Teoría del Estado de Transición Convencional (TST)
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- Juan Velázquez Mendoza
- hace 7 años
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1 Toría dl Estado d Transición Convncional (TST) Eyring / Polanyi, 1935 Hnry Eyring ( ) Ciuaua, México Mical Polanyi ( ) Filosofía d la Cincia Eyring, H.; J. Cm. Pys. 1935, 3, 17. M. G. Evans, M Polanyi, Trans. Faraday Soc. 1935, 31, 875 Estados d Transición (TS) TS structura u corrspond al máximo d la curva d mínima nrgía potncial u un a raccionants y productos (imprscindibl para calcular barrras d racción y modlar mcanismos) E r 2 E > 2 r Para toda r Para todas las r, xcpto una: la coord. d racc. 1 ct. D furza ngativa 1 frcuncia imaginaria v 1 2π m 1
2 Suprfici d Enrgía Potncial Raccionants Productos Suprfici d Enrgía Potncial Raccionants Productos 2
3 Punto d Silla -Punto Estacionario (gradint ) -Matriz d Constants d Furza con un único valor propio ngativo (1 frcuncia imaginaria) -Punto d mayor E potncial n la lína continua u concta raccionants y productos -Punto d mínima E u cumpla las tra antriors Mínimo Punto d Silla TS Hiprsuprfici n l spacio d configuracions u pasa por l punto d silla y divid la iprsuprfici d E potncial d la racción: (Raccionants Productos) Dfinición d Estado d Transición (TST): N N + N Para una racción (+) u involucra N átomos: El sistma pud dscribirs n términos d 3N coordnadas y 3N momntos P mv El spacio 6N dimnsional, s conoc como spacio d fas Un stado d transición gnralizado, s un sistma ipotético localizado n una yprsuprfici u divid la rgión dl spacio d fas corrspondint a los productos d la corrspondint a los raccionants. El TS s dscrib por un subspacio (6N-2) dimnsional dl spacio d fas Las 2 coordnadas u no s incluyn son la coordnada d racción y su momnto conjugado. Un stado d transición convncional, s indpndint dl momnto El TS s dscrib por un subspacio (3N-1) dimnsional dl spacio d fas 3N dimnsional. La coordnadas u no s incluy s la coordnada d racción. Un TS convncional pasa por un punto d silla n la suprfici d Epot En gnral stá caractrizado por: (3N 7) frcuncias vibracionals 1 frcuncia imaginaria (coordnada d racción) 6 frcuncias (3 traslacions y 3 rotacions dl sistma como un todo) 3
4 2. Toría dl Estado d Transición Convncional (TST) Punto d Silla Compljo ctivado s s s Toría dl Estado d Transición Convncional (TST) Pud dsarrollars n términos macroscópicos: La k dpnd d la concntración d compljos activados y d la Enrgía libr d activación Δ G G G G TS O n términos molculars: Trmodinámica stadística, funcions d partición 4
5 Vlocidad d Racción TST: υ ν [ ] : númro d spcis con suficint nrgía para suprar la barrra (concntración d compljo activado) ν: frcuncia con u s dscompon n productos Factor univrsal d frcuncia: k T ν Ecuacion d Planck: Eν Términos Clásicos: Ek T Unidads: s -1 ~1 13 s -1 Ordn d magnitud d vibracions molculars lntas υ kt K Para calcular [ ] s mpla la ipótsis dl uilibrio: + C [ ][ ] K [ ] [ ][ ] [ ]K [][] Formulación Trmodinámica: Constant d uilibrio n términos trmodinámicos: K G / RT Δ Δ G : variación d nrgía libr stándar d Gibbs cuando l compljo activado s forma a partir d los raccionants Δ G Δ H TΔ S Δ S : variación d ntropía stándar Δ H : ntalpía d activación stándar K Δ S / R Δ H / RT kt υ K [ ][ ] k kt Δ S / R Δ H / RT 5
6 6 Sgún la mcánica stadística, para la racción gnral: a + b + + yy + zz RT E b a z Z y Y K : funcions d partición totals, por unidad d volúmn. ( v r t ) E : cambio d nrgía (a K) corrspondint a la racción d a mols d con b mols d. dond: Para l cuasi-uilibrio: + RT E K Mcánica Estadística: Substituyndo RT E K n [ ][ ] K T k υ [ ][ ] T k RT E υ RT E T k k TST
7 Factor d Simtría (σ): σ nσ TS σ R n: # d TS idénticos σ R : númro d simtría d los raccionants σ TS : númro d simtría dl TS + C s, σ 1 C, σ 1 C 1, σ 1 n σ 1 σ 3 Ejrcicio: Calcular k (298 K) para la racción +, sabindo u para una molécula linal l momnto d inrcia vin dado por ( 1): I d 2 mm m + m m()1 au m()16 au 1 uma1.66x1-27 Kg d(-)*2å E 1.2 kj/mol k 1.38x1-23 J.K x1-34 J.s 7
8 Toría dl Estado d Transición Convncional (TST) proximacions Fundamntals: 1. Los sistmas molculars u an suprado la barrra nrgética n dircción la los productos no pudn rgrsar a formar moléculas d raccionants nuvamnt (raccions lmntals dirctas). ottlnck, non-rcrossing 2. S asum u aun cuando todo l sistma no sta n uilibrio, la concntración d los compljos activados u van a convrtirs n productos pud sr calculada usando la toría dl uilibrio (xist un cuasi-uilibrio ntr los raccionants y l compljo activado). 3. Es prmisibl sparar l moviminto dl sistma sobr la barrra d cualuir otro moviminto asociado al compljo activado. 4. Una racción uímica pud sr tratada n términos d moviminto clásico sobr la barrra, ignorando los fctos cuánticos. 5. Las moléculas d raccionants s distribuyn n sus stados nrgéticos sgún la distribución d Maxwll-oltzmann. i.. los grados d librtad traslacionals, vibracionals y rotacionals. El # d moléculas / n un stado d nrgía ε i s proporcional a ε i kt proximación d Euilibrio: S asum u aun cuando todo l sistma no sta n uilibrio, la concntración d los compljos activados u van a convrtirs n productos pud sr calculada usando la toría dl uilibrio (xist un cuasi-uilibrio ntr los raccionants y l compljo activado) C+ D + R acc C+ D CD Pr od C+ D + + Racc C+ D CD Pr od Racc + CD Pr od X Racc CD Pr od 1 X K Racc [ ][ ] X K 2 [ ][ ] 8
9 proximación d no rcruzaminto: Los sistmas molculars u an suprado la barrra nrgética n dircción la los productos no pudn rgrsar a formar moléculas d raccionants nuvamnt (raccions lmntals dirctas). ottlnck, non-rcrossing Todas los TS cuyo vctor momnto (corrspondint a la coordnada d racción) tnga dircción acia los productos, rprsntan porcions d trayctorias u cominzan n los raccionants, pasan por l stado d transición sólo 1 vz y trminan n productos. (Transformación ral d raccionants n productos) Si las trayctorias no cominzan n raccionants y trminan n productos, no contribuyn a K y TST las cunta introducindo un rror: Como TST tin n cunta sólo TS con p no tin n cunta las trayctorias u cominzan n productos, cruzan TS 1 vz y trminan n raccionants. Pro incorrctamnt tin n cunta cualuir trayctoria u cominc n productos, cruc TS 1 vz y rgrs a productos cruzando nuvamnt TS n dircción Y las u cominzan n raccionants, cruzan TS y rgrsan a raccionants Rcruzaminto R a c c i o n a n t s P r o d u c t o s TST: Sobrstima k si ay rcruzaminto Sobrstima l númro d trayctorias u contribuyn a la racción S considra un límit suprior 9
10 Sparabilidad d la coordnada d racción: Es prmisibl sparar l moviminto dl sistma sobr la barrra d cualuir otro moviminto asociado al compljo activado El moviminto asociado a s, s un moviminto unidimnsional u involucra l paso sobr una barrra d nrgía potncial. La formulación d TST ruir dl conociminto simultano d la posición d la coordnada d racción y su momnto corrspondint, lo u no s posibl n Mcánica Cuántica: s, p: variabls canónicas conjugadas, ΔsΔ p principio d incrtidumbr d Hisnbrg 4π No s pudn cuantizar rigurosamnt los rsultados TST Trataminto smiclásico: cuantización adiabática Para cada valor d s, s calculan cuánticamnt los nivls d nrgía corrspondints a los grados d librtad ortogonals a s, considrando u la E cinética (s), i.. la contribución d s a la E total s solamnt un término d E potncial La coordnada d racción s trata clásicamnt Las otras coordnadas s tratan cuánticamnt Limitacions d TST: 1. S ruir conociminto suficintnt xacto d la suprfici d nrgía potncial (PES) (limitacion gnral) kt k Posibls Solucions: a) Cálculos d alto nivl E RT b) Procdiminto // : Optimización d gomtrías y cálculo d frcuncias : Enrgías (punto simpl) Ejmplo: CCSD(T)/ G(d,p)//H&HLYP/6-311G(d,p) 1
11 Limitacions d TST: 2. proximacion 1. No s tinn n cunta los rcruzamintos. R a c c i o n a n t s P r o d u c t o s El rtorno al vall d ntrada s muco más probabl para aullas colisions u involucran una nrgía muco mayor u la rurida para suprar la barrra d nrgía. Para las raccions uímicas u ocurrn n condicions ordinarias, la mayoría d las colisions u llvan a la formación dl compljo activado son las u involucran un puño xcso d nrgía por lo u la probabilidad d rgrso al vall d los raccionants s ac ralmnt puña. Est rror s considrabl si las raccions tinn barrras muy puñas u ocurrn a altas tmpraturas. Solución al rcruzaminto: Incluir coficint d transmisión, κ 1/2 para PES simétricas. Ralizar l cálculo d la constant d vlocidad mplando la toría variacional (VTST) 11
12 Limitacions d TST: 3. proximación 3. Tommos por jmplo la racción C + C, u forma un compljo activado linal [C]. En st caso n particular la coordnada d racción no s corrspond simplmnt a la xtnsión dl nlac -C, sino a dos procsos simultános: la xtnsión dl nlac -C y la contracción dl nlac -. Solución: Cálculos mcánico-cuánticos (frcuncias) 4. proximación 4. S asum u l moviminto dl sistma sobr la barrra pud tratars como un moviminto clásico. Solución: introducir coficint d transmisión Limitacions d TST: 5. Las funcions d partición vibracionals s calculan (Gaussian) sgún l modlo dl oscilador armónico, para dtrminados modos corrspondints a rotacions intrnas stos valors stán substimados. Solución: Cálculos d Rotacions Intrnas 12
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