Métodos de la Química Cuántica - I
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- Domingo Castellanos Martínez
- hace 5 años
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1 Métodos de l Químc Cuántc - I us Seo Deptmento de Químc Unvesdd Autónom de Mdd T g o n 0 0 6
2 Contendos. Funcones multelectóncs. poxmcón de Htee-Fock HF) 3. Métodos post-htee Htee-Fock p l coelcón electónc Inteccón de Confgucones CI) [Teoí de Petucones PT)] [Métodos Coupled Cluste CC)] 4. [Teoí del Funconl de l Densdd DFT)] Bses tómcs Potencles Efectvos de Coe Métodos de l Químc Cuántc - I T g o n us Seo
3 Blogfí Químc Teóc y Computconl,, Eds. J. Andés y J. Betán, Sev. Pulccones U. Jume I, Cstellón de l Pln, 000). Moden Quntum Chemsty,, A. Szo nd. S. Ostlund, Dove, ew Yok, 989). Intoducton to Computtonl Chemsty,, F. Jensen, Wley, Sussex, 999). Molecul Electonc-Stuctue Theoy,, T. Helgke, P. Jogensen, J. Olsen, Wley, Sussex, 000). Métodos de l Químc Cuántc - I T g o n us Seo 3
4 El polem electónco Apoxmcón de Bon-Oppenheme Métodos de l Químc Cuántc - I T g o n us Seo 4
5 El polem electónco Apoxmcón de Bon-Oppenheme Hmltonno electónco molecul no eltvst Ec. de Schödnge electónc dd un confgucón nucle H H el el Φ el h + E el Φ > el Ec. de Schödnge del movmento nucle A T A + Eel + A B> A ZAZ R AB B Φ nuc E TOT Φ nuc Métodos de l Químc Cuántc - I T g o n us Seo 5
6 Métodos geneles más comunes de cálculo de l Estuctu Electónc Molecul Ec. Schödnge Ec. Dc) Apox. Bon-Oppenheme Densdd electónc Funcón de ond cálculo otl Teoí del funconl de l densdd DFT Htee-Fock monoconfguconl) HFSCF Htee-Fock multconfguconl) MCSCF, CASSCF del desollo multelectónco Teoí de Petucones PT Inteccón de Confgucones CI Teoís de Coupled-Cluste CC MP, MP4 CASPT CIS), CISD) MRCISD) FCI CCSD, CCSDT) Métodos de l Químc Cuántc - I T g o n us Seo 6
7 Métodos geneles más comunes de cálculo de l Estuctu Electónc Molecul Ec. Schödnge Ec. Dc) Apox. Bon-Oppenheme Densdd electónc Funcón de ond cálculo otl Teoí del funconl de l densdd DFT Htee-Fock monoconfguconl) HFSCF Htee-Fock multconfguconl) MCSCF, CASSCF del desollo multelectónco Teoí de Petucones PT Inteccón de Confgucones CI Teoís de Coupled-Cluste CC MP, MP4 CASPT CIS), CISD) MRCISD) FCI CCSD, CCSDT) Métodos de l Químc Cuántc - I T g o n us Seo 7
8 Funcones multelectóncs Métodos de l Químc Cuántc - I T g o n us Seo 8
9 . Funcones multelectóncs Contendos Funcones de ond de electón Funcones de ond de electones Detemnntes de Slte Funcón de ond exct Inteccón de Confgucones CI) Elementos de mtz de CI: Regls de Slte Integles de epulsón electónc Opedoes de Coulom y de ntecmo Métodos de l Químc Cuántc - I T g o n us Seo 9
10 Un poxmcón sstemátc ls funcones de ond multelectóncs Funcones monoelectóncs ϕ Otles Espínotles f ch Funcones multelectóncs Φ Poductos ntsmétcos de espnotles o Detemnntes de Slte) Comncones lneles de Detemnntes de Slte ps f Métodos de l Químc Cuántc - I T g o n us Seo 0
11 Funcones de ond de electón. Otles. { ) } ϕ ϕ { } Funcones de ls coodends espcles de un electón Fomn un se de un espco de funcones f ) Pueden elegse de modo ue sen otonomles espco el K ϕ ) ϕ ) dv ϕ ϕ δ * ϕ ) c s petenece ese espco Métodos de l Químc Cuántc - I T g o n us Seo
12 Métodos de l Químc Cuántc - I T g o n us Seo Funcones de ond de electón. Espnotles. Funcones de ond de electón. Espnotles. Funcones de ls coodends espcles y de espín de un electón + x x ϕ ϕ ω α ϕ α ) ) ) ) x x ϕ ϕ ω β ϕ β ) ) ) ) δ α α ϕ ϕ ϕ ϕ + + msmo espín 0 + β α ϕ ϕ ϕ ϕ dstnto espín os espnotles coespondentes un conunto otonoml de otles tmén son otonomles
13 Funcones de ond de electones Detemnntes de Slte Poductos ntsmétcos de espnotles x,, ) ) P { x ) x ) x )} x!! poducto de Htee electones en oden ntul) o Métodos de l Químc Cuántc - I T g o n us Seo 3
14 Funcones de ond de electones Detemnntes de Slte Poductos ntsmétcos de espnotles x,, ) ) P { x ) x ) x )} x!! poducto de Htee electones en oden ntul) opedo de pemutcón o Métodos de l Químc Cuántc - I T g o n us Seo 4
15 Funcones de ond de electones Detemnntes de Slte Poductos ntsmétcos de espnotles x,, ) ) P { x ) x ) x )} x!! pdd poducto de Htee electones en oden ntul) opedo de pemutcón o Métodos de l Químc Cuántc - I T g o n us Seo 5
16 Funcones de ond de electones Detemnntes de Slte Poductos ntsmétcos de espnotles x,, ) ) P { x ) x ) x )} x! cte. de nomlzcón s los espnotles son otonomles)! pdd poducto de Htee electones en oden ntul) opedo de pemutcón o o Métodos de l Químc Cuántc - I T g o n us Seo 6
17 Funcones de ond de electones Detemnntes de Slte Poductos ntsmétcos de espnotles x,, x ) ) P { } ) ) ) Α x x o x! cte. de nomlzcón s los espnotles son otonomles)! opedo de ntsmetzcón poducto de Htee electones en oden ntul) o Métodos de l Químc Cuántc - I T g o n us Seo 7
18 Métodos de l Químc Cuántc - I T g o n us Seo 8 Detemnntes de Slte Detemnntes de Slte { } ) ) ) ) 3 o k e x x x x Π Π Π oden ntul! Poductos de Htee: espnotles: o k { } ) ) ) ) 3 o k x x x x Π { } ) ) ) ) o k k e x x x x Π Π Π { } ) ) ) ) 3! m n o x x x x Π Detemnnte de Slte: o
19 Detemnntes de Slte Poductos ntsmétcos de espnotles! x ) x ) x ) x o x ) ) x ) o M M M x ) x ) o x ) e e electones e espnotles o Métodos de l Químc Cuántc - I T g o n us Seo 9
20 Detemnntes de Slte Poductos ntsmétcos de espnotles x ) x ) x ) x o x ) ) x ) o M M M x ) x ) o x ) e e ntecmo de dos electones x x, x ) x, x, ), x Métodos de l Químc Cuántc - I T g o n us Seo 0
21 Detemnntes de Slte Con espnotles sólo se puede constu un detemnnte de Slte de electones ndependente confgucón) m n n m Eemplo: 3 espnotles y 3 electones ) espnotles + s,s, s + detemnntes de Slte de 3 electones + s s + + s s + s s s s s + + confgucones de 3 electones + s s nos efemos él como: l confgucón el detemnnte de Slte ndependente el detemnnte de Slte únco el detemnnte de Slte Métodos de l Químc Cuántc - I T g o n us Seo s +
22 Funcón de ond exct Desollo en un se complet de confgucones Supongmos conocd un se complet de espnotles { } x), Un funcón t de electón con gules condcones de contono) ) x Φ x ) Métodos de l Químc Cuántc - I T g o n us Seo
23 Funcón de ond exct Desollo en un se complet de confgucones Un funcón t de ptículs Φ x, x) x) x) y como x x ) ) plc lo nteo cd vlo de x Φ, x) x) x, x ) Métodos de l Químc Cuántc - I T g o n us Seo 3
24 Funcón de ond exct Desollo en un se complet de confgucones Un funcón t de electones Φ Φ, x) x) x, Φ x, x) Φ x, x) x ) 0, [ ] x ) x) x) x ) x, x) > Φ x, x) > c El conunto de confgucones de electones fomds pt de un conunto completo de espnotles consttuye un se complet del espco de funcones de electones. Métodos de l Químc Cuántc - I T g o n us Seo 4
25 Funcón de ond exct Desollo en un se complet de confgucones Un funcón t de electones Φ I I c I El conunto de confgucones de electones fomds pt de un conunto completo de espnotles consttuye un se complet del espco de funcones de electones. Métodos de l Químc Cuántc - I T g o n us Seo 5
26 Inteccón de Confgucones CI) Desollo en un se complet de confgucones Un funcón t de electones Φ I I c I El conunto de confgucones de electones fomds pt de un conunto completo de espnotles consttuye un se complet del espco de funcones de electones. Métodos de l Químc Cuántc - I T g o n us Seo 6
27 Inteccón de Confgucones CI) Un conunto fnto de espnotles { }, M Método vconl lnel H c c E M Un conunto fnto de confgucones de electones espco de confgucones) { } I I, D M D ) I J δ ve más delnte) Φ I I c I IJ Métodos de l Químc Cuántc - I T g o n us Seo 7
28 Inteccón de Confgucones CI) H c c E ecucón de utovloes de H) H IJ mtz de CI coefcentes de l epesentcón funcón CI del Hmltonno complet en el espco de full CI) confgucones) D I H FCI Φ J I Enegí full CI) Métodos de l Químc Cuántc - I T g o n us Seo 8 I c I del estdo fundmentl Hy un solucón full-ci p cd conunto fnto de espnotles más coectmente, p cd espco defndo po un conunto de espnotles)
29 Inteccón de Confgucones CI) H c ce E H C CE cc cc estdo H c ce E E O O estdo E Φ Φ FCI FCI D I D I I I Métodos de l Químc Cuántc - I T g o n us Seo 9 C C I I Φ FCI FCI E Φ H Φ FCI FCI E Φ H
30 Inteccón de Confgucones CI) El espco de confgucones odencón de los espnotles K K + s M ocupdos vtules Colocmos pmeo uellos espnotles cuyo detemnnte de Slte se l meo poxmcón de oden ceo l funcón de ond exct. os llmmos ocupdos. Al detemnnte coespondente lo llmmos de efeenc. Colocmos contnucón los estntes espnoles. os llmmos vtules. Métodos de l Químc Cuántc - I T g o n us Seo 30
31 Inteccón de Confgucones CI) El espco de confgucones odencón de los espnotles K + odencón de ls confgucones o s st c K K K K K K K K s K K s K K t K K s efeenc M smple exctcón dole exctcón tple exctcón Métodos de l Químc Cuántc - I T g o n us Seo 3
32 Inteccón de Confgucones CI) o,,, +, M s < <s, st c, < < c < s < t full CI FCI Φ c0 c, < < s s c s + HF Φ HF 0 CISD) CISDT) Φ Φ CI SD) CI SDT ) ,, Métodos de l Químc Cuántc - I T g o n us Seo s < < s s s s st + c < < s < < s st c
33 Inteccón de Confgucones CI) Ĥ o s st c o s st c 0 s st c H 0 0 H 0 H 0 H H s H s s H Métodos de l Químc Cuántc - I T g o n us Seo 33
34 Elementos de mtz CI: Regls de Slte Estuctu del hmltonno H h ) + > Ο + Ο Métodos de l Químc Cuántc - I T g o n us Seo 34
35 Elementos de mtz CI: Regls de Slte Integles ente poductos de Htee y ntegles ente poductos gules { } { } O Ο [p.e. l pme pemutcón), sn pédd de geneldd] { ) ) } h) + h) + { ) ) } ĥ) ĥ) + + h 3 Métodos de l Químc Cuántc - I T g o n us Seo 35 k h k k h h k 3 h gul esultdo p todos los poductos de Htee
36 ĥ) ĥ) Elementos de mtz CI: Regls de Slte Integles ente poductos de Htee y ĥ3) ntegl ente poductos con un pemutcón de dos electones { } { } O s { } { } { } { } O ) ) h) + h) + ) ) h k k 3 + h k k 3 + h + 0 k 3 Métodos de l Químc Cuántc - I T g o n us Seo 36 k Ο [p.e. sn pédd de geneldd] un pemutcón de dos electones en un poducto de Htee es euvlente un pemutcón de dos espnotles
37 Métodos de l Químc Cuántc - I T g o n us Seo 37 Elementos de mtz CI: Regls de Slte Elementos de mtz CI: Regls de Slte I I O Integles ente detemnntes de Slte y Ο { } { } s s P P s O!! ) )! { } { } s s P P O s ) )!!! { } { } P P O ) )!! h!! Elemento dgonl dgonl h h O
38 Elementos de mtz CI: Regls de Slte Integles ente detemnntes de Slte y Elemento dgonl I O I h enegí cnétc y tccón nucle de los electones cd e. descto como l densdd de cg de un espnotl) Cuál seí el esultdo s ussemos un poducto de Htee en lug de un detemnnte de Slte como funcón de ond? cuál es el efecto de l ntsmetí nte el ntecmo de electones o ntsmetí de Pul) soe l enegí cnétc de los electones y l tccón ente núcleos y electones? Eecco: Utlzd ls técncs de ls egls de Slte p clcul l constnte de nomlzcón de un detemnnte de Slte constuído con espnotles otonomles. h Ο Métodos de l Químc Cuántc - I T g o n us Seo 38
39 Elementos de mtz CI: Regls de Slte Integles ente poductos de Htee y ntegles ente poductos gules { } { } O { } ) ) { ) ) } Ο [p.e. l pme pemutcón), sn pédd de geneldd] 3, k 3 k 3 + k k > 3 > gul p todos los poductos de Htee Métodos de l Químc Cuántc - I T g o n us Seo 39
40 Integles de epulsón electónc cd dx dx * * ) ) ) ) c d e e ntegl de Coulom ente ls densddes de cg del espnotl y el ) * * dx dx ) ) ) ) Métodos de l Químc Cuántc - I T g o n us Seo 40
41 Elementos de mtz CI: Regls de Slte Integles ente poductos de Htee y ntegles ente poductos gules { } { } O > Ο epulsón culomn ente los -)/ pes de electones cd e. descto como l densdd de cg de un espnotl) Métodos de l Químc Cuántc - I T g o n us Seo 4
42 3 Elementos de mtz CI: Regls de Slte Integles ente poductos de Htee y ntegl ente poductos con un pemutcón de dos electones { } { } O s { } { } [p.e., sn pédd de O geneldd] { } ) ) { ) ) } + k k k 3 k 3 Ο 3, 3 + ntegl de ntecmo ente los espnotles pemutdos Métodos de l Químc Cuántc - I T g o n us Seo 4
43 Integles de epulsón electónc cd dx dx * * ) ) ) ) c d e e ntegl de Coulom ente ls densddes de cg del espnotl y el ) ntegl de ntecmo * * dx dx ) ) ) ) * * dx dx ) ) ) ) Métodos de l Químc Cuántc - I T g o n us Seo 43
44 Elementos de mtz CI: Regls de Slte Integles ente poductos de Htee y Ο ntegles ente poductos gules { } { } O > epulsón culomn ente los -)/ pes de electones cd e. descto como l densdd de cg de un espnotl) ntegl ente poductos con un pemutcón de dos electones { } O { } Métodos de l Químc Cuántc - I T g o n us Seo 44 nteccón de ntecmo ente los espnotles pemutdos
45 Elementos de mtz CI: Regls de Slte Integles ente poductos de Htee y Ο ntegl ente poductos con un pemutcón tple { } { } O s { } { } O 3 ) { } ) ) 3) { ) ) 3) } 0 k k k 3, k 3 [p.e., sn pédd de geneldd] Métodos de l Químc Cuántc - I T g o n us Seo 45
46 Métodos de l Químc Cuántc - I T g o n us Seo 46 Elementos de mtz CI: Regls de Slte Elementos de mtz CI: Regls de Slte I I O O Integles ente detemnntes de Slte y Ο { } { } s s P P O s ) )!!! { } { } P P O ) )!! Elemento dgonl { } { } P P P O + > ) ) )!! s s
47 Métodos de l Químc Cuántc - I T g o n us Seo 47 Elementos de mtz CI: Regls de Slte Elementos de mtz CI: Regls de Slte I I O O Integles ente detemnntes de Slte y Ο Elemento dgonl >!! { } { } P P O ) )!! { } { } P P P O + > ) ) )!! s s > +! )! P
48 I Elementos de mtz CI: Regls de Slte Integles ente detemnntes de Slte y Elemento dgonl O I O Ο!! > +!! > ) P!! >!! > ) > Métodos de l Químc Cuántc - I T g o n us Seo 48
49 Elementos de mtz CI: Regls de Slte Integles ente detemnntes de Slte y Elemento dgonl I O I Ο ) > epulsón culomn menos nteccón de ntecmo ente los -)/ pes de electones cd e. descto como l densdd de cg de un espnotl) ndstnguldd electónc ntsmetí nte el ntecmo de electones nteccón de ntecmo Métodos de l Químc Cuántc - I T g o n us Seo 49
50 Elementos de mtz CI: Regls de Slte Integles ente detemnntes de Slte y Ο Elemento dgonl I O I ) > > > Métodos de l Químc Cuántc - I T g o n us Seo 50
51 Opedoes de Coulom y de ntecmo Opedo de Coulom dx dx dx * ) * ) ) * dx ) dx ) ) J * ) * ) ) ) J ) J J ) dx * ) ) opedo locl evlule en cd punto del espco) ntegl de Coulom potencl de Coulom cedo en el punto po un electón el ) descto como l densdd de cg del espnotl Métodos de l Químc Cuántc - I T g o n us Seo 5
52 Opedoes de Coulom y de ntecmo Opedo de ntecmo * * dx ) ) dx dx * ) ) ) K K ) ) K ntegl de ntecmo K ) dx * ) ) opedo no locl u opedo ntegl sn nálogo clásco Métodos de l Químc Cuántc - I T g o n us Seo 5
53 Opedoes de Coulom y de ntecmo Opedo de Coulom locl) J ) J ) dx * ) ) ) potencl de Coulom cedo po l densdd epulsón de Coulom ente ls densddes y Opedo de ntecmo no locl o ntegl) K ) K ) * ) ) dx ) * ) ) dx ) defndo pt de l funcón soe l ue ctú nteccón de ntecmo ente ls densddes y Métodos de l Químc Cuántc - I T g o n us Seo 53
54 Opedoes de Coulom y de ntecmo J J J K K K J K J K J K Métodos de l Químc Cuántc - I T g o n us Seo 54
55 Elementos de mtz CI: Regls de Slte Integles ente detemnntes de Slte y Elemento dgonl I O I Ο ) J K J ) K Métodos de l Químc Cuántc - I T g o n us Seo 55
56 Elementos dgonles de l mtz CI E I I H I I O + O h + J ) K h + ) J K I los índces y ecoen los espnotles del detemnnte de Slte Métodos de l Químc Cuántc - I T g o n us Seo 56
57 Elementos de mtz CI: Regls de Slte J 0 0 ) h h h J 0 > J K ) J s 0 s st c 0 0 Eecco: Demostd ue dos detemnntes de Slte ue dfeen l menos en un espnotl son otogonles s los espnotles son otonomles. Eecco: Compod ue son coects ls expesones de los elementos no dgonles. Métodos de l Químc Cuántc - I T g o n us Seo 57
58 Inteccón de Confgucones CI) Ĥ o s st c o s st c 0 s st c H 0 0 H 0 H 0 H H s H s s H Métodos de l Químc Cuántc - I T g o n us Seo 58
59 Inteccón de Confgucones CI) El espco de confgucones odencón de los espnotles K K s + M ocupdos vtules Colocmos pmeo uellos espnotles cuyo detemnnte de Slte se l meo poxmcón de oden ceo l funcón de ond exct. os llmmos ocupdos. Al detemnnte coespondente lo llmmos de efeenc. Colocmos contnucón los estntes espnoles. os llmmos vtules. Cómo clculmos los espnotles ocupdos? Y los vtules? Métodos de l Químc Cuántc - I T g o n us Seo 59
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