EFECTO DE UN PAR DE HODRÓGENOS INTERSTICIALES EN LA ESTABILIDAD DE UNA FALLA DE APILAMIENTO EN Fe FCC

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1 CONAMT/SAM-SIMPOSIO MATRIA 2002 FCTO D UN PAR D HODRÓGNOS INTRSTICIALS N LA STABILIDAD D UNA FALLA D APILAMINTO N Fe FCC L. Moro,. Pronsato, G. Brzuela, A. Juan Unversdad Naconal del Sur, Departamento de Físca, Av. Alem 1253, 8000, Bahía Blanca, Argentna e-mal: RSUMN n este trabajo se presenta el estudo del enlace H Fe medante cálculos cualtatvos de la estructura electrónca usando el método de orb tales moleculares de superposcón atómca y deslocalzacón electrónca (ASD MO). Se modela un cluster de Fe FCC donde se ntroduce una falla de aplamento, estudando los cambos electróncos producdos cuando se ubcan dos átomos de hdrógeno en la zona próxma a la falla. l sóldo se representa con un cluster consttudo por 180 átomos dstrbudos en cnco capas ubcando la zona de la falla entre la segunda y tercera capa. Para la ubcacón de los átomos nsterstcales se tenen en cuenta los resultados publcados en trabajos anterores. Se determna que la presenca del enlace H Fe dsmnuye la resstenca de los enlaces Fe Fe, pero este efecto solo se evdenca en los átomos próxmos a los átomos nterstcales. l estudo de los orbtales que enlazan a los átomos ndcan que en la unón H Fe partcpa prncpalmente los orbtales 4s del Fe y los 1s del hdrógeno. l análss de la poblacón de orbtales revela certa asocacón H H la cual es más mportante que la obtenda cuando el par de átomos se ubcan en el cluster de Fe próxmos a una dslocacón o a una vacanca. Palabras claves : nergía de falla de aplamento, Fe FCC, estructura electrónca, ASD 1. INTRODUCCIÓN La presenca de hdrógeno en la estructura crstalna de los metales de transcón produce varacón de las propedades electróncas lo cual ha sdo motvo de numerosos estudos, prncpalmente s estos metales forman hdruros estables [1]. n partcular el herro no forma compuestos químcos con el hdrógeno, por lo menos a presones normales, no obstante la presenca del msmo en la matrz del metal aún a bajas concentracones (del orden de 10-5 en fraccón atómca) provoca seros problemas de fraglzacón y pérdda de ductldad [2]. Los trabajos expermentales del sstema H Fe sóldo son muy escasos, prncpalmente por la baja solubldad y alta movldad del hdrógeno que dfculta su observacón drecta. l estudo del efecto del hdrógeno sobre las propedades mecáncas de herro y aceros es muy complejo, sendo dfícl nterpretar los mecansmos mcroscópcos nvolucrados. Se supone que se produce una acumulacón de hdrógeno en mcrofsuras, vacancas, dslocacones y fallas de aplamento, provocando la expansón y dstorsón de la red del metal. Sn embargo a pesar del gran esfuerzo realzado hasta el presente, no se ha poddo desarrollar una teoría que explque satsfactoramente en todas sus nstancas este fenómeno [3]. La nteraccón H Fe ha sdo motvo de numerosos trabajos de nuestro grupo de nvestgacón, en los msmos se realzó un análss energétco y de las propedades electróncas de estructuras de Fe contenendo defectos como vacancas, fallas de aplamento, dslocacones de borde y mxtas [4-11]. Myrasov y col. han publcado los cálculos energétcos realzados usando el método ab nto en TAl y CuAu con fallas de aplamento [12]. Geng y col. estudaron la fraglzacón y perdda de la resstenca mecánca producda por hdrógeno, boro y fósforo ubcados en bordes de grano de sgma 5 níquel [13]. Recentemente Gornostyrev y col. presentaron la estructura y caracterzacón energétca de defectos (vacancas, núcleo de dslocacones y fallas de aplamento) mostrando las curvas de decohesón [14]. xsten numerosos trabajos en la lteratura recente que estudan la nteraccón del H con metales perfectos y con estructuras contenendo defectos [15 26].

2 Pontn y Hermda mderon medante XRD en un acero AISI 304 a temperatura ambente en presenca de 271 ppm de hdrógeno, una reduccón del 37% de la energía de falla de aplamento [27]. n un trabajo recente, Hermda y Rovglone explcan que la dsmnucón de la energía de falla de aplamento (SF) en aceros austenítcos se debe a la formacón de pares H H [28]. n un trabajo prevo se estudó la nteraccón H Fe a partr del análss de la energía de enlace en un cluster de Fe con falla de aplamento [9, 29]. n éste, se contnúa dcho estudo por medo del análss electrónco del enlace Fe Fe al ncorporar un segundo átomo de H. Para entender el proceso de decohesón causado por los hdrógenos y su relacón con la dsmnucón de la SF, se smula una falla de aplamento en Fe FCC y se calcula la densdad de estados (DOS), el solapamento poblaconal (OP) y la poblacón de los orbtales crstalnos superpuestos (COOP). A partr del uso del método semempírco ASD- MO, se estuda la nteraccón atómca y la varacón de las propedades electróncas cuando se ncorpora un par H H en la matrz del Fe. Se optmza la geometría del cluster modelando una zona relajada alrededor del defecto, que se logra suponendo pequeños desplazamentos de los átomos vecnos a la falla de aplamento y a partr del cálculo de la energía se obtene la confguracón más estable. 2. MÉTODO TÓRICO Los cálculos se realzaron usando el método semempírco ASD -MO, que es una modfcacón del método de orbtales moleculares de Hückel xtenddo (HMO) [30, 31]. l método (HMO) presenta como nconvenente que no calcula los térmnos repulsvos de las nteraccones electrostátcas e mpde una optmzacón correcta de la geometría. Anderson y Hoffmann ncorporaron un térmno correctvo que ncorpora la nteraccón electrostátca entre los núcleos apantallados [32]. La energía total se calcula como: = (1) Total HMO + repulsva donde HMO es la energía calculada usando el método de Hückel xtenddo en la forma: = - n (2) HMO HMO HMO es la energía de orbtales moleculares, n y son los números de ocupacón y la energía de onzacón del estado de valenca del orbtal atómco respectvamente, la sumatora es sobre todo el orbtal atómco. l método ASD estuda la funcón dstrbucón de densdad de carga electrónca de un sóldo [30-33]. La nformacón atómca se obtene de los valores optmzados por Nath y Anderson para una correcta descrpcón de la nteraccón Fe-Fe [34]. Los resultados obtendos de la longtud del enlace Fe-Fe, la energía de onzacón y la estructura de bandas tene gran concordanca con los resultados expermentales. Para una molécula dada, la energía puede ser calculada como la ntegral de la nteraccón electrostátca sobre el núcleo, como una funcón de la dstrbucón de carga. La energía repulsva se expresa como: 1 replsva= AB (3) 2 A A B con AB calculada de la forma: AB Z A Z = R AB B - Z B ρ A r r (r) dr r R r B (4) donde AB es la energía repulsva debda a la nteraccón electrostátca de los átomos A y B, separados una dstanca R AB con Z B, R B y ρ A la carga nuclear, la poscón y la densdad electrónca del átomo A respecto del átomo B, respectvamente, sendo A más electronegatvo que B (H y Fe en el modelo del cluster usado en este trabajo). La sumatora se extende a todos los pares Fe Fe, H- Fe y H H [30, 34]. A partr de los elementos de la dagonal del operador de Hamlton se obtene, con sgno cambado, el potencal de onzacón del orbtal de valenca. Los elementos no dagonales del msmo átomo son gual a cero por ortogonaldad y para átomos dstntos son el promedo de los elementos de la dagonal multplcado por 2.25S j exp(-0.13r) donde S j es el valor de la ntegral de solapamento del orbtal de valenca y R s la dstanca entre los núcleos [30]. l efecto práctco del térmno exponencal es dsmnur la energía de nteraccón a medda que R aumenta, esto permte resolver el problema en la curva de dsocacón datómca producda usando el método HMO. La energía total adabátca se calcula como la dferenca: (Fe H ) - (Fe ) - n (H) (5) Total = m n donde es la energía total del sstema, m el número de átomos del cluster y n el número de átomos de hdrógeno. A pesar que el método ASD -MO es aproxmado y se utlza para obtener tendencas cualtatvas; m

3 permte una buena explcacón sobre la nteraccón de orbtales moleculares. l análss de la estructura electrónca se realzó medante la evaluacón de la densdad local de estados (LDOS) del átomo a, ρ a (). La contrbucón del orbtal atómco j del átomo a a ρ a () se defne por: ρ a a j () = w ( ε ) g (- ε ) (6) la funcón de peso w a j (ε ) se calculó medante el análss poblaconal de Müllken, g( - ε ) es una gausana de ancho Γ = ev, y la sumatora se extende sobre todos los orbtales moleculares ocupados. De esta forma la LDOS para un átomo a esta dado por: a j ρ a () = ρ () (7) donde la sumatora se extende ahora sobre todos los orbtales atómcos del átomo a. Para estudar el enlace H-Fe y Fe-Fe se utlza la poblacón de solapamento orbtal crstalno (COOP), medante curvas que son una representacón gráfca de la poblacón de solapamento pesada por la densdad de estados. La ntegracón de las curvas COOP hasta el nvel de Ferm ( f ) da la poblacón de solapamento total de un enlace específco. studando las curvas COOP podemos analzar la magntud en que partcpan los dferentes átomos o orbtales en un enlace en partcular [35]. 3. MODLO DL CLUSTR D Fe CON FALLA D APILAMINTO Se empleó un cluster de 180 átomos, dstrbudos en cnco planos compactos (111) de 36 átomos metálcos cada uno, se elgó como geometría de cada plano una forma de trángulo equlátero de Å de lado. n la estructura de un red normal (FCC) se ntroduce una falla de aplamento. La secuenca normal de aplamento es ABCABC, pero al ubcar la falla en la tercer capa queda una secuenca ABABC. Se elgó como capa para stuar el sstema de referenca, a la capa central A, los sgnos por debajo del plano de la falla representan la dreccón negatva del eje z (Fg. 1). La dstanca entre planos es de Å. La relacón atómca H/Fe = 1/180 equvale aproxmadamente a la concentracón de ppm de hdrógeno en herro, lo que permte estudar el comportamento de un H aslado o de un par H H próxmo a la zona de la falla. Los cálculos se realzan en la zona central del cluster para evtar los efectos de borde. Cálculos prelmnares ndcan que la dstanca de equlbro donde el par es más estable es Å Fgura 1: squema de dos stos octaédrcos enfrentados las capa (-B,A) y (A, B) y la ubcacón del par H H. con una energía por átomo de 5.75 ev. Los pares H H resultan más estables en el nteror de la matrz de Fe que comparando la molécula de H 2 relajada en la msma aproxmacón [9]. Se conoce que en la estructura FCC el hdrógeno ocupa los stos octaedrales, en partcular en la zona fallada estos stos están enfrentados de a pares sn átomos de por medo entre las capas (-B, A) y (A, B), como se muestra en la Fgura 1. Se smula un camno de cada átomo de H movéndose dentro del cluster a lo largo del eje z haca arrba y haca debajo de un sto octaédrco. Se sugere la ubcacón en el sto octaédrco como la más favorable por resultar la energía asocada al msmo 0.50 ev menor que la correspondente al ubcarlo en un sto tetraédrco [29]. 4. RSULTADOS Y DISCUSIÓN Se estuda la estructura electrónca del cluster de herro sn hdrógeno a partr del análss de las curvas DOS (Fg. 2.a), la banda d se extende entre 7.5 y 11 ev; por debajo de 12 ev se observa una banda muy estrecha correspondente al orbtal 4s del Fe. l estudo del enlace entre H y Fe en la zona de la falla de aplamento confrma que la mayor nteraccón es entre los orbtales 1s

4 del H y 4s del Fe; este enlace se refuerza a expensas del debltamento de la unón entre Fe Fe [29]. La decohesón es uno de los mecansmos propuestos como causante de la fraglzacón producda por el hdrógeno [37]. Fgura 2: Gráfcos DOS para a) Cluster de Fe180 sn h drógeno, b) con un H en la poscón de mínma energía y c) con un par H H en la poscón de mínma energía segundo hdrógeno, la mínma energía se obtene cuando ambos átomos están a una dstanca de 1.55 Å. n ambos se desarrolla una carga negatva de 0.47 e mentras que los Fe más próxmos resultan con una carga postva de e. A partr del gráfco de DOS total del sstema (Fg. 2.c), se observa que los dos átomos de hdrógeno contrbuyen a 20.7 y 14.8 ev. sas dos bandas estrechas ndcan que en el enlace partcpan el H un 78 %, los orbtales 4 s del Fe un 17 % y un 2 % los 3 d. La dferenca de energía entre las bandas de los hdrógenos es de 5.9 ev. Las dstancas de las unones Fe A H y Fe B H son de 1.49 Å, sendo menor que 1.79 Å que es la dstanca correspondentes al enlace en el caso de estar presente un solo hdrógeno en el cluster metálco. La presenca del par H H es notora y un 39% del orbtal de hdrógeno se ubca por encma del nvel de Ferm (F). n la Tabla 1 se muestran en forma esquemátca los resultados obtendos. Tabla 1 : Densdad electrónca y solapamento poblaconal y energías de Ferm para el cluster de Fe 180 con hdrógenos. structura Densdad total electrónca Solapamento poblaconal (OP) nergía de Ferm (ev) Fe Fe (snh) Fe = 6.96 Fe Fe = Fgura 3: Curvas COOP para el enlace Fe Fe en el cluster sn H, b) unones Fe H con dos H en el el cluster y c) par H H en la poscón más estable próxma al sto octaédrco. Fe Fe (con H) d (H Fe) = 1.79 Å Fe Fe (con H H) d(h Fe) = Å d(h H) = Å Fe = 6.52 H = 1.48 Fe= 6.53 H H=3.64 Fe Fe = H Fe = Fe Fe = H 1 Fe = H 2 Fe= H 1 H 2 = A partr del estudo de las curvas COOP se observa que el solapamento poblaconal (OP) del enlace Fe Fe es para los átomos próxmos a la falla, dsmnuyendo el valor a cuando el hdrógeno está ubcado en el sto octaédrco. Se observa que cuando hay un hdrógeno presente se desarrolla en ese átomo una carga de 0.48 e mentras que el herro más próxmo adquere un carga postva de e. Al posconar un átomo de hdrógeno en el sto octaédrco se observa un leve corrmento del nvel de Ferm que se encuentra a 8.38 ev, aparece además un pco ntenso a 17.5 ev que corresponde al hdrógeno (Fg. 2.b). l hdrógeno se carga negatvamente (-0.48e) mentras se cargan postvamente los Fe prmeros vecnos (como se espera analzando las electronegatvdades). l solapamento poblaconal (OP) del enlace Fe Fe dsmnuye de a cuando un H se ubcó en el sto octaédrco. La dstanca H Fe es de 1.79 Å. Cuando se ubca un hdrógeno fjo en un sto octaédrco próxmo al defecto y se poscona un A partr del estudo de las curvas COOP se observa que el solapamento poblaconal (OP) del enlace Fe Fe es para los átomos próxmos a la falla, dsmnuyendo el valor a cuando el hdrógeno está ubcado en el sto octaédrco. Se observa que cuando hay un hdrógeno presente se desarrolla en ese átomo una carga de 0.48 e mentras que el herro más próxmo adquere una carga postva de e. Las curvas COOP presentan dos enlaces Fe H que se ubcan a 20.7 y 14.8 ev, los cuales son tres veces más mportantes que cuando hay un solo

5 hdrógeno presente. l pco en 20.7 es enlazante (el orbtal σ en una molécula de H2) y el pco en 13.4 ev es el antenlazante (es decr el orbtal σ * ). l solapamento poblaconal entre los átomos de H es 0.247, lo que explca la formacón del par H H en la zona de los stos octaédrcos enfrentados próxmos a la falla de aplamento. Se realza un estudo comparatvo de los resultados obtendos con el método ASD y con el solapamento poblaconal (OP) resultando para la molécula de H 2 una dstanca en el equlbro de contra la de 0.78 Å que se había obtendo con el método ASD. Mentras la OP de 1.49 Å se reduce a 0.54, es decr que es aproxmadamente la mtad del valor del enlace H H relajado en el vacío. La decohesón puede ser la responsable de la dsmnucón de la energía de falla de aplamento en aceros noxdable s reportada en la lteratura. Nuestro grupo ha realzados cálculos de la nteraccón del par H H ubcado en un cluster próxmo al núcleo de una dslocacón a/2 (111). La dstanca del enlace H H es del orden de 1.80 Å y el OP aproxmadamente la m tad del obtendo para el caso de la falla de aplamento. n cuanto al entre los estados del H para la dslocacón resultó de 2.0 ev [38]. 5. CONCLUSIONS Se estudó por medo del método computaconal ASD MO la estructura electrónca del par H H ubcado próxmo a un sto octaédrco en la zona de una falla de aplamento en Fe FCC. Los resultados se compararon con el caso de un únco hdrógeno ubcado en la matrz de Fe. l H dsmnuye un 30% la nteraccón de los enlaces Fe Fe entre átomos próxmos a la zona de estudo. l efecto de un par H H ubcado en la zona de la falla es más perjudcal que en el caso de encontrarse solo un hdrógeno presente donde se observa la falta de algunos enlaces entre los Fe de las capas más próxmas al defecto. n la unón la mayor partcpacón es de los orbtales 1s del H y los 4s del Fe, obtenéndose una dstanca de 1.5 Å entre los orbtales del par cuando nteractúan con la red de Fe. l OP del par es aproxmadamente la mtad al correspondente a la unón relajada en el vacío. l enlace H H es mucho más estable en la falla de aplamento que en la dslocacón mxta (111) en Fe BCC ( = 5.9 ev contra 2.0 ev) [38]. AGRADCIMINTOS Los autores agradecen a la Fundacón Antorchas, al Depto. de Físca UNS, ANPCyT (PICT ) y PI98 del CONICT por su apoyo fnancero. Alfredo Juan y Gracela Brzuela son membros del CONICT y stela Pronsato es becara de la msma nsttucón. RFRNCIAS 1. Gelatt, Jr. C.D.; hrenrech, H.; Wess, J.A. Phys. Rev. B, 17, (1978) Bernsten, I. M.; Thompson, A. W. (ds.). Hydrogen ffects n Metals, Warrendale, PA. AIM, Cahn, R.W.; Haasen, P. Physcal Metallurgy. Amsterdam: North - Holland Physcs Publshng, Juan, A.; Hoffmann, R. Surf. Sc., 421, (1998) Irgoyen, B.; Ferullo, R.; Castellan, N.; Juan, A. Modell. Smul. Mat. Sc. ng. 3, (1995) Irgoyen, B.; Ferullo, R.; Castellan, N.; Juan, A. J. App. Phys., 29, (1996) Irgoyen, B.; Ferullo, R.; Castellan, N.; Juan, A Modell. Smul. Mat. Sc. ng. 5, (1997) Pstones, C.; García, A.; Brzuela, G.; Juan, A.; J. App. Phys., 31, (1998) Obol,.; Moro, L.; Hermda, D.; Rovglone, A.; Juan, A. J. App. Phys., 31, (1998) Juan, A.; Irgoyen, B.; Gesar, S. J. App. Phys., 31, (1998), Juan, A.; Irgoyen, B.; Gesar, S.; Appl. Surf. Sc. 172, (2001), Myrasov, O.N.; Gornostyrev, Y.N.; Freeman, A.J. Phys. Rev. B - Condens Matter. 58, (1998) Geng, W.T.; Freeman, A.J.; Wu, R.; Geller, C.B.; Raynolds, J.. Phys. Rev. B - Condens Matter. 60, (1999) Gornostyrev, Y.N.; Katsnelson, M.I.; Medvedeva, N.I.; Myrasov, O.N.; Freeman, A.J.; Preflov, A.V. Phys. Rev. B Condens Matter. 62, (2000) Adach, H.; Imoto, S. J. Phys. Soc. Japan 466, (1979), Optz, CH; Grnler, B.; Mller, H. J. Less. Common Metals. 128, (1987) Ruda, M.; Farkas, D.; Abrata, J.; Phys. Rev. B, 54, (1996) Nordlander, P.; Nørskov, J. K.; Besenbacher, F. J. Phys. F: Met. Phys., 16, (1986), Puska, M. J.; Nemnen, R. M.; Jena, P. Phys. Rev. B. 35, (1987) Lu, F.; Challa, M.; Khanna, S.N.; Jena, P. Phys. Rev. Lett. 63, (1989) Zheng, H.; Rao, B. K.; Khanna, S. N.; Jena, P. Phys. Rev. B. 55, (1997) Halet, J. F.; Sallard, J. Y.; Koudou, C.; Mnot, C.; Nomkou, Z.; Hoffmann, R.; Demangeat, C. Chem. Mat.., 4, (1992)

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