos macroscópcos (energía nterna de un mol de moléculas) es la Termodnámca Estadístca. Nveles de Energía Estructura Molecular Teoría Cuántca Electróncos Vbraconales Rotaconales + correccones Termodnámca Estadístca Propedades MACROSCOPICAS Los observables termodnámcos macroscópcos son promedos de las propedades moleculares El formalsmo estadístco está basado en el concepto de colectvo Conjunto hpotétco de un número muy grande N de sstemas déntcos, réplca de uno orgnal. Los membros del colectvo se defnen especfcando alguna de las varables termodnámcas (numero de partículas, Energía, Volumen, Temperatura, etc...) N Arbtraramente grande
2 Termouímca Postulado de Gbbs El promedo temporal para un propedad macroscópca de un membro del colectvo es gual al valor medo de la propedad en el colectvo Elmnacón de la varable temporal La termodnámca estadístca no necesta el concepto de tempo Sstemas en Eulbro Postulado Fundamental de la Termodnámca Estadístca En un sstema en eulbro, todos los estados cuántcos de gual energía tenen la msma probabldad de ocurrenca Los números de ocupacón de cada estado energétco o sus probabldades de ocurrenca son sólo funcón de su energía n f ( ) El objetvo es el de saber determnar los números de poblacón de un colectvo. Valor termodnámco de la propedad A n a p a Valor de una propedad N A para cada estado
3 Termouímca p n N e Q Dstrbucón de Maxwell- Boltzmann La funcón de partcón Parámetro admensonal Q e Suma por todos los estados accesbles del sstema (potencalmente nfntos) Asumendo ue la energía del estado fundamental es cero (relatvo al estado fundamental). 3
4 Termouímca Asummos ue la energía de una molécula es separable en dferentes contrbucones: = trans + rot + vb + elec + ( nuc ) Energía Traslaconal Energía Rotaconal Energía Vbraconal Energía Electrónca Debda al movmento de traslacón de un cuerpo de masa M Partícula en una caja trdmensonal Debda al movmento de rotacón de la molécula respecto a su centro de masas Rotor rígdo Debda al movmento de osclacón de los átomos respecto a su poscón de eulbro Osclador armónco Debda a los dferentes estados electróncos de la molécula (solucones de la ecuacón de Schrödnger electrónca en la geometría de eulbro) e Los estados posbles ue puede tener el sstema molecular contenen todos los posbles estados traslaconales, rotaconales, vbraconales y electróncos, con sus posbles degeneracones trans rot vb elec 4
5 Termouímca Aproxmacón de partículas ndependentes S el Hamltonano del sstema formado por N partículas se expresa úncamente como suma de los Hamltonanos correspondentes a cada partícula Hˆ N h ˆ( ) ˆ h nter Ignoramos (,,..., N ) a( ) b( )... ( z N N a b... z k k ) Q... N N N partículas déntcas ndstngubles Q N N! gases 5
6 Termouímca Funcón de partcón Traslaconal h trasl Longtud de onda termal 3 m Funcón de partcón Rotaconal (molécula lneal) V r hb k Temperatura característca rotaconal (Kelvn) rot hb Moléculas no lneales rot h 3 ABC Constantes rotaconales A, B y C asocadas a cada momento de nerca Vene dado por el grupo puntual de smetría al ue pertenece la molécula 6
7 Termouímca Funcón de partcón vbraconal (molécula datómca) v h k 0 Temperatura característca vbraconal (Kelvn) vb e v T e v T Para moléculas polatómcas N átomos 3N-6 (3N-5 para moléculas lneales) modos normales de vbracón v vb h 0( v e v T e ) Frecuenca fundamental de vbracón para cada modo vbraconal v T Número cuántco para cadal modo vbraconal Funcón de partcón para cada modo vbraconal vb vb 3N 6 v 3N 6 h ( v 0 Energía vbraconal total vb vb... vb 3N 6 3N 6 ) vb 7
8 Termouímca Funcón de partcón electrónca La dstanca entre nveles electróncos es tan grande ue para las temperaturas típcas de trabajo los estados electróncos exctados no están poblados sgnfcatvamente elec g e g e 0 0 ' elec g 0 Tomando la energía del estado fundamental como cero La degeneracón del estado fundamental electrónco en moléculas datómcas vene dado por su spn total Capa cerrada Capa aberta S = 0 Snglete g 0 = S = ½ Doblete g 0 = S = Trplete g 0 = 3 etc... H, N, HF NO, CN O 8
9 Termouímca Funcones termodnámcas: Energía Interna (U) Para un mol de partículas N = N a U N A ln ln RT T T N, V N, V La energía promedo del sstema es lo ue se conoce en termodnámca como Energía Interna Vmos ue la energía molecular se podía expresar como suma de dferentes contrbucones = trans + rot + vb + elec trans rot vb elec U U trans U rot U vb U elec U trasl N a ln trasl mk 3 RT T T N, V trasl h 3 V 3 RT 9
10 Termouímca Funcones termodnámcas: Energía Interna (U) U rot RT En general ln rot RT T rot N, V h 3 rot ABC k hb RT 3 U rot RT Molecula lneal U vb N h 0 h 0 h 0 e U 0 vb e Nh 0 e v T v T Contrbucon por cada modo vbraconal! Energía de punto cero vbraconal ZERO-POINT vbratonal energy ZPVE 3N 6 h 0 0
11 Termouímca Estos calculos se realzan úncamente para puntos estaconaros de la energa (mnmos, estados de transcon) medante un calculo de frecuencas vbraconales (fre). La parte translaconal vene dada por la expresón para la partícula en una caja. La parte rotaconal vene determnada por los momentos de nerca, ue se obtenen drectamente a partr de las coordenadas atómcas. La parte vbraconal es la mas costosa y vene dada por las contrbucones de cada modo vbraconal U U elec U vb U U 0 Utrans Urot H U RT U vb G H TS S S trans S rot S vb S elec Output calculo para la molécula de H O
12 Entalpa Energa Llure d una reaccó Càlcul de dferents dades termodnàmues per a la següent reaccó. Totes les dades estan calculades a atm 98.5K. Totes les dades d auesta taula les podeu obtenr a partr de un càlcul de freüènces
13 Entalpa Energa Llure d una reaccó L entalpa de reaccó la calculem com a entalpa de productes menys reactus. L Energa llure de reaccó la calculem a partr d energes llures de productes menys reactus. G 3
14 Cnétca Qumca S ben las enegas y parametros termodnamcos de reactvos y productos dan nformacon sobre la termoumca del proceso, para la cnetca es esencal la descrpcon del Estado de transcon. El modelo cnetco mas smple vene dado por la teora clasca de Arrhenus k Ae a RT donde la constante de velocdad para un proceso elemental vene caracterzada por la energa de actvacon y un factor pre-exponencal. El modelo de Arrhenus el factor preexponencal es ndependente de la temperatura. Por otro lado, no plantea como detemnarlo teorcamente para procesos moelculares. La Teora del Estado de transcon (TST) supone un avance respecto a la teora clasca de Arrhenus 4
15 Cnétca Qumca La Teora del Estado de transcon (TST) asume un uas-eulbro entre reactvos y el estado de trascon A B # AB prod On C 0 =M, k B la constant de Boltzman, h la constant de Planck, T la temperatura, R constant dels gasos deals # G 0 és la varacó de l energa llure de reactus a l estat de transcó ( la calculem a partr d energes llures del TS menys reactus) 5
16 Constant de veloctat HF/STO-3G per l estud de la següent reaccó axí com la matexa deuterada Prmer es calcula # G 0 : Energa electrònca (ndependent de la massa) correccons per a la energa de Gbbs per a totes les espèces La reaccó amb D és més lenta, tal com era d esperar 6
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